核反应堆刚凸-包壳微动损伤裂纹行为研究

核燃料棒组件中包壳管与刚凸之间发生的微动行为可能引起组件的破坏失效,严重时会威胁反应堆安全。为此,以核燃料棒中刚凸-包壳结构为研究对象,针对其在微动行为下裂纹的萌生及扩展问题,通过有限元仿真的方法展开研究。研究结果表明:在微动过程中包壳管接触区始终处于受压状态,滑移区中裂纹受剪应力控制,在包壳管涂层基体界面开裂并沿着界面蜿蜒扩展,导致涂层剥离;在混合区和部分滑移区中,裂纹受剪应力和正应力同时作用,起裂于包壳表面或次表面向内部扩展;刚凸-包壳结构微动行为中,剪应力是导致包壳管损伤的主要因素,对裂纹的萌生和扩展起主导作用。

燃料包壳铬涂层中氧和氢扩散行为研究

在压水反应堆中,锆合金包壳与水发生腐蚀化学反应,会对包壳的机械性能产生不利影响,从而限制燃料元件的使用寿期。为了减缓包壳氧化速率,防止氢气燃爆风险的发生,人们提出了事故容错燃料的概念设计。金属铬具有优异的抗腐蚀氧化性能,作为包壳涂层已备受核电领域的广泛关注。目前,铬涂层耐高温腐蚀氧化行为微观机理研究尚不清楚,亟须开展相关研究。本文采用第一性原理方法从电子尺度探索了铬晶体中氧和氢的扩散机理。研究表明,氧的最稳定占位是八面体间隙,氢更倾向于占据四面体间隙。氢的溶解度远低于氧的溶解度。氧在间隙的溶解能为负值,表明氧与近邻铬之间存在较强的相互吸引。进一步采用弹性带方法计算氧和氢的反应扩散路径和迁移能垒。氧沿着四面体间隙至八面体间隙的反应路径扩散,迁移能垒为0.18 eV,而氢更容易沿着四面体间隙至第一近邻的四面体间隙的反应路径扩散,迁移能垒为0.79 eV。同时,氧沿着四面体间隙至第一近邻八面体间隙的反应路径扩散,迁移能垒为0.65 eV。这表明氧倾向于沿着四面体间隙至八面体间隙的反应路径扩散。氢在铬中的迁移能垒为0.17 eV。进一步结合阿伦尼乌斯扩散方程,拟合出温度与扩散系数的变化关系,为涂层高温腐蚀性能实验研究提供理论支持。

梯度纳米结构材料疲劳性能的研究现状

在原始晶粒尺寸较大的基体上构建一层梯度纳米结构层可有效提升材料疲劳性能已得到证实。介绍了表面纳米化技术制备工艺方法,并对其特点进行描述。随后总结了不同制备工艺、不同交变应力状态梯度纳米结构材料疲劳性能研究结果,并就梯度纳米结构层对疲劳性能的影响进行分析。相比于直接在金属材料表面涂敷涂层,经过表面纳米化处理后的基体表面制备或涂敷涂层材料会显著改善疲劳性能。针对梯度纳米结构材料热稳定性问题进行讨论,总结了提高热稳定性的理论方法,以为后续高温疲劳性能改善提供参考。

Cr涂层锆合金事故容错燃料包壳材料研究进展

自2011年日本福岛核事故后,事故容错燃料成为核电企业和相关科研机构的研究重点,旨在提升反应堆燃料系统的可靠性与安全性。锆合金包壳表面涂层技术是事故容错燃料研发的短期目标之一,其中,Cr涂层锆合金包壳为当前的主要技术路线。围绕涂层制备工艺、微观组织以及关键服役性能三方面,对Cr涂层锆合金的相关研究进展进行了综述。首先,对比介绍了锆合金表面金属Cr涂层制备工艺及其特点,涵盖了物理气相沉积、冷喷涂和3D激光熔覆等技术,同步介绍了国际核电巨头所采用的制备工艺及相关研发进展。其次,简单阐述了Cr涂层微观组织特征,重点阐述了正常运行工况下Cr涂层锆合金高温高压水腐蚀性能、高温高压水微动磨蚀性能、高温力学行为和辐照行为,以及事故工况下该材料体系高温内压爆破行为、高温蒸气氧化-淬火行为等,并同步针对其微观辐照机制、高温氧化/腐蚀机制等进行了归纳和深入分析。最后,对当前研究所存在的问题和未来发展方向进行了归纳分析。

