超碱NLi_(4)团簇修饰DHQ石墨烯的储氢性能研究

基于第一性原理计算,系统研究了超碱NLi_(4)团簇修饰在DHQ石墨烯表面上的几何结构及吸附能等性质,并深入探索了其储氢性能.研究结果表明:超碱NLi_(4)团簇可以稳定均匀地吸附在DHQ石墨烯表面,Li原子与N原子的强结合能有效避免了Li原子发生团聚.每个NLi_(4)团簇周围最多可吸附11个氢气分子,平均吸附能为0.20 eV,最大储氢容量为12.05 wt%,达到美国能源部制定的2025年储氢目标5.5 wt%.最后,基于相对能量计算,发现当压强大于84 bar时,该储氢体系可以在室温下稳定存在.以上结果表明经超碱NLi_(4)团簇修饰的DHQ石墨烯是一种有潜力的储氢材料.

NLi_(4)^(+)超碱团簇的结构及储氢性能的理论研究

采用密度泛函理论(B3LYP)方法,在6-311++G(d,p)基组水平上对NLi4超碱团簇和NLi_(4)^(+)超碱离子团簇的几何结构和稳定性等物理化学性质进行理论计算,进而研究NLi_(4)团簇和NLi_(4)^(+)团簇的储氢性能。结果表明:NLi4团簇和NLi4+团簇结构稳定性均比较高,但是通过理论计算表明NLi_(4)团簇不能有效吸附氢分子,而NLi_(4)^(+)团簇在吸附氢分子过程中不仅结构稳定,而且NLi_(4)^(+)团簇中的每一个锂原子均可有效吸附3个氢分子,氢分子平均吸附能为1.517~2.931 kCal/mol,储氢质量分数达36.67 wt%,合适的吸附能和较高储氢容量表明NLi_(4)^(+)团簇可有望成为良好的储氢材料。