岩洞处置环境下混合树脂水泥固化体中五类关键核素的长期浸出行为研究

根据国内某核电厂的放射性废树脂水泥固化体组成,制备了含Sr、Cs、Ni、Co、I五类关键模拟核素的混合树脂水泥固化体,对水泥固化体中五类关键核素的长期浸出行为进行了研究,结果表明:在24 h~192 d浸出周期内,浸出液的pH平均值为11.54,核素始终在碱性环境下参与溶浸;电导率呈震荡走高趋势,固化体中持续有组分溶出;五类核素的浸出率和累积浸出分数均满足GB 14569.1-2011《低、中水平放射性废物固化体性能要求—水泥固化体》的相关要求;Cs的浸出率最高,在固化体中的迁移能力最强,I的浸出率最低,比标准值低3个数量级;一维衰变浸出模型能较好地预测核素Co、Cs、Ni的浸出行为;Sr的浸出分别由一维浸出模型和线性浸出模型共同控制,72 d后呈加速浸出态势。

Nd_(2)Zr_(2)O_(7)烧绿石A、B位晶格固化钍的结构演化及化学稳定性研究

A_(2)B_(2)O_(7)烧绿石以其高包容性和物理化学稳定性而成为高放废物固化体候选基材。研究通过喷雾热解-高温烧结制备了Nd_(2)Zr_(2)O_(7)烧绿石A、B位钍掺杂Nd_(1.8)Th_(0.2)Zr_(2)O_(7)和Nd_(2)Zr_(1.8)Th_(0.2)O_(7)固化体,利用不同检测手段分析样品结构,并通过MCC-1方法研究了样品化学稳定性。Nd_(2)Zr_(2)O_(7)烧绿石A和B位掺杂Th均能形成纯烧绿石结构,掺杂将造成烧绿石结构中48f氧位置参数增大,烧绿石向无序化结构转变。A位掺杂导致烧绿石AO_(8)六面体结构扭曲,B位掺杂导致BO_(6)八面体部分形变。Nd_(1.8)Th_(0.2)Zr_(2)O_(7)和Nd_(2)Zr_(1.8)Th_(0.2)O_(7)固化体在42 d周期后Th离子浸出率在10^(-5) g·m^(-2)·d^(-1)量级,说明锕系核素Th在Nd_(2)Zr_(2)O_(7)的A、B位均能很好地被包容,固化体表现出优异的物理化学性能。