电催化CO_(2)还原反应(Electrocatalytic CO_(2)reduction reaction, CO_(2)RR)在解决全球变暖和能源危机方面有着巨大的应用潜力,但目前催化效率低、催化产物多样等问题限制了CO_(2)RR反应的商业化应用。采用一锅法、碳化法制备了一系...电催化CO_(2)还原反应(Electrocatalytic CO_(2)reduction reaction, CO_(2)RR)在解决全球变暖和能源危机方面有着巨大的应用潜力,但目前催化效率低、催化产物多样等问题限制了CO_(2)RR反应的商业化应用。采用一锅法、碳化法制备了一系列不同镍含量的镍单原子催化剂,利用XRD、XPS、ICP-OES、HRTEM、HAADF-STEM、XAS等方法对镍单原子催化剂的形貌结构、原子价态、金属含量等方面进行表征,并通过电催化还原产物的法拉第效率(Faraday efficiency, FE)和电流密度(Current density,J)来评价其电催化性能。此外,还研究了电解实验装置的改变对升电催化性能的提升。实验结果表明,随着Ni单原子催化剂的Ni金属负载量增加,产物CO的FECO和JCO均增加。催化剂中Zn1Ni2-CN表现出了优异的CO_(2)RR催化性能,在H型电解池中,在-0.7 V vs. RHE电位下FECO达到89%,在-0.9 V vs. RHE下JCO达到6.99 mA·cm^(-2)。在流动电解池中,大范围电位变化下(-0.4~-1.2 V vs. RHE)FECO均保持在99%以上,且在-1.2 V vs. RHE电位下产物电流密度JCO达到174.5 mA·cm^(-2)。展开更多
文摘电催化CO_(2)还原反应(Electrocatalytic CO_(2)reduction reaction, CO_(2)RR)在解决全球变暖和能源危机方面有着巨大的应用潜力,但目前催化效率低、催化产物多样等问题限制了CO_(2)RR反应的商业化应用。采用一锅法、碳化法制备了一系列不同镍含量的镍单原子催化剂,利用XRD、XPS、ICP-OES、HRTEM、HAADF-STEM、XAS等方法对镍单原子催化剂的形貌结构、原子价态、金属含量等方面进行表征,并通过电催化还原产物的法拉第效率(Faraday efficiency, FE)和电流密度(Current density,J)来评价其电催化性能。此外,还研究了电解实验装置的改变对升电催化性能的提升。实验结果表明,随着Ni单原子催化剂的Ni金属负载量增加,产物CO的FECO和JCO均增加。催化剂中Zn1Ni2-CN表现出了优异的CO_(2)RR催化性能,在H型电解池中,在-0.7 V vs. RHE电位下FECO达到89%,在-0.9 V vs. RHE下JCO达到6.99 mA·cm^(-2)。在流动电解池中,大范围电位变化下(-0.4~-1.2 V vs. RHE)FECO均保持在99%以上,且在-1.2 V vs. RHE电位下产物电流密度JCO达到174.5 mA·cm^(-2)。