CeWO_(x)催化剂协同脱除氮氧化物及氯代芳香化合物的反应机制研究

多污染物协同控制是大气污染控制技术的发展方向.本文以氮氧化物(NO_(x))及氯苯(CB)为典型多污染物组分,考察了不同Ce/W比例CeWO_(x)催化剂协同脱除NO_(x)及CB的催化性能及反应特征.其中,Ce_(8)W_(1)O_(x)催化剂表现出最佳的催化活性,在温度为350℃时,NO_(x)、CB转化率均达到100%.NO_(x)选择性催化还原(SCR)、CB催化氧化(CBCO)和协同脱除反应(SCR+CBCO)的对比实验发现,协同反应的NO_(x)和CB转化均受到不同程度的抑制,尤以SCR对CBCO的抑制作用更为明显.TPSR及DRIFT表征证明NH_(3)和CB之间的竞争性吸附是SCR和CBCO协同反应活性下降的主要原因.CeWO_(x)催化剂上CB解离生成的氯经氧空位活化形成Cl·,易导致亲电加氯反应从而促进多氯苯生成.SCR为CBCO提供了额外氢,源于NH_(3)吸附于Lewis酸位点并被氧空位上活性氧物种攻击脱氢生成酰胺物种(NH_(2)^(-)/NH^(-))的反应过程,该氢源促使Cl·/Cl^(-)以HCl形式从催化剂表面脱离.苯甲腈等含氮副产物的存在表明SCR及CBCO协同反应的中间产物发生了多污染物耦合.