氮掺杂介孔碳催化过硫酸盐氧化降解盐酸四环素

以白酒糟为碳源、纳米SiO_(2)为模板剂,通过调控三聚氰胺添加量一步法制备了系列氮掺杂介孔碳(NMCs)。采用N;吸附/脱附、XPS、XRD、FT-IR、Raman等手段对NMCs的结构与表面性质进行表征,并将NMCs用于催化过硫酸盐(PS)处理盐酸四环素(TC)废水。结果表明,三聚氰胺投加量的不同,对NMCs的孔结构影响不大,孔径集中分布在3.8 nm附近,比表面积在138~184 m^(2)/g之间;NMCs催化降解TC的活性随着三聚氰胺投加量的增大而增强,其增强与表面吡啶氮和石墨氮2种含氮官能团密切相关。NMCs活化PS降解TC符合准二级动力学,反应活化能为20.29 k J/mol;当三聚氰胺添加量为白酒糟质量的14.5%时,其催化活性最好。在反应温度为25℃,催化剂投加量为0.4 g/L,PS投加量为0.4 g/L和较宽的pH范围(4.0~11.0)条件下,50 mg/L的TC溶液在反应60 min后,降解率可达82.9%。自由基掩蔽结果表明,表面自由基反应起主要作用。催化剂循环使用4次后,通过高温再生,催化活性可恢复至原来的86.9%。

基于氮掺杂活性炭催化氧化合成氮甲基氧化吗啉的研究

以三聚氰胺为氮源,商用活性炭为研究对象,通过“浸渍吸附+高温热处理”的方式制得系列氮掺杂活性炭,并用于催化氧化合成氮甲基氧化吗啉(NMMO)。采用N_(2) 吸附/脱附、Raman、XPS等对氮掺杂活性炭的孔结构和表面性质进行了表征。结果表明:随着三聚氰胺负载量的增大,氮掺杂活性炭的表面碱性含氮官能团含量增大,进而体现出更好的催化氧化合成NMMO活性。最佳催化剂(ACO850-20N)在催化剂加量为0.02 wt %,反应温度70 ℃和反应时间4 h的工艺条件下,氮甲基吗啉的转化率和NMMO收率可达99.76%和94.31%。