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Pd催化剂表面物种对丙炔加氢性能的影响
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作者 满毅 杨晨熹 +3 位作者 姜健准 王骞阅 白羽 柳颖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期929-933,共5页
采用H_(2)-TPR-MS-IR、CO脉冲吸附、He-TPD、H_(2)-TPR-MS、AFM-IR等方法研究了Pd催化剂的表面物种及Pd金属分散度,确定了Pd催化剂的表面物种状态,分析了Pd催化剂的表面物种与催化剂丙炔加氢性能的关系。实验结果表明,Pd催化剂表面存在... 采用H_(2)-TPR-MS-IR、CO脉冲吸附、He-TPD、H_(2)-TPR-MS、AFM-IR等方法研究了Pd催化剂的表面物种及Pd金属分散度,确定了Pd催化剂的表面物种状态,分析了Pd催化剂的表面物种与催化剂丙炔加氢性能的关系。实验结果表明,Pd催化剂表面存在碳物种和氮物种,碳物种和氮物种在800℃以上可被完全脱除。Pd催化剂表面存在的碳物种和氮物种更有利于Pd的分散,促使反应向预期的方向进行,阻碍丙烯的进一步加氢,从而有利于选择性丙炔加氢反应。 展开更多
关键词 pd催化剂 催化加氢 吸附 表面物种
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负载型Pd催化剂催化草酸二甲酯脱羰基制备碳酸二甲酯
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作者 刘鹏 李文松 +2 位作者 郭豹 刘继东 吕建华 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期74-83,共10页
为开发高效、成本低廉的碳酸二甲酯(DMC)合成工艺,以Naβ(25)、NaZSM-5(25)、NaY(6)、NaY(8)和NaY(10)分子筛为载体,采用浸渍法制备了负载型Pd催化剂,并将其首次用于草酸二甲酯(DMO)脱羰基反应。采用X射线衍射、X射线光电子能谱、透射... 为开发高效、成本低廉的碳酸二甲酯(DMC)合成工艺,以Naβ(25)、NaZSM-5(25)、NaY(6)、NaY(8)和NaY(10)分子筛为载体,采用浸渍法制备了负载型Pd催化剂,并将其首次用于草酸二甲酯(DMO)脱羰基反应。采用X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电镜和傅里叶变换红外光谱等表征方法对催化剂的组成、价态、孔结构、形貌以及晶型进行分析,并对其催化性能进行评价。结果表明,使用Pd/NaY(6)催化剂催化DMO脱羰基合成DMC,在反应温度220℃、反应时间90 min、催化剂用量1.0 g、1,4-二氧六环与DMO质量比4∶1、Pd负载量(w)0.2%的条件下,DMO转化率可达82.59%,DMC选择性可达62.33%。通过对催化剂稳定性的研究发现,经过5次循环再生后,催化剂对DMO脱羰基反应仍具有良好的催化活性。最后,合理推测出Pd/NaY(6)催化剂催化DMO脱羰基合成DMC的反应机理。 展开更多
关键词 分子筛 pd催化剂 草酸二甲酯 脱羰基反应 碳酸二甲酯
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基于密度泛函理论的2-乙基蒽醌在Pd催化剂上的加氢机理 被引量:1
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作者 叶蔚甄 任强 +1 位作者 曲亚坤 王春璐 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期501-509,共9页
采用密度泛函理论方法研究了2-乙基蒽醌(eAQ)和H_(2)分子在Pd(111)催化剂上的吸附行为。结果表明,eAQ平行吸附在Pd(111)表面,金属Pd转移了部分电子给eAQ;H_(2)分子在Pd(111)面上发生了解离吸附,且解离能垒较低,表明金属Pd具有较强的H_(2... 采用密度泛函理论方法研究了2-乙基蒽醌(eAQ)和H_(2)分子在Pd(111)催化剂上的吸附行为。结果表明,eAQ平行吸附在Pd(111)表面,金属Pd转移了部分电子给eAQ;H_(2)分子在Pd(111)面上发生了解离吸附,且解离能垒较低,表明金属Pd具有较强的H_(2)催化解离能力。在此基础上,根据eAQ的Fukui(0)指数和前线轨道等电子结构性质分析,研究了eAQ加氢机理,提出了eAQ加氢生成2-乙基蒽氢醌(eAQH_(2))的2条可能的反应路径,路径1是H自由基先进攻离乙基近的羰基O原子,路径2是H自由基先进攻离乙基远的羰基O原子。研究发现,Pd催化剂催化蒽醌加氢选择性较高的原因,一是与eAQ自身电子结构性质相关,二是生成副产物的反应能垒远高于主反应。 展开更多
