电加热式多载体催化转化器中NO转化率及载体温度分布特征

为有效提高催化转化器内部流场的均匀性以及低温状态下的净化性能,建立新型电加热式多载体催化转化器的物理模型和数学模型。首先,基于数值模拟软件FLUENT,验证新型催化转化器数学模型的准确性;其次,以气体均匀性指数、压降以及NO转化率作为判据,对比传统型催化转化器和新型催化转化器的流动特性和净化性能;最后,研究新型催化转化器在不同加热功率的工况下,孔密度组合、后载体长度和载体总长度3个参数对NO转化率和载体温度分布的影响规律。研究结果表明:相比于传统催化转化器,新型催化器的气体均匀性指数最大提高了0.1,NO转化率最大提高5.19%,压降增加了6.6%;NO转化率随孔密度组合增加而增加,增大孔密度组合有利于载体轴向温度分布均匀化,减小载体热应力;增加后载体长度可提高NO转化率,然而后载体长度越长,载体轴向温度分布越不均匀,载体热应力越大,不利于新型催化转化器的长期使用;载体总长度越长,NO转化率越高,增加载体总长度有利于载体轴向温度分布均匀,减小载体热应力。

V2O5/WO3-TiO2催化剂对NO转化率和N2O生成量的影响

采用V2O5/WO3-TiO2作为脱硝催化剂,考察不同厂家载体,活性组分V2O5和助剂WO3负载量对催化剂脱硝活性的影响。结果表明,不同厂家载体对催化剂低温活性影响较大,高温时影响不大;1.5V2O5/xWO3-TiO2(x=6%,10%,15%)上NO转化率随着WO3含量增加而升高,同时N2O也随着WO3含量增加而升高。

La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响

为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能.

煤焦N向NO转化规律的试验研究

在堆积燃烧状态下采用水平管式炉反应器研究不同反应条件及燃料特性对焦炭N向NO转化的影响。试验结果表明：随着石英砂／煤焦质量混合比的增大，NO转化率起初显著增加，随后维持不变，主要由于石英砂的混入削弱了NO的二次还原反应。850～1050℃温度范围内，随着反应温度的升高焦炭NO转化率先增大后减小。2％～20％氧浓度下，1050℃进行燃烧时，10％氧浓度下焦炭NO转化率达到最大。焦炭与02的反应发生在焦炭表面时，NO还原反应减弱，NO转化率较高，同时反应温度升高到一定程度时，NO还原反应速率增加明显。煤焦表面反应煤阶和含氮量越高，焦炭NO转化率越高，并且煤焦表面含氮官能团同样影响焦炭NO的释放。

低温等离子体转化NO/C_3H_6/O_2/N_2气氛中NO的实验研究及机理分析

利用介质阻挡放电获得低温等离子体,开展了含氧气氛中利用低温等离子体转化NO的实验研究,研究了放电环境和添加C3H6对NO/O2/N2气氛中O3生成浓度与NO转化的影响。结果表明,冷却环境有利于O3的生成和NO转化率的提高;激励电压峰峰值升高时,O3生成浓度和NO转化率随之升高;添加C3H6有利于NO转化率的升高,且NOx浓度随激励电压峰峰值升高而下降;并探讨了NO/C3H6/O2/N2混合气放电时NO的转化机理。

介质阻挡放电结合吸附剂和催化剂对NO转化效率的研究

研究同轴圆筒式介质阻挡放电反应器内添加吸附剂和催化剂对烟气中污染物NO转化的影响,选取硅藻土、膨润土、高岭土以及沸石矿石类作为吸附剂,将四种矿石类吸附剂分别置于介质阻挡放电反应器内,结果表明矿石类吸附剂中对NO转化效率最好的为硅藻土,其最大转化效率可达61.3%;选取MnO_(2)和分子筛作为催化剂,将两种催化剂分别置于介质阻挡放电反应器内,结果表明催化剂中对NO转化效率较好的为MnO_(2),其最高转化效率可达60.0%。选取效果较好的矿石类吸附剂硅藻土和催化剂MnO_(2),当这两种物质在配比1∶1的情况下对NO的转化效率最高可达80.0%,比单独使用硅藻土矿石类吸附剂提高了18.7%,比单独使用MnO_(2)催化剂增加了20.0%。实验结果表明吸附剂和催化剂的结合对NO的转化有更好的促进作用。

Cu-ZSM-5分子筛催化剂对NH_(3)-SCR催化性能的影响

本文以H-ZSM-5分子筛为基础,考察了制备方法、铜源类型以及铜含量对Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)选择性催化还原NO(NH_(3)-SCR)的性能影响。结果表明,采用离子交换法制备的Cu改性ZSM-5分子筛的NH_(3)-SCR活性最好;以Cu(NO3)2·3H2O为前驱体的Cu-ZSM-5催化剂具有最佳的低温NH_(3)-SCR催化活性,并且获得了最宽的活性温度窗口;制备所得4种不同铜含量样品中,铜含量负载为2.84%的Cu-ZSM-5分子筛催化剂的活性温度窗口范围最大,在200~600℃范围内NO转化率在90%以上。由此可以说明,引入Cu2+后能够明显提高ZSM-5分子筛的催化活性。此外,XRD分析结果显示,Cu-ZSM-5催化剂的晶相结构并未改变,SEM扫描发现分子筛的形貌并未改变,但粒径变小。本文通过考察Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)-SCR催化性能,为进一步制备高性能脱硝分子筛催化剂研究提供了实验依据。

