快速合成Cu-SAPO-34分子筛及其甲醇制烯烃催化性能

通过引入含铜分子筛晶种作为铜源、10 h快速合成出Cu-SAPO-34分子筛,并与传统的水热合成法和铜胺络合物引入铜源的方式进行对比,同时利用XRD、SEM、IR、TPD和微反等手段表征样品的结构和甲醇制烯烃(MTO)催化性能。结果表明:与常规合成方法相比,快速合成法可在10 h制备出结晶度在86.24%,固体收率达到94.65%的Cu-SAPO-34分子筛,其乙烯+丙烯选择之和达到81.26%;与添加铜胺络合物相比,加入含铜分子筛晶种的方式引入铜元素,更合适于快速合成法,避免了铜无法与分子筛骨架结合的问题;通过调整含铜分子筛晶种的性质及加入量,可以快速合成晶粒直径在470 nm的纳米Cu-SAPO-34分子筛,固体收率达到96.72%,乙烯+丙烯选择之和达到86.24%。

疏水性Silicalite-1外壳增强Cu/SAPO-34的选择性催化还原低温水热稳定性

采用二次生长法合成具有不同氟含量的Cu/SAPO-34@Silicalite-1核壳结构复合分子筛,通过调节晶种导向液中的氟含量,来调节核壳结构的疏水性,并利用X射线衍射、热重分析仪、扫描电子显微镜和微反等手段表征样品的结构和低温水热稳定性。结果表明:与Cu/SAPO-34核相比较,核壳结构分子筛具有更大的比表面积,更高的活性Cu^(2+)离子相对比例和强酸性比例,更好的疏水性和脱硝活性;添加氟化铵后增加了Cu/SAPO-34的结晶度,拓宽了Cu/SAPO-34的脱硝温度窗口,150℃湿烟气的脱硝率从82%提高到94%。

氧化铝载体硫酸化对锰铈催化剂SCR脱硝性能的影响

分别以硫酸改性前后的氧化铝为载体,采用浸渍法制备了锰铈催化剂,对其NH3-SCR脱硝性能进行评价,并采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR以及FT-IR对催化剂进行了表征。结果表明,改性降低了金属的分散性和氧化性,增加了酸量,特别是B酸量;催化剂的最佳脱硝温度窗口向高温扩展,活性温度窗口范围变宽,并且,改性液浓度越大变化幅度越大。当反应温度在200-250℃时,未改性催化剂与采用0.2mol/L硫酸改性的催化剂具有接近的催化活性,但改性后的催化剂具有更高的抗水抗硫活性,250℃时脱硝率可达70%。

第二种金属对MCuSAPO-34分子筛低温水热稳定性的影响

CuSAPO-34分子筛在氨气选择性催化还原氮氧化物(NH_(3)-SCR)反应中具有高的脱硝活性和高温稳定性,但其低温水热稳定性欠佳。采用原位一步法制备MCuSAPO-34双金属分子筛,第二金属分别为Ce、Fe、Ni。利用XRD、BET、TPD、TPR和微反评价装置等表征催化剂的结构和活性。结果表明,与CuSAPO-34分子筛相比,双金属分子筛具有略低的结晶度和较高的比表面积,酸性变化与金属的种类密切相关。其中,双金属分子筛CeCuSAPO-34具有最高的酸性、活性铜离子的数量、脱硝活性和低温水热稳定性,150℃条件下,含水烟气脱硝率从82%提高到88%。