关键词 pd催化剂 2-乙基蒽醌 吸附 前线轨道 蒽醌加氢机理 密度泛函理论 反应能垒
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甲醇在CeO_2担载Pd催化剂上分解机理的研究 被引量:19
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作者 杨成 董庆年 +1 位作者 任杰 孙予罕 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第12期2329-2331,共3页
采用原位红外 ( in-situ FTIR)技术对甲醇在 Ce O2 和 Pd/ Ce O2 催化剂上的吸附和反应进行了研究 ,提出一个新的甲醇分解反应机理模型 .甲醇在 Ce O2 上容易吸附并结合其晶格氧生成甲酸盐物种 ,而甲醇分解的产物氢被 Pd活化后 ,溢流到 ... 采用原位红外 ( in-situ FTIR)技术对甲醇在 Ce O2 和 Pd/ Ce O2 催化剂上的吸附和反应进行了研究 ,提出一个新的甲醇分解反应机理模型 .甲醇在 Ce O2 上容易吸附并结合其晶格氧生成甲酸盐物种 ,而甲醇分解的产物氢被 Pd活化后 ,溢流到 Ce O2 上促进了甲酸盐物种的分解 .Cl- 的存在加强了 Pd/ Ce O2 催化剂与氢的相互作用 ,Pd和 Ce O2 通过对氢和氧物种的作用对甲醇分解反应的过程表现出协同效应 . 展开更多
关键词 CeO2担载pd催化剂 分解机理 甲醇 二氧化铈载体
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炭载体改性对炭载Pd催化剂电催化性能的影响 被引量:11
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作者 丁良鑫 王士瑞 +4 位作者 郑小龙 陈煜 陆天虹 曹殿学 唐亚文 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第5期1311-1316,共6页
研究了硝酸和氨水改性处理对活性炭表面基团、炭载Pd纳米粒子的形态及其对甲酸氧化电催化性能的影响.傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)及Boehm滴定结果表明,硝酸和氨水处理分别增加了活性炭表面含氧基团和含氮基团的含... 研究了硝酸和氨水改性处理对活性炭表面基团、炭载Pd纳米粒子的形态及其对甲酸氧化电催化性能的影响.傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)及Boehm滴定结果表明,硝酸和氨水处理分别增加了活性炭表面含氧基团和含氮基团的含量.透射电镜(TEM)及电化学测试显示,活性炭经硝酸处理后,表面负载的Pd粒子粒径降低,催化剂对甲酸氧化活性和稳定性提高.进一步用氨水处理后,Pd粒子的粒径没有明显变化,但催化剂中Pd0的含量增加,催化剂性能进一步提高. 展开更多
关键词 活性炭 炭载pd催化剂 硝酸处理 氨水处理 甲酸氧化
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CeO_2-Y_2O_3涂层和负载型Pd催化剂催化燃烧VOCs(英文) 被引量:11
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作者 金凌云 鲁继青 +2 位作者 罗孟飞 谢冠群 何迈 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第11期1691-1695,共5页
制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强... 制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强度高,对活性组分的吸附性能好,适合用来负载钯催化剂.Y_2O_3大部分进入了峰窝陶瓷的孔道内,CeO_2和Pd物种则富集在载体的表面.以CO、甲苯和乙酸乙酯的催化燃烧来评价Pd/CeY催化剂的性能,此催化剂具有较好的催化活性和热稳定性.500℃焙烧的催化剂,CO、甲苯和乙酸乙酯的T_(99)(转化率99%以上所需的最低反应温度)分别为150、220和310℃;1050℃焙烧的催化剂,它们的T_(99)分别为180、250和330℃.高温焙烧的催化剂,活性物种PdO的晶粒增大,这可能导致催化剂的活性下降. 展开更多
关键词 CeO2-Y2O3涂层 pd催化剂 堇青石蜂窝陶瓷载体 催化燃烧