Ru掺杂Mn/TiO_(2)催化氧化NO的研究

通过掺杂不同含量贵金属钌(Ru)改性Mn/TiO_(2)制备得到Ru_((x))Mn_((y))/TiO_(2)催化剂,用于催化氧化工业烟气中NO的研究。探究了Ru掺杂量、反应温度和体积空速对NO转化率的影响;考察了连续催化反应时催化剂反应活性变化及稳定性。结果表明,Ru_((10))Mn_((90))/TiO_(2)对NO催化氧化活性最佳,在300℃时NO转化率达到80.1%;低反应空速时催化剂具有更好的低温反应活性;Ru_((10))Mn_((90))/TiO_(2)具有良好的反应寿命和结构稳定性,具备工业应用的潜力。

水相法制备Ce-W@TiO_2催化剂的氨选择性催化还原NO(NH_3-SCR)活性和抗SO_2性能研究

采用水相法制备了Ce、W、Ti复合氧化物催化剂并用于氨选择性催化还原NO(NH_3-SCR)过程。TiO_2包裹型Ce-W@TiO_2催化剂表现出最佳的催化活性。205-515℃NO转化率超过90%。SO_2的存在造成所有催化剂低温段NO催化转化率的降低和高温段(425-540℃)NO催化转化率的升高,TiO_2@Ce-W表现出优越的低温抗SO_2性能。通过普通共沉淀法向Ce-W复合氧化物中引入Ti会导致催化剂表面W丰度、酸性位点的减少和低温NO转化率、耐SO_2性能的降低。通过水相法制备的TiO_2包裹型的Ce-W@TiO_2型催化剂,有利于表面W丰度、酸性位点、低温抗SO_2性能和催化活性的提高。

煤粉热解特性对富氧燃烧中NO生成规律的影响

利用热天平确定两种挥发分含量相近烟煤的热解特性,然后采用固定床反应器对比研究了两种煤样富氧燃烧中NO的释放规律.实验结果表明,热解特性优的大同煤NO释放速率快,质量浓度高,最终转化率也要明显高于神华煤.随着氧体积分数的增加,两种煤样燃烧过程中的NO释放速率加快,最大质量浓度升高,NO释放过程逐渐缩短.两种煤样燃料N的NO转化率随着氧体积分数的增加先升高后降低,且大同煤NO转化率下降更多.随着温度的升高,两种煤样燃料N的NO转化率先升高后降低,且大同煤高温下NO转化率下降较多.

CeO_2-CoO/ACF低温SCR烟气脱氮性能的研究

活性炭纤维（ACF）经硝酸处理后采用浸渍法制备了CeO2-CoO／ACF复合催化剂，测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性，同时研究了金属氧化物浸渍顺序及负载量、催化剂煅烧温度、空速比（SV）、NH，／NO（摩尔比）、O2含量等因素对NO转化效率的影响。研究发现，负载量为10％的CeO2-CoO／ACF复合催化剂经煅烧后在120—240℃时具有很高的催化活性，并且在N0初始浓度为1000mg／m3、空速比（SV）为6000h～、NH3／NO为1．05、O：体积分数在3．0％时具有较高的NO转化效率。

Pd-ZrO_2/Al_2O_3催化剂对丙烯选择性催化还原NO的催化活性研究

采用浸渍法制备了具有高比表面积的氧化铝负载的Pd-ZrO2复合物催化剂(Pd-ZrO2/Al2O3),利用BET、XRD、TEM等手段研究了该复合物催化剂的物理特性,并重点研究了该复合物催化剂对以C3H6为还原剂选择性催化还原(SCR)NO的催化反应活性,分别讨论了反应温度、组分、焙烧温度、原料气组分、空速等因素对该催化反应的影响.结果发现,少量的Pd纳米粒子均匀分散于载体氧化铝上,添加适量ZrO2后,所制备的低负载量的Pd(1wt%)-ZrO2(2wt%)/Al2O3复合物催化剂具有较高的NO选择性催化还原反应活性,在240～250℃可使NO的转化率达到50%～70%.其活性提高的机制在于适量ZrO2的添加增强了反应物中NO和C3H6在催化剂表面的吸附,同时与Pd催化剂形成一种协同催化作用.

