气态碘在COF-103上吸附的理论研究

采用第一性原理和巨正则蒙特卡罗方法,模拟研究了气态碘分子(I2)在共价有机框架材料(COF-103)中的吸附行为,并讨论了气态氧化物、氯化物和挥发性有机化合物(VOCs)等杂质气体的竞争吸附影响.结果表明,I2偏向以垂直方式吸附于COF-103苯环的碳原子位,其中,长程色散相互作用具有重要的贡献,色散能在吸附能中的占比最多可达46%.I2与COF-103之间存在少量电荷转移,且可能形成具有弱共价相互作用的次级键.杂质气体中苯分子(C6H6)的吸附能和等量吸附热最大,与COF-103的亲和性最强,并且可以占据I2的吸附位点,从而引起I2吸附量的显著降低.

基于知识图谱的国内外建筑生命周期评价研究述评

建筑生命周期评价作为一种评估资源消耗和环境影响的主流方法,对我国实现碳中和目标具有重要意义。为揭示国内外建筑生命周期评价研究概况,以“Web of Science”和“CNKI”中的建筑生命周期评价期刊文献为对象,利用CiteSpace和VOSviewer绘制了该领域研究的总体特征和演化进程知识图谱,以期为进一步的研究提供参考。分析表明:在研究内容上,国外生命周期评价研究多学科交叉,涵盖能源利用、环境效益和经济效益等多个方面,已从细分阶段进入到整合阶段;而国内研究更多从建筑和环境学科出发,侧重于建筑节能减排,目前处于多元细分阶段,存在体系发展不平衡的问题。在研究方法上,国内外建筑生命周期评价均以量化清单为基础,但具体的评价指标与技术路径存在差别,国外在LCA不确定性分析方面较为领先,而国内在此方面处于起步探索阶段。未来国内建筑LCA研究应关注对框架体系的扩展与完善,重视从建筑单体到群体、从单学科到多学科的变化趋势,并加强对建筑LCA不确定性的关注。

压力容器对接焊缝焊趾应力集中系数预测研究

为有效预测压力容器对接焊缝焊趾应力集中系数(stress concentration factor,SCF),以双V型对接焊缝(geometrically symmetric butt joint,BJ-S)和带垫板的对接焊缝(butt joint with backing plate,BJ-BP)为研究对象,通过建立有限元模型,对每组200个、共10组以上的不同影响参数组合下的对接焊缝焊趾有限元SCF数据进行回归分析。回归分析中考察了8种不同几何参数以及名义应力对SCF的影响,对BJ-S已有的SCF公式进行修正,提高了不同名义应力下SCF预测公式的准确性;并在此基础上,提出了BJ-BP焊趾的SCF预测公式。结果表明:基于已有角变形的BJ-S公式,对名义应力修正之后,拟合数据和验证数据显示R^(2)由修正前的0.8538提升到0.98以上,且预测公式结果和有限元结果的误差在11%以内。对于BJ-BP焊趾处SCF,将提出的BJ-S的SCF公式应用于BJ-BP时,R^(2)为0.9144,效果不佳。BJ-S公式计算值和BJ-BP有限元结果具有线性关系,通过引入减小率常数进行修正,所得的BJ-BP总SCF公式的R^(2)在0.98以上,且误差小于8.5%,提高了SCF预测的精度,可为不同名义应力水平下的疲劳强度评估提供支撑。