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磷钨酸对甲酸在碳载Pd催化剂上电氧化的促进作用 被引量:12
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作者 杨改秀 邓玲娟 +1 位作者 唐亚文 陆天虹 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第6期1173-1176,共4页
利用X射线能量色散(EDS)谱、X射线衍射(XRD)谱和电化学等技术研究了电解液中磷钨酸(PWA)对直接甲酸燃料电池(DFAFC)中甲酸在碳载Pd(Pd/C)催化剂上电氧化的促进作用.研究结果发现,因吸附的PWA能促进甲酸在Pd/C催化剂上的脱氢而加速了甲... 利用X射线能量色散(EDS)谱、X射线衍射(XRD)谱和电化学等技术研究了电解液中磷钨酸(PWA)对直接甲酸燃料电池(DFAFC)中甲酸在碳载Pd(Pd/C)催化剂上电氧化的促进作用.研究结果发现,因吸附的PWA能促进甲酸在Pd/C催化剂上的脱氢而加速了甲酸的电氧化.这种促进作用与PWA的浓度有关,当PWA的浓度低于0.15 mg/mL时,该促进作用随PWA的浓度的增加而增加;当PWA的浓度高于0.15 mg/mL时,过多吸附的PWA会覆盖过多Pd/C催化剂的活性点而使其电催化性能随PWA的浓度增大而降低.因此,当电解液中PWA的浓度为0.15 mg/mL时,Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化性能最好. 展开更多
关键词 磷钨酸 甲酸 直接甲酸燃料电池 碳载pd催化剂
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硅钨酸修饰碳载Pd催化剂对甲酸氧化的电催化性能 被引量:9
8
作者 杨改秀 陈婷婷 +1 位作者 唐亚文 陆天虹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第12期2450-2454,共5页
用络合还原法合成了用作直接甲酸燃料电池(DFAFC)中阳极碳载Pd(Pd/C)催化剂,并研究了电解液中的硅钨酸(SiWA)对甲酸在Pd/C催化剂电极上氧化的促进作用.结果表明,SiWA不但能提高Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性,而且能增加电催化稳定性... 用络合还原法合成了用作直接甲酸燃料电池(DFAFC)中阳极碳载Pd(Pd/C)催化剂,并研究了电解液中的硅钨酸(SiWA)对甲酸在Pd/C催化剂电极上氧化的促进作用.结果表明,SiWA不但能提高Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性,而且能增加电催化稳定性.这种促进作用与SiWA浓度有关.当SiWA浓度为0.40g·L-1时,促进作用最佳.当SiWA浓度大于0.40g·L-1时,由于过多的SiWA吸附在Pd/C催化剂上而覆盖了部分Pd活性位点,反而会降低促进作用.另外,由于SiWA在Pd/C催化剂上的吸附,降低了CO的吸附量,提高了Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化稳定性,也促进了甲酸通过直接途径氧化. 展开更多
关键词 直接甲酸燃料电池 硅钨酸 碳载pd催化剂 催化性能 促进作用
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用改进液相还原法制备炭载Pd催化剂 被引量:6
9
作者 陈滢 唐亚文 +3 位作者 高颖 刘长鹏 邢巍 陆天虹 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2009年第8期985-988,共4页
研究了用改进液相还原法制备用作直接甲酸燃料电池(DFAFC)的炭载Pd(Pd/C)阳极催化剂制备方法,研究发现在滴加还原剂NaBH4之前,在PdCl2溶液中滴加NaOH溶液后,制得的Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径和相对结晶度均比不加NaOH的小。而且Pd粒... 研究了用改进液相还原法制备用作直接甲酸燃料电池(DFAFC)的炭载Pd(Pd/C)阳极催化剂制备方法,研究发现在滴加还原剂NaBH4之前,在PdCl2溶液中滴加NaOH溶液后,制得的Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径和相对结晶度均比不加NaOH的小。而且Pd粒子的平均粒径和相对结晶度与加入的NaOH溶液和PdCl2溶液的浓度比有关。在未加NaOH时制得的Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径和相对结晶度分别为20.2 nm和6.29,当加入的NaOH溶液和PdCl2溶液的浓度比为10时得到的Pd粒子的平均粒径和相对结晶度适中,分别为6.7 nm和3.45,因此,制得的Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性和稳定性均要比其它NaOH溶液和PdCl2溶液的浓度比时制得的Pd/C催化剂要好。且该制备方法简单,具有潜在的应用前景。 展开更多
