二维铜基金属有机框架材料作为锂硫电池正极材料的理论研究

锂硫电池具有非常高的理论比容量和能量密度,是一种非常有前景的储能装置。但是电池中存在穿梭效应,制约了其实际应用。电池的正极需要使用导电的多孔材料负载单质硫和中间产物。本文提出利用导电性良好的二维铜基金属有机框架材料(MOF)作为正极材料,即铜-六氨基苯(Cu-HAB)、铜-六羟基苯(Cu-HHB)和铜-六巯基苯(Cu-THB)的配位聚合物。计算结果表明多硫化锂分子在Cu-HAB表面的结合能在-1.294~-2.292eV范围内,说明Cu-HAB薄膜能够有效抑制多硫化物溶解到电解质溶剂中。进一步对比了配位基团(N、O、S)的影响,Li_(2)S_(6)分子在Cu-HHB表面的吸附作用很强,导致Cu-HHB结构被破坏;而Li_(2)S_(6)与Cu-THB薄膜的结合能较小,不能有效抑制穿梭效应。因此,在三种导电的二维MOF材料中,Cu-HAB薄膜是良好的硫宿主材料,而Cu-HHB和Cu-THB薄膜均不适宜。