铁矿石对脱除烧结废气中NO_x的催化效应

向混合料中加添加剂能够在烧结过程中脱除烧结废气中的NO。实验研究了铁矿石对NO脱除反应的催化效应。在900℃下，分别以5种不同铁矿石作为填料层。用2种标准气体和压缩空气配制的混合气体模拟烧结废气。试验结果表明，铁矿石种类对铁矿石的催化能力有重要影响。D型铁矿的催化能力最强而且不会发生弱化，NO转化率接近100％；其它几种铁矿石的催化能力较差，随着反应时间的延长有明显的弱化现象，但很快印基本趋于稳定状态，NO转化率达到了60％-70％。

运行工况对某火电厂选择性催化还原脱硝催化剂活性的影响

催化剂是选择性催化还原脱硝技术的核心,其催化性能直接关系脱硝效果。在某火电厂选择性催化还原脱硝装置中取出新鲜催化剂,用SEM、BET、TG、TPD-TPR和XRD进行催化剂特性表征,在火电厂实际运行的空速3 500 h-1和反应温度350℃下,NO转化率为93.96%。提出了火电厂催化剂运行及管理的建议。

醋酸镁在煤燃烧过程中对燃料N生成NO的还原作用

针对燃煤过程添加醋酸镁后的生成烟气中NO释放特性的变化分析,实验研究了醋酸镁对于NO生成作用的影响因素。研究结果表明,在燃煤中添加醋酸镁后,醋酸镁对燃料氮的释放过程中起到一定的还原作用,可以减少NO的生成。根据实验中NO转化率的变化可以看出在较低燃烧温度和还原性气氛下,醋酸镁还原NO的作用比较强;对于挥发分高的煤粉,醋酸镁的这种作用更为明显;存在一个较为经济的添加剂量,超过这个添加量还原作用不会再有很大提高。

低挥发分煤NO释放特性试验研究

利用固定床反应器,研究了几种低挥发分煤种燃烧过程中的NO释放规律。试验结果表明,随来流O2的增加,NO生成峰值有所升高,但是峰宽变化不大,同时NO转化率随O2的增加而提高;当温度升高时,NO生成峰值有明显提高,挥发分析出燃烧提早,但是NO转化率反而随温度升高而降低;随着煤粉粒径的减小,燃烧过程中NO转化率先是随之降低,但达到一定细度后再减小煤粉粒径,NO转化率不但不降低,反而随着粒径的减小而升高。

低温NH3-SCR脱硝过渡金属基催化剂的研究进展

从水泥熟料生产工况来看,开发具有良好低温活性和高抗硫抗水性能的催化剂对低温NH3-SCR具有重要意义。过渡金属基氧化物催化剂由于其优异的氧化还原性能、较高的活性、耐久性和相对较低的制造成本,是未来催化剂的发展方向。从二元过渡金属基催化剂、三元和多元过渡金属基催化剂、负载型单过渡金属基催化剂和负载二元和多元过渡金属基催化剂的研究成果看,MnOx基催化剂在低温下具有良好的脱硝效率;在载体(TiO2、TiO2纳米管、碳纳米管等)表面负载单一和多过渡金属基氧化物,通过活性组分的分散及其与载体的强相互作用,可以提高NO的转化率和N2选择性。

USY负载MnO_X催化剂NH_3选择还原NO_X性能的研究

采用USY分子筛为载体制备MnOX催化剂,考察了制备方法、前躯体、焙烧温度、催化组分负载量不同的情况下NH3选择催化还原NOX的能力,同时考察了添加Fe和Ce对Mn/USY催化剂脱硝性能的影响。结果表明,采用浸渍法负载10%的醋酸锰并在500℃下焙烧所制得的催化剂,在80～320℃范围内具有很高的催化活性;Fe、Ce的添加能提高Mn/USY催化剂的脱硝性能,且添加量不同,NO去除率不同,其中10%Mn～15%Ce/USY的脱硝性能最好。

CexLa1-x活性组分对NH3-SCR脱硝特性的影响研究

为探究天然氟碳铈矿中Ce和La之间的联合作用对脱硝性能的影响,利用微波加热的方法制备了CexLa1-x活性组分并负载在γ-Al2O3上进行了活性测试,其中Ce0.8La0.2催化剂脱硝效果最好,在反应温度为350℃时有78%的NO转化率。BET、NH3-TPD、XRD、Raman和XPS测试结果表明,Ce0.8La0.2催化剂的活性组分是含有Ce和La的固溶体且具有更好的吸附NH3能力与更高的比表面积,并且在Ce0.8La0.2催化剂的表面存在的表面吸附氧是提高NH3-SCR催化性能的原因之一。

生物质燃烧NO生成的影响因素实验研究

以稻壳、木屑、甘蔗渣和秸秆等4种典型生物质颗粒为研究对象,在自主设计的十字形管式炉内,研究了燃料种类、温度、氧量和气氛因素对NO生成的影响。实验结果表明:燃料含N量越高,NO生成总量亦越高,最高可达0.9848 mg·g^(-1),而此时燃料N向NO的转化率是下降的,仅为7.18%;NO生成总量随着温度升高而升高,但不同生物质颗粒增加程度不同;随着O_(2)体积分数的增加,NO生成总量增加,释放最大值超过0.26%;O_(2)/N_(2)气氛下,高浓度氧量体积分数使得燃烧过程几乎不生成CO,整个反应过程均在氧化性气氛下进行,NO生成总量远高于O_(2)/CO_(2)气氛,燃料N向NO的转化率较高。