关键词 甲酸 直接甲酸燃料电池 炭载pd催化剂 NAOH 液相还原法
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铈改性NaZSM-5分子筛担载Pd催化剂上CO氧化性能研究 被引量:11
10
作者 毕玉水 吕功煊 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第4期635-640,共6页
以浸渍法制备了一系列添加CeO2 的Pd Ce/NaZSM 5负载型催化剂 .以CO氧化为模型反应 ,考察了反应温度、Ce含量、预还原、空速及水蒸气等对CO氧化性能的影响 ,并利用XRD和XPS等手段对催化剂体相及表面结构进行了表征 .结果表明 :加入CeO2... 以浸渍法制备了一系列添加CeO2 的Pd Ce/NaZSM 5负载型催化剂 .以CO氧化为模型反应 ,考察了反应温度、Ce含量、预还原、空速及水蒸气等对CO氧化性能的影响 ,并利用XRD和XPS等手段对催化剂体相及表面结构进行了表征 .结果表明 :加入CeO2 作助剂可明显提高催化剂的活性 ,且催化转化率随着反应温度及Ce含量的增加而增加 ;随着空速的增加而降低 ;催化剂对水蒸气不敏感 ,在水蒸气存在的条件下反应可连续进行 72 0h以上保持CO完全转化 ;H2 预还原作用使催化剂活性有所提高 .XRD测试结果表明 ,催化剂中Pd组分处于高分散状态 ,CeO2 的引入促进了Pd物种在NaZSM 5载体上的分散 .表面XPS分析证实催化剂表面Pd物种处于较高的氧化状态 ,且CeO2 与Pd物种间存在协同作用 .Pd的高分散及其与CeO2 展开更多
关键词 NaZSM-5分子筛担载pd催化剂 改性 C0 低温催化氧化
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氧化铈和铈锆固溶体对Pd催化剂抗硫性能影响的研究 被引量:8
11
作者 薛彬 何洪 +3 位作者 戴洪兴 訾学红 王亮 王振阳 《工业催化》 CAS 2007年第9期19-24,共6页
采用等体积浸渍法制备了质量分数为1%Pd/γ-Al2O3、1%Pd/10%CeO2/γ-Al2O3以及1%Pd/10%Ce0.6Zr0.4O2/γ-Al2O3催化剂,研究了CeO2和Ce0.6Zr0.4O2固溶体对Pd催化剂抗硫性能的影响。利用XRD和XPS技术表征了催化剂的固相结构、表面元素组成... 采用等体积浸渍法制备了质量分数为1%Pd/γ-Al2O3、1%Pd/10%CeO2/γ-Al2O3以及1%Pd/10%Ce0.6Zr0.4O2/γ-Al2O3催化剂,研究了CeO2和Ce0.6Zr0.4O2固溶体对Pd催化剂抗硫性能的影响。利用XRD和XPS技术表征了催化剂的固相结构、表面元素组成和反应后催化剂中硫物种(或表面硫酸盐)的存在形态。利用SO2-TPD研究了SO2在催化剂上的吸附和脱附行为。实验结果表明,在催化剂载体中引入CeO2和Ce0.6Zr0.4O2降低了催化剂起燃活性;SO2在Pd/Ce0.6Zr0.4O2/γ-Al2O3催化剂表面上发生化学反应生成Zr(SO4)2,其热稳定性大于在Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂表面上的硫酸盐或硫酸盐物种。 展开更多
关键词 pd催化剂 甲烷催化燃烧 硫中毒
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不同载体负载的Pd催化剂上CO氧化性能比较 被引量:5
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作者 毕玉水 赵晓红 《稀有金属材料与工程》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期870-875,共6页