高频率分辨的金刚石氮-空位色心宽频谱成像技术

高分辨率宽频谱测量技术在天文学、无线通信、医学成像等领域具有重要应用价值.金刚石氮-空位(nitrogen-vacancy,NV)色心因其高稳定性、高灵敏度、实时监测、单点探测以及适用于长时间测量等特性已成为频谱分析仪备受关注的选择.目前,基于NV色心作为探测器的宽频谱分析仪能够在几十GHz频带内进行实时频谱分析,然而其频率分辨率仅达到MHz水平.本文通过搭建结合连续外差技术的量子金刚石微波频谱成像系统,利用磁场梯度对NV色心谐振频率进行空间编码,成功获取了900 MHz—6.0 GHz范围内完整的频谱数据.在可测频谱范围内,系统进一步采用连续外差的方法,同时施加谐振微波和轻微失谐的辅助微波对NV色心进行有效激发,增强了NV磁强计对微弱微波信号的响应.该方法使系统在可测频谱范围内实现了1 Hz的频率分辨率,并能够对间隔为1 MHz扫频步进的多个频点的频率分辨率进行单独测量.以上研究结果表明基于NV色心的宽频谱测量可实现Hz级频率分辨,为未来的频谱分析和应用提供了有力的技术支持.

金刚石氮空位中心的研究进展及应用

综述了金刚石中氮空位(NV)中心的研究进展及应用。金刚石中NV中心是由一个氮原子取代金刚石中的一个碳原子,然后捕获周围的一个空穴形成的,是一种独特的荧光光散射吸收光谱晶格缺陷。首先介绍了金刚石晶体中NV中心的晶体结构以及光学和电学等基本性质。系统综述了金刚石中NV中心的国内外研究现状,包括在物理和生物等领域的重要应用。分析了其在磁场测量、温度测量、角速率测量的超高灵敏度优势,生物标记应用上的稳定性优势以及其他方面的独特的应用前景。指出了金刚石NV中心存在的可扩展性需提高和物理机制需继续研讨等问题,并且展望了金刚石NV中心未来的发展趋势。

混流式水轮机进动过程中转轮上冠转动流体力矩研究

通过模型实验和基于整体流动模型的数值模拟研究了混流式水轮机进动过程中作用在转轮上冠的转动流体力矩的基本特性.模型实验中的转轮用一个圆盘来模拟,其上冠与后顶盖之间形成一个很小的轴向间隙.内向流由外部水泵供给.检验分析了间隙内泄漏流速、径向间隙进口处的预旋速度和轴向间隙宽度对流体力矩的影响.研究结果表明,进动流体力矩在很小的正向进动角速率比区间内对转轮的进动具有自激效应,并且进口处预旋速度对自激区间的影响显著.通过对转轮进动过程中流体所产生的转动力矩在转轮旋转和不旋转两种情况下的比较,得出了法向流体力矩在转轮只有进动没有旋转的情况下对转轮的进动没有自激效应.法向流体力矩对进动所产生的自激效应是由转轮转动所形成的漩涡流引起的.

超高真空原子尺度Au_(x)/Si(111)-(7×7)表面吸附的电荷分布测量

原子尺度表面吸附Au原子的物理化学性质对研究纳米器件的制备以及表面催化等起着非常重要的作用.利用调频开尔文探针力显微镜研究了室温下Au在Si(111)-(7×7)表面吸附的电荷分布的特性.首先,利用自制超高真空开尔文探针力显微镜成功得到了原子尺度Au在Si(111)-(7×7)不同吸附位的表面形貌与局域接触电势差(LCPD);其次,通过原子间力谱与电势差分析了Au/Si(111)-(7×7)特定原子位置的原子特性,实现了原子识别;并通过结合差分电荷密度计算解释了Au/Si(111)-(7×7)表面间电荷转移与Au的吸附特性.结果显示,Au原子吸附有单原子和团簇形式.其中,Au团簇以6个原子为一组呈六边形结构吸附于Si(111)-(7×7)的层错半单胞内的3个中心原子位;单个Au原子吸附于非层错半单胞的中心顶戴原子位;同时通过电势差测量得知单个Au原子和Au团簇失去电子呈正电特性.表面差分电荷密度结果显示金在吸附过程中发生电荷转移,失去部分电荷,使得吸附原子位置上的功函数局部减少.在短程力、局域接触势能差和差分电荷密度发生变化的距离范围内,获得了理论和实验之间的合理一致性.