涂层锆合金包壳管切向微动磨损数值预测模型研究

为建立涂层锆合金包壳微动磨损的有限元计算分析模型,预测切向工况下的最大磨损深度,基于包壳-格架的实际几何特征建立了涂层锆合金包壳-刚凸接触系统的有限元模型,采用Archard磨损模型计算磨损量,结合ABAQUS的ALE功能和UMESHMOTION子程序模拟磨损过程。根据微动磨损试验结果分析磨损系数随磨损周次的变化情况,并拟合其函数关系。有限元计算的最大磨损深度和最大深度的位置与试验结果相符,表明所建立的模型可用于涂层锆合金包壳切向微动磨损最大深度的预测。

SiC陶瓷的Ti-Si钎焊连接机理和性能研究

SiC陶瓷优异的力学性能、高温稳定性以及耐腐蚀等性能,使其在航空航天、海洋工程、核能领域具有极大的应用潜力。但是其高硬和高脆特性,使其很难通过加工实现大型复杂结构件的制备,从而限制了其在以上领域的应用。因此,低温、低压连接技术研究对促进SiC的应用具有重要意义。采用Ti-Si钎料对CVD-SiC母材在1450℃~1550℃进行无压连接,结果表明,在1500℃连接时接头剪切强度最佳,此时剪切强度为(23.1±5.7) MPa,SiC接头断裂时发生在连接层和界面处。

涂层厚度对Cr涂层锆合金包壳高温蒸汽氧化动力学及微观机制的影响

目的研究涂层厚度对Cr涂层锆包壳高温蒸汽氧化行为的影响规律及其微观机制,为耐事故锆包壳表面涂层优化设计提供理论依据。方法以锆合金包壳为基体材料,采用磁控溅射工艺制备纯金属Cr涂层,目标厚度设计值为10、15、20μm 3类。采用高温蒸汽氧化设备开展试验,氧化温度为1200℃,等温氧化时间为500~3000 s,系统研究模拟反应堆失水事故(LOCA)工况下涂层厚度对该材料体系高温蒸汽氧化行为及氧化动力学的影响。试验后,通过X射线衍射仪、场发射扫描电子显微镜及能谱仪等表征各样品氧化膜微结构特征、氧化层厚度、元素分布及物相组成等,基于氧化膜层厚度构建Cr涂层氧化动力学模型,同步探讨涂层原始厚度对其高温蒸汽氧化-失效微观机理的影响。结果涂层厚度为10μm时,其对锆合金基体保护作用有限,等温氧化2000 s时其表面Cr_(2)O_(3)氧化膜和残余Cr涂层已完全丧失保护功能,锆合金基体被连续氧化。涂层厚度为15μm时,第一阶段,生成保护性能较好的Cr_(2)O_(3)氧化膜,Cr涂层的氧化行为满足抛物线规律;第二阶段,Cr涂层的氧化行为发生转变,氧化膜及其残余涂层保护性能衰退,但锆合金基体始终未被氧化。涂层厚度为20μm时,Cr涂层的氧化行为满足抛物线规律,但氧化行为未发生转变,表面氧化膜及残余Cr涂层保护性能较好。结论Cr涂层厚度增加可在一定程度上提升其抗高温蒸汽氧化性能,进而提高反应堆事故工况下燃料包壳抵御事故的能力,从而在一定程度上延长不干预时间。

切向位移对Cr涂层Zr-1Nb合金包壳微动磨损的影响

随着核电技术更新迭代,由于传统Zr合金包壳存在安全性能缺陷,核燃料组件安全面临严峻挑战,探索开发新型核燃料包壳管成为核电安全防护领域的重点研究。以Cr涂层Zr-1Nb合金包壳管(改良型ATF材料)为研究对象,探究切向位移对Cr涂层Zr-1Nb合金包壳管微动磨损行为及磨损机理的影响。采用白光干涉仪表征出Cr涂层Zr-1Nb合金包壳管表面磨痕的三维形貌,对Cr涂层Zr-1Nb合金包壳管表面磨痕的截面轮廓以及磨损深度进行测算。通过扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDS)对表面磨痕的微观形貌以及元素组成进行表征。结果表明:随着切向位移增加最大磨损深度随之增加,微动运行状态由部分滑移逐渐转变为完全滑移,Cr涂层Zr-1Nb合金包壳管表面的磨屑黏着现象逐渐减弱,磨损机理由黏着磨损转变为剥层磨损。所有试验中Cr涂层Zr-1Nb合金包壳管存在明显的氧化磨损。从微观角度探索了接触模型为GTR构型的改良型ATF包壳材料微动磨损机理以及微动磨损行为,制备的Cr涂层能够提高Zr-1Nb合金包壳管的微动磨损性能,有效延长包壳管的服役寿命。