采用沉淀-沉积法制备了一系列不同载体负载的纳米Pd催化剂。以CO氧化为模型反应,考察了载体差异对催化剂CO催化氧化性能的影响。结果发现,载体对Pd催化剂的CO催化氧化性能影响较大,以分子筛为载体的Pd催化剂的活性明显优于金属氧化物担... 采用沉淀-沉积法制备了一系列不同载体负载的纳米Pd催化剂。以CO氧化为模型反应,考察了载体差异对催化剂CO催化氧化性能的影响。结果发现,载体对Pd催化剂的CO催化氧化性能影响较大,以分子筛为载体的Pd催化剂的活性明显优于金属氧化物担载的催化剂。同时,考察了反应温度、时间、空速及加湿条件等对催化剂CO氧化活性的影响,并利用XRD和XPS等测试手段对催化剂体相结构和表面状态进行了表征。结果表明:催化剂的活性随着反应温度的升高而增加,随着空速的增加而降低。XRD和XPS结果证实不同载体负载的催化剂其表面活性Pd物种的状态有较大差异,分子筛载体利于活性Pd物种向催化剂表面迁移,这种作用以及Pd物种的高分散与催化剂的活性直接相关。 展开更多
关键词 载体 pd催化剂 CO氧化 活性
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汽车尾气净化Pd催化剂的研究现状、进展及展望 被引量:10
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作者 章青 贺小昆 +2 位作者 黄荣光 赵云昆 李兵 《贵金属》 CAS CSCD 2006年第1期69-74,共6页
阐述了汽车尾气净化Pd催化剂的技术特点、现状及展望,分析了Al2O3、稀土氧化物对汽车尾气净化Pd催化剂性能的影响,对比了不同制备方法的优异性,讨论了单Pd催化剂的可行性和实用价值,以及未来的研究方向、技术难点和热点。
关键词 金属材料 催化化学 汽车尾气pd催化剂 涂层Al2O3 烧结
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金属与载体相互作用对Pd催化剂上H2和CO吸附性能的影响 被引量:2
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作者 朱华青 秦张峰 王建国 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期761-763,共3页
对CeO2、TiO2和CeO2-TiO2负载Pd催化剂进行了H2、CO吸附性质表征.Pd/TiO2和Pd/CeO2低温还原后表现出常规H2、CO吸附性质,而在高温还原后吸附被抑制,表明存在金属-载体强相互作用(SMSI).Pd/TiO2吸附抑制现象在高温氧化后可以恢复,而Pd/C... 对CeO2、TiO2和CeO2-TiO2负载Pd催化剂进行了H2、CO吸附性质表征.Pd/TiO2和Pd/CeO2低温还原后表现出常规H2、CO吸附性质,而在高温还原后吸附被抑制,表明存在金属-载体强相互作用(SMSI).Pd/TiO2吸附抑制现象在高温氧化后可以恢复,而Pd/CeO2的SMSI效应在室温氧化后就可消除.Pd/CeO2-TiO2高温还原没有引发SMSI效应.吸附性质的不同反映了Pd与3种载体之间相互作用本质的不同.氢氧滴定法排除了溢流到CeO2上氢的干扰,为CeO2载体负载催化剂金属分散度的测定提供了可靠的实验方法. 展开更多
关键词 pd催化剂 CEO2 TIO2 金属-载体相互作用 化学吸附
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用NH_4F络合还原法制备的炭载Pd催化剂对甲酸分解的催化性能和甲酸氧化的电催化性能 被引量:2
15
作者 沈娟章 唐亚文 陆天虹 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第2期326-330,共5页
直接甲酸燃料电池(DFAFC)的两大问题是炭载Pd(Pd/C)催化剂对甲酸氧化的电催化稳定性不好和Pd催化剂能催化甲酸分解。发现用NH4F络合还原法制备的NH4F修饰Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性要比Pd/C催化剂好大约20%,电催化稳定性也要稍优... 直接甲酸燃料电池(DFAFC)的两大问题是炭载Pd(Pd/C)催化剂对甲酸氧化的电催化稳定性不好和Pd催化剂能催化甲酸分解。发现用NH4F络合还原法制备的NH4F修饰Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性要比Pd/C催化剂好大约20%,电催化稳定性也要稍优于Pd/C催化剂。在120 s内和30℃下,甲酸在Pd/C催化剂上分解产生38 mL气体,但在NH4F修饰Pd/C催化剂上基本上不分解,因此NH4F修饰主要能抑制Pd催化剂催化分解甲酸的能力,而且又能在一定程度上提高Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化性能。 展开更多
关键词 炭载pd催化剂 NH4F络合还原法 甲酸氧化 甲酸分解
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铈锆固溶物载Pd催化剂的构造特征及其活性 被引量:1