尖晶石纳米催化剂应用于烯丙醇多相氧化制烯丙醛或烯丙酮

使用共沉淀法通过Ru对MnFe2O4的同晶取代制备了纳米级MnFe1.95Ru0.05O4催化剂。在通过过渡金属进一步改性该催化剂的过程中,发现MnFe1.8Cu0.15Ru0.05O4的催化剂性能优异于文献报道的其他多相醇氧化催化剂, XRD测试表明该催化剂仍保持尖晶石结构。该纳米催化剂能有效地将不同烯丙醇类氧化成烯丙醛类或烯丙酮类, 与文献报道的其他多相醇氧化催化体系相比,该催化剂具有更高的活性转换数。借助于EXAFS等表征结果和1-辛醇与4-辛醇的竞争反应,判断出单核的Ru为反应的活性中心,EXAFS的表征同时表明由于Cu的添加而产生的Ru=O能加快反应速度。作者在此基础上提出反应机理,认为Ru在反应过程中形成醇化物,再经过b 消除反应生成相应的醛或酮。

混流式水轮机进动过程中上冠间隙内流场特性分析

通过模型试验与数值模拟相结合的方法研究了混流式水轮机进动过程中上冠间隙内的流场特性。模型试验中通过改变径向间隙入口处的预旋速度,分析了预旋速度对间隙内部定常压力的影响,测定了在不同进动速率比条件下间隙内的非定常脉动压力分布。采用Fortran语言编译实现了基于整体流动模型的数值模拟分析,通过对试验和数值模拟得到的定常和非定常压力结果的比较,获得了整体流动模型能定性模拟转轮进动过程中上冠间隙内的流场特性,通过分析不同进动速率比下非定常压力幅值和幅角分布曲线,提出了自激幅角的概念,并检验分析了预旋速度对非定常压力和非定常速度分布的影响。研究结果可为解决实际工程中水轮机组由间隙密封内不均匀流场产生的流体力矩所导致的自激振动提供理论依据和技术支持。

不确定多通道奇异大系统分散鲁棒H_∞控制

研究不确定多通道奇异系统的鲁棒分散H_∞控制问题,假定不确定性是时不变、范数有界,且存在于系统和控制输入矩阵中．主要考虑分散H_∞输出反馈控制问题．推导出了使不确定多通道奇异系统能鲁棒稳定且满足一定的性能指标的充分必要条件,没有等式约束的非线性矩阵不等式条件,采用两步同伦法迭代来求解非线性矩阵不等式(NMI),首先,通过逐步对控制器的系数矩阵加上结构限制,计算出当确定性不存在时的标称系统的分散H_∞控制器．然后,逐步改变标称系统分散控制器的系数,计算出不确定性参数存在时的分散鲁棒控制器．在每一阶段,每一次迭代过程中,通过交替固定NMI的一个变量,使NMI转变为线性矩阵不等式(LMI)．数值例子说明了本文提出的方法的有效性．

原子自旋共振磁测系统的微波传输优化仿真

对单个电子自旋的研究和控制对于原子陀螺有着极巨大的潜在应用和科学意义,而氮空位中心(nitrogen-vacancy center)作为一个稳定的电子自旋控制体系正在成为研究热点。在利用NV中心进行原子陀螺的控制中,微波的传输对于原子陀螺灵敏度具有重要的影响作用。而基于NV中心的原子陀螺系统中高效率的微波照射机构是非常重要的一项。通过对微波照射机构进行设计,并利用Comsol软件对微波在SMA探头中的衰减进行仿真,得到了最优化的实验条件,这为后续提高基于NV中心进行原子陀螺的灵敏度奠定了基础,对基于NV中心进行原子陀螺系统的开发、磁信息检测具有重要的作用。