基于高精度子通道程序的CHF关系式开发研究

采用非均匀加热典型栅元和导向管栅元三组临界热流密度(CHF)试验数据,利用高精度子通道分析软件ATHAS获得局部参数,完成适用于燃料组件偏离泡核沸腾比(DNBR)分析的CHF关系式开发,得到导向管冷壁效应因子和DNBR限值;并与采用FLICA软件开发的关系式结果进行对比,结果表明,ATHAS软件开发的关系式计算得到的DNBR限值更低,且对烧毁(BO)点轴向位置和CHF的预测率更高。

连接温度对铝空气钎焊工艺连接SiC接头结构与性能的影响

采用金属Al箔作为连接材料,探究空气气氛下连接温度对Si C陶瓷连接接头结构和性能的影响。结果表明,1000℃连接时金属Al的过量流失会导致Si C接头连接层孔洞缺陷的产生;保持热处理工艺不变,将连接温度降低至900℃,不仅可避免连接层气孔缺陷的产生,而且可有效促进中间层Al单质向Al_(2)O_(3)的完全转化,相比于1000℃连接的Si C接头,其室温剪切强度从(22.0±5.4)MPa提高到(117.0±18.7) MPa。

Cr涂层锆合金包壳模拟LOCA试验研究

2011年日本福岛核事故暴露传统锆合金燃料包壳在失水事故(LOCA)工况下的安全性问题。为了探究新型Cr涂层锆合金包壳在LOCA工况下的性能,本研究针对物理气相沉积(PVD)工艺涂覆的12~15μm厚度Cr涂层Zr-1Nb合金包壳管,开展模拟LOCA工况下的高温蒸汽氧化-淬火试验,氧化温度为1200℃和1300℃,单面氧化时间为10 min和20 min,淬火温度约800℃,之后对淬火后试样进行环压测试。结果发现,在研究条件下,Cr涂层未出现剥落,涂层完整;Cr涂层锆合金包壳外表面形成较为致密Cr_(2)O_(3)层,抑制O原子扩散至锆合金基体,阻止锆合金基体被氧化为ZrO_(2)层和α-Zr(O)层,环压测试发现淬火后包壳保持良好塑性。研究表明,在本测试工况下Cr涂层锆合金包壳相比传统锆合金包壳具有更强的抗LOCA事故能力。

连接温度对CaO-Al_(2)O_(3)-MgO-SiO_(2)-TiO_(2)玻璃钎料连接SiC陶瓷接头微观结构和性能的影响

采用新型玻璃钎料CaO-Al_(2)O_(3)-MgO-SiO_(2)-TiO_(2)(CAMST)连接无压烧结SiC陶瓷,研究了连接温度(1 300~1 450℃)对SiC陶瓷接头微观结构和力学性能的影响。结果表明:CAMST玻璃钎料在1 350~1 450℃下可实现SiC陶瓷的有效连接。当连接温度为1 350℃时,焊缝厚度约为36μm,母材与焊缝界面存在较多孔洞,接头剪切强度为(21.4±2.7) MPa;当连接温度为1 400℃时,焊缝厚度为3μm,母材与焊缝结合良好,接头剪切强度为(47.6±6.2) MPa;当连接温度升高至1 450℃时,焊缝厚度约为50μm,母材与焊缝结合良好,但焊缝中存在裂纹缺陷,接头剪切强度为(20.9±3.9) MPa。连接温度对焊缝硬度无明显影响。

金属Cr涂层对锆合金热膨胀性能的影响

涂层锆合金是事故容错燃料包壳候选材料之一。本文通过采用磁控溅射工艺制备出不同金属Cr涂层厚度的涂层锆合金包壳,研究了涂层厚度对锆合金管材热物理性能的影响,包括周向和轴向热膨胀性能。研究结果表明,金属Cr涂层均匀致密,且涂层厚度对包壳轴向热膨胀性能影响较小,但是,不同厚度金属Cr涂层对周向热膨胀性能的影响要大于对轴向热膨胀性能的影响。此外,当涂层厚度为18μm左右时,金属Cr涂层锆合金包壳和锆合金包壳周向热膨胀系数基本一致。