16
作者 朱保伟 陈宏德 +1 位作者 田群 周克斌 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2004年第3期241-246,共6页
以共沉淀法和滤纸作为模板剂的模板法制备铈锆固溶物 (Ce/Zr=1 )负载Pd催化剂 ,用XRD对其进行晶相分析 ,两种方法均形成立方萤石结构 .TPR实验揭示了滤纸模板法制备的铈锆固溶物高温老化催化剂更易被还原 .催化剂表面Pd的分散度和活性... 以共沉淀法和滤纸作为模板剂的模板法制备铈锆固溶物 (Ce/Zr=1 )负载Pd催化剂 ,用XRD对其进行晶相分析 ,两种方法均形成立方萤石结构 .TPR实验揭示了滤纸模板法制备的铈锆固溶物高温老化催化剂更易被还原 .催化剂表面Pd的分散度和活性评价实验表明 ,催化剂表面贵金属的分散度在一定程度上决定催化剂的活性 ,载体物性影响Pd的分散度 ,滤纸模板法制备的铈锆固溶物负载Pd催化剂有较高的Pd分散度 ,表现出比共沉淀法制备的铈锆固溶物负载Pd催化剂好的三效活性 . 展开更多
关键词 pd催化剂 活性 氧化铈 热稳定性 促进剂 铈锆固溶物 制备方法
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聚乙二醇功能化的N-杂环卡宾-膦Pd催化剂在水相中的Suzuki反应研究 被引量:2
17
作者 贾莉 《合成化学》 CAS CSCD 2015年第12期1158-1161,共4页
以聚乙二醇(PEG)功能化的N-杂环卡宾-膦Pd为催化剂[Cat(n=15)],研究了Cat在水相中催化4-甲基溴苯(1)与苯硼酸(2)的Suzuki偶联反应。考察了PEG的种类及其用量,Cat的用量对Suzuki偶联反应的影响。结果表明:加入50%PEG-400作为共溶剂后,Ca... 以聚乙二醇(PEG)功能化的N-杂环卡宾-膦Pd为催化剂[Cat(n=15)],研究了Cat在水相中催化4-甲基溴苯(1)与苯硼酸(2)的Suzuki偶联反应。考察了PEG的种类及其用量,Cat的用量对Suzuki偶联反应的影响。结果表明:加入50%PEG-400作为共溶剂后,Cat在水相中催化Suzuki反应的催化活性与在二氧六环中相当。当Cat用量为0.1 mol%,于110℃反应3 h时,1的转化率接近100%;Cat用量为0.01 mol%,于110℃反应21 h,转化率为57%(即TON为5 700)。Cat重复使用一次后催化活性不变。 展开更多
关键词 N-杂环卡宾 聚乙二醇 水相催化 pd催化剂 SUZUKI反应
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陈化体系中醇对Ce_(0.65)Zr_(0.35)O_2及其负载的单Pd催化剂性能的影响
18
作者 黄利华 陈山虎 +1 位作者 龚茂初 陈耀强 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第2期195-201,共7页
采用共沉淀法制备了Ce0.65Zr0.35O2(CZ)储氧材料,分别以乙醇-水、丙醇-水、乙二醇-水、丙三醇-水体系对沉淀物进行陈化,研究了醇的种类对CZ及其负载的单Pd催化剂性能的影响。对CZ进行了扫描电镜(SEM),N2-吸脱附分析,对Pd/CZ进行了粉末X... 采用共沉淀法制备了Ce0.65Zr0.35O2(CZ)储氧材料,分别以乙醇-水、丙醇-水、乙二醇-水、丙三醇-水体系对沉淀物进行陈化,研究了醇的种类对CZ及其负载的单Pd催化剂性能的影响。对CZ进行了扫描电镜(SEM),N2-吸脱附分析,对Pd/CZ进行了粉末X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、储氧量(OSC)和程序升温还原(H2-TPR)的表征,并考察了三效催化性能。结果表明,醇的种类对CZ及Pd/CZ的性能有显著影响。在乙醇–水和丙醇–水陈化体系中制备的CZ分散性高,颗粒堆积松散,比表面积和孔径大,孔容高,且具有优异的热稳定性,其中丙醇–水陈化体系中制备的CZ老化后比表面积和孔容分别可达28 m2/g和0.1 m L/g,具有最高的热稳定性,其负载的单Pd催化剂在老化后对C3H8、CO和NO转化显著优于乙二醇–水和丙三醇–水陈化体系中制备的CZ所制备的催化剂。 展开更多
关键词 醇–水体系 CZ储氧材料 pd催化剂 性能
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聚吡咯改性炭载Pd催化剂促进甲酸电氧化
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作者 于彦存 王显 +2 位作者 葛君杰 刘长鹏 邢巍 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1317-1322,共6页