高温DC SQUID探针显微镜在半导体样品检测中的应用

扫描SQUID探针显微镜成像技术在半导体样品检测中得到了广泛应用。利用有限元分析方法对作为fluxguide的探针结构和SQUID的尺寸等参数对于系统空间分辨率和检测灵敏度的影响进行了仿真分析,并研究了探针周围的屏蔽效果。利用建立的SQUID探针显微镜系统成功检测到太阳能电池中多晶硅的细微结构,并通过检测互相垂直的两个方向的磁场,对太阳能电池中光致电流矢量分布进行了反演重构。

纤维素基碳材料及其在超级电容器中的应用进展

能源枯竭和环境污染问题日益严重,新型可持续能源的开发迫在眉睫。超级电容器作为电化学能量存储设备,具有容量大、功率密度高、循环寿命长等优势,逐渐成为研究热点。纤维素是自然界中广泛存在的一种天然高分子化合物,具有绿色、环保、可持续、成本低的特点,制备的碳材料有独特的孔结构和大的比表面积,使其在超级电容器方面的应用成为一个主要研究方向。通过对碳材料的孔结构调控和表面改性,或与电容较高的其他材料进行复合,可以明显提高碳材料比电容和能量密度,使超级电容器电化学性能提高。本文总结了近年来国内外纤维素基碳材料制备方法、性能调控及其在超级电容器方面的应用进展。最后,对纤维素基碳材料未来的研究方向和发展进行了展望。

室温超高真空环境原子尺度Au/Si(111)-(7×7)不定域吸附的局域接触势能差测量技术

利用自制超高真空非接触调频开尔文探针力显微镜系统地研究了Au/Si(111)-(7×7)的结构和局域接触势能差.虽然扫描隧道显微镜已被广泛应用于原子尺度金属吸附半导体表面的研究,但仅局限在观测金属和半导体表面.开尔文探针力显微镜允许在原子尺度利用局域接触势能差直接测量各类平整表面不同位置的电荷,而成为更方便、更精确的电荷表征手段.本文通过在室温下利用开尔文探针力显微镜对Au吸附Si(111)-(7×7)表面的形貌及局域接触势能差原子尺度测量,同时建立相应的吸附模型和第一性原理计算,得到了Au/Si(111)-(7×7)最佳吸附位置的差分电荷密度分布图,并给出了Au在Si(111)-(7×7)表面的最佳吸附位置不定域移动的局域接触势能差关系,分析了Au原子在吸附过程中与Si表面之间电荷转移的机理.实验结果表明,Au/Si(111)-(7×7)吸附表面的局域接触势能差测量可以进行有效的Au与Si原子识别.本研究对推动表面电荷精密测量的发展具有重要意义.

二氧化钛亚表面电荷对其表面点缺陷和吸附原子分布的影响

半导体金属氧化物二氧化钛因其稳定、高效、无毒、兼容、低廉等优点受到广泛的关注,本文在低温78 K下利用原子力显微镜探索了二氧化钛亚表面电荷的特性及其对表面点缺陷和吸附原子分布的影响.在原子结构形貌图中亚表面电荷被成像为椭圆形亮丘,且亮丘的高度主要分布在3个不同的区间内,这意味着亚表面电荷位于3个不同的亚表面原子层.在开尔文探针力显微镜成像中,亚表面电荷的电势分布相对低,根据电势成像机理,亚表面电荷为正电荷特性.原子力显微镜的成像图表明,亚表面电荷不仅排斥具有正电荷特性的表面氧空位、吸附氢原子和表面台阶,而且排斥具有负电荷特性的吸附氧原子.实验结果有助于二氧化钛物理特性的研究及其相关产品性能的改进和设计.