Cr涂层Zr-1Nb合金包壳在高温高压水中的微动磨损行为

采用3D光学表面轮廓仪、扫描电子显微镜、电子背散射衍射和能谱仪等测试技术研究了290和310℃下Cr涂层Zr-1Nb合金包壳管与格架在模拟压水堆一回路水环境中的微动磨损行为。结果表明,当Cr涂层Zr-1Nb合金包壳管与对磨副材料(Zr-4刚凸或Inconel 718弹簧)组成摩擦副时,微动磨损机制均以粘着磨损为主,伴随着对磨副材料向Cr涂层包壳管的转移。随温度升高,Cr涂层包壳管表面磨损量增加,其抗微动磨损性能下降,但在试验温度范围内微动磨损机制未发生变化。此外,当对磨副为刚凸时Cr涂层包壳管的磨损程度大于对磨副为弹簧时的磨损程度,这与对磨副的硬度和接触方式有关。

Sn含量对Zr-Sn-0.2Fe-0.1Cr合金高温蒸气氧化行为的影响

锆合金的高温蒸气氧化行为是失水事故下需要重点关注的问题之一。为了研究Sn对锆合金高温蒸气氧化行为的影响,开展了不同Sn含量的SH12(Zr-0.75Sn-0.2Fe-0.1Cr,质量分数,%)和Zr-4(Zr-1.5Sn-0.2Fe-0.1Cr)合金在模拟失水事故工况下1000、1050、1100和1200℃的高温蒸气氧化试验。采用光学显微镜、电子探针、显微硬度计分析了氧化样品的显微组织以及氧化前后样品的显微硬度。结果表明:低Sn的SH12比高Sn的Zr-4合金的抗高温蒸气氧化性能更好,这说明降低Sn含量可以改善锆合金的抗高温蒸气氧化性能。氧化前,SH12合金的显微硬度低于Zr-4合金,而氧化后SH12合金基体的显微硬度明显高于Zr-4合金,与氧化后SH12合金基体中的氧含量高于Zr-4合金的结果相吻合,这说明Sn有抑制氧在Zr基体中扩散的作用。通过第一性原理计算,发现Sn容易与O结合,从而抑制了O在锆基体中的扩散,这合理解释了氧化后SH12合金中的氧含量比Zr-4合金高的原因。

Fe13Cr5Al4Mo合金在高温高压水环境中的腐蚀行为

利用XRD、SEM和TEM等测试技术研究了Fe13Cr5Al4Mo合金在360℃、18.6 MPa去离子水和360℃、18.6 MPa、3.5 mg/L Li+1000 mg/L B水溶液中的腐蚀行为。结果表明,Fe13Cr5Al4Mo合金的腐蚀增重远低于参比锆合金,且腐蚀增重速率较慢,表明Fe13Cr5Al4Mo合金的耐腐蚀性能优于参比锆合金。在2种水环境下,Fe13Cr5Al4Mo合金表面均形成了一层Fe(Cr, Al)_(2)O_(4)纳米尖晶石结构的氧化膜,在去离子水中还产生了Fe_(3)O_(4)外层氧化颗粒。Fe(Cr, Al)_(2)O_(4)尖晶石氧化膜整体上较为致密,可以阻碍氧离子和金属阳离子在氧化膜内的扩散,提高合金的耐腐蚀性能。此外,高温高压水中添加Li+B导致Fe13Cr5Al4Mo合金的腐蚀增重和氧化膜厚度发生变化,且抑制了外层氧化颗粒的产生,这与Li+B水溶液较高的pH值和Li^(+)、B^(3+)的相互作用有关。

Cr涂层锆合金包壳高温蒸汽氧化动力学及微观机理

Cr涂层锆合金包壳具备抗高温蒸汽氧化性能优异、耐腐蚀和耐磨蚀性能良好、工程应用难度较小等特点,成为最具前景的近期型事故容错燃料候选材料之一。本工作以Zr-1Nb合金管为基体材料,采用磁控溅射工艺制备均匀致密Cr涂层,涂层厚度范围12~15μm。通过同步综合热分析仪开展双面高温蒸汽氧化试验,氧化温度为1000、1100和1200℃,氧化时间为300~5000 s,系统研究反应堆事故工况下Cr涂层锆合金包壳高温蒸汽氧化行为。采用扫描电子显微镜、能谱仪和X射线衍射仪表征高温氧化产物膜微观形貌特征、氧化层厚度、元素分布以及物相组成等,建立Cr涂层氧化动力学模型,探讨高温氧化机理。研究表明,高温蒸汽环境中,Cr涂层锆合金包壳外壁形成致密Cr2O3层,有效阻止O元素扩散至Zr合金基体,从而提升复合包壳的耐高温性能。其次,Cr涂层高温蒸汽氧化动力学曲线遵循抛物线规律,氧化速率常数比锆合金低大约2个数量级,显著提升锆合金包壳抗高温蒸汽氧化性能。