直接甲酸燃料电池(DFAFC)阳极活性炭载Pd催化剂活性组分易聚集,分散差且存在炭载体的电腐蚀作用,造成催化活性低稳定性差。为解决上述问题,本文通过调控炭载Pd催化剂的载体改善催化活性和稳定性。采用低温化学氧化法制备了聚吡咯(PPy)... 直接甲酸燃料电池(DFAFC)阳极活性炭载Pd催化剂活性组分易聚集,分散差且存在炭载体的电腐蚀作用,造成催化活性低稳定性差。为解决上述问题,本文通过调控炭载Pd催化剂的载体改善催化活性和稳定性。采用低温化学氧化法制备了聚吡咯(PPy)与活性炭复合材料,在聚合过程中加入活性炭,经过高温热解聚吡咯形成复合碳载体负载Pd催化剂,并表征了热解聚吡咯碳修饰催化剂表面形貌,发现聚吡咯修饰后的催化剂载体表面氮元素以吡咯氮的形式存在,催化剂活性组分Pd纳米粒子可稳定在2.25 nm。通过甲酸电催化氧化性能测试,结果表明,Pd单位质量比活性比Pd/C催化剂提高了2.5倍。 展开更多
关键词 燃料电池 甲酸 电氧化 聚吡咯 pd催化剂
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负载Pd催化剂的表面碱性和NO吸附关系
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作者 刘振林 屠兢 伏义路 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第8期753-757,共5页
The adsorption of CO2 and NO on supported Pd catalysts has been studied by using TPD-MS method and the adsorbed surface species were discussed based on literatures. The amount and intensity of basic sites increase whe... The adsorption of CO2 and NO on supported Pd catalysts has been studied by using TPD-MS method and the adsorbed surface species were discussed based on literatures. The amount and intensity of basic sites increase when promoter Li is added, whereas the amount of basic sites decreases when Ce is added. It is found that there are three kinds of basic sites with different intensity on the catalyst surface. On sample Pd/Al2O3 and Pd/Al2O3-Li2O, large amount of CO desorption species is detected, this shows some CO2 on the surface being decomposed. There is no such effect on the sample Pd/Al2O3-CeO2. After analyzing the TPD profiles of NO adsorption on catalysts, it is found that both the NO desorption amount and the shapes of desorption peaks change remarkably when promoter Li or Ce is added. In the case of Li, the γ-peak (nitrate and nitrite species on surface) of NO desorption increases, the intermediate N2O desorbs at higher temperature. In the case of Ce, the α-peak (species on the Bronstesd acidic sites ) of NO desorption decreases, and N2O desorbs at lower temperature. 展开更多
关键词 程序升温脱附 负载pd催化剂 碱性 一氧化氮 吸附
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