Pr/Zr原子比对Pr_(x)Zr_(1−x)O_(2−δ)催化氧化脱硝活性的影响

采用溶胶-凝胶法制备了不同Pr/Zr原子比的Pr_(x)Zr_(1−x)O_(2−δ)催化剂用于催化氧化脱硝。结果表明,催化氧化脱硝效率随Pr原子比的增加而先提高后降低;当Pr/Zr原子比为5∶5时,在250°C下,最佳脱硝活性可达94.62%。采用SEM、N_(2)吸附-脱附、XRD、XPS、H_(2)-TPR和FT-IR对催化剂进行了表征。结果表明,活性最好的催化剂(Pr_(0.5)Zr_(0.5)O_(2−δ))具有“层状”形貌,表面孔隙多,比表面积大,孔体积分别为77.74 m^(2)/g和0.66 cm^(3)/g。此外,随着Pr原子的增加,晶相从c-ZrO_(2)转变为Pr_(2)Zr_(2)O_(7)。XPS和H_(2)-TPR结果表明,表面化学吸附氧和表面Pr^(4+)氧化物增加,Pr原子比的上升有利于产生氧空位(Vӧ),有利于提高催化氧化脱硝效率。FT-IR表征结果表明,Pr_(0.5)Zr_(0.5)O_(2−δ)固溶体具有较高的NO选择性,有利于NO的催化氧化。抗SO_(2)和H_(2)O毒性实验表明,5∶5的Pr/Zr原子比的催化剂具有更好的抗毒性。此外,利用IC分析吸收产物,结果表明,吸收液中的主要产物是NO_(2)^(-)和NO_(3)^(-)。