机器人多指灵巧手的研究现状、趋势与挑战

机器人多指灵巧手是一种高度灵活、复杂的末端执行器,因其能够模仿人手的各种灵巧抓持和复杂操作能力,半个多世纪以来得到持续的研发投入和广泛关注,备受社会各界期待。综述分析了仿人型机器人多指灵巧手的演化过程、研究与开发现状。从仿生结构、驱动、传动、感知、复合/智能材料、建模与控制等方面分析了机器人多指灵巧手的本体复杂性,在部分功能复现、灵巧操作功能复现和人手功能的增强三个层次上分析了机器人多指灵巧手的应用复杂性,进而论述了基于多指灵巧手的复杂应用简化实现模式,阐明了机器人多指灵巧手的复杂性与易用性的辩证关系。最后从深度仿生、柔性感知技术、操作过程规划与控制策略、成本控制四个方面分析了多指灵巧手本体研究的趋势与挑战。

旋转圆盘涡动过程中的流体力矩试验

本试验模拟了混流式水轮机转轮上冠在不均匀径向间隙情况下产生涡动时所受的流体力矩。通过模型实验和数值模拟研究了混流式水轮机涡动过程中作用在其上冠的转动流体力矩的基本特性。模型实验中水轮机转轮用一个圆盘来模拟,其上冠与外壳之间形成一个很小的轴向间隙。用圆盘圆周和外壳之间的径向间隙来模拟实际水轮机中的密封。内向流由外部水泵供给。设计了在不同的泄漏流速、预旋速度、轴向间隙的情况下测量流体力矩的实验。通过整体流动模型对涡动过程中间隙流的特性进行了数值模拟。通过比较流体力矩的实验和数值结果,讨论了转子动力稳定性。最后得出在混流式水轮机涡动过程中,作用在转轮上冠的流体力矩除了几个较小涡动速率比以外,在其它很大的涡动速率比区间内都能够助长涡动的运动状态,从而使系统产生自激振动。

高精度测量的特种SPM技术及仪器

测量过程中,测量的准确程度与测量仪器间的作用力是极其重要的,为此需准确测量微纳尺度材料的机械、电子、磁、光以及化学特性.同时,扫描探针显微镜(Scanning Probe Microscope,SPM)及其相关技术拥有确定探针针尖与样品间作用力的能力,因此,本文主要就微纳尺度的高精度SPM测量技术及仪器做一简单的介绍和回顾.首先介绍了原子力显微镜(Atomic Force Microscope,AFM)、扫描隧道显微镜(Scanning Tunnel Microscope,STM)及其相关技术原理,其次重点介绍了常温/低温STM、自旋极化(Spin Polarization,SP)-STM、AFM等仪器本身的关键技术及搭建难点,并介绍了运用上述仪器取得的典型成果;再次,介绍了国内外运用极端环境(超低温、超高真空)与常温、大气环境的AFM、STM在特殊区域微纳尺度测量、基于探针技术的微纳电子器件表征与控制,以及SPM操控技术的典型成果最新进展;最后,介绍了本研究小组运用超高真空AFM在磁性材料表征与测量方面的进展.总之,通过本文对SPM高精度测量及其应用的回顾与介绍,对SPM的关键组成部分、关键技术及最新发展有了更深的认识.SPM的先进性、用户的友好体验以及具有鲜明应用指向性的特点,有望在原子/分子科学、纳机电系统(Nanoelectro Mechanical System,NEMS)等领域有重要的应用.

高分子类型MONOLITH材料的制备技术及其作为亲和色谱固定相用于分离生物大分子的应用

高分子类型MONOLITH材料(也称整体柱,连续床)是近些年来发展迅速的一种新型的以高分子为基质的整体型多孔材料,由于其内部独特的三维连续相互贯通的多孔结构,在诸多应用领域越来越受到研究者的关注,尤其被认为是分离过滤领域的一个历史性突破。与硅基质MONOLITH材料相比,高分子类型的MONOLITH材料具有制备工艺简单、生物相容性好、化学稳定性高和表面化学性质易调控等特点,因此作为亲和色谱的固定相在生物大分子的分离分析上具有更大的优势。本综述重点总结了高分子类型MONOLITH材料的制备方法及其最新研究进展,并论述了近5年来其作为亲和色谱固定相用于分离生物大分子的应用进展。