中国内地地区表层土壤和陆生植物的^(137)Cs水平分析

为评估当前中国地表环境人工放射性水平,用反康普顿HPGeγ能谱无损分析了我国陆地表层土壤和陆生植物中^(137)Cs的含量,采用蒙特卡洛方法对样品几何形状因子和密度差异进行校正.分析结果表明:中国内地表层土壤人工放射性水平最高的是西北部的哈密地区,^(137)Cs的比活度为29.9Bq/kg,其次为东北部的罕乌拉地区,^(137)Cs的比活度为24.6Bq/kg;高值带是从哈密到罕乌拉的一条长约3000km,宽约200km的区域,与20世纪上风向核试验场的大气层核试验放射性烟云的传输沉降带基本一致,其他地区土壤中^(137)Cs含量较低,但所有样品的^(137)Cs含量均在全球沉降本底范围以内,最可几比活度为1.74Bq/kg;陆生植物样品中^(137)Cs的含量整体上很低,大多数低于1.5Bq/kg的水平,云南和河南两个地区的植物中^(137)Cs出现了一些高值,这与该地区中土壤样品可交换态的^(137)Cs含量较高有可能相关.

UTEVA萃取色层分离超铀元素的性能研究

为建立快速、可靠的环境样品中超铀元素的分析方法，对UTEVA萃取色层树脂分离超铀元素的性能进行了研究。通过改变氧化还原条件、淋洗剂种类和浓度来探索UTEVA萃取色层树脂分离Am、Pu、Np和U的实验条件及分离效果，确定了以3mol／LHNO3、1mol／LHNO3-0．1mol／L抗坏血酸、2mol／LHCl—0．1mol／L草酸、0．01mol／LHNO3分别作为UTEVA树脂上Am、Pu、Np和u的淋洗剂，获得Am、Pu、Np和U的回收率分别为（93±1）％、（68±2）％、（44±3）％和（70±5）％（n=6），各核素间的去污因子为1×10^2～5×10^5。结果表明，用单个UTEVA萃取色层柱能够将Am、Pu、Np和U分离，并将此方法成功用于环境样品中Am、Pu、Np和U的分离。

^(242)Pu同位素稀释剂的标定

首先用^(238)Pu同位素稀释法标定了四水硫酸钚中^(289)Pu的比活度,再用该^(239)Pu溶液作稀释剂,对^(242)Pu稀释剂进行标定,得到^(242)Pu的比活度平均值为1304 Bq/g,相对合成标准不确定度为1.4%。钚的同位素丰度比(R(^(239)Pu/^(242)Pu))为0.002 26,相对合成标准不确定度为4%;R(^(240)Pu/^(242)Pu)为0.0172,相对合成标准不确定度为1%。

吸收光谱法测定不同价态钚的含量

用带有50cm液芯波导毛细管池的光纤光谱仪测定了混合溶液中不同价态钚[Pu(Ⅲ)、Pu(Ⅳ)和Pu(Ⅵ)]的含量。根据Pu(Ⅲ)、Pu(Ⅳ)和Pu(Ⅵ)的吸收光谱特征,分别选择600,474,828nm作为测定这3种离子的波长,并选择在其吸收曲线的波谷区640,492,850nm依次作为参比波长。将在测定波长处所测吸光度减去在参比波长处的吸光度,从而得到上述3种价态钚离子的有效吸光度以扣除基线漂移等所导致的偏差。同时,用单一价态不同浓度的钚离子分别测定其在3个波长处的吸光度绘制标准曲线,并计算得其有效摩尔吸光率。将所测得的有效吸光度及有效摩尔吸光率代入相应的计算公式,即可计算得到上述3种价态钚离子的含量。本方法的测定结果与TTA萃取法所测得的结果比较,两种方法的测定结果在不确定度范围内是一致的。

气溶胶直接进样电感耦合等离子体-质谱法快速测定环境气溶胶中^(239)Pu

采用本实验室建立的气溶胶直接进样ICP-MS在线定量分析技术,对取样钢瓶取得的某环境气溶胶样品进行直接进样快速分析。结果表明:对239Pu的检出限为1.4×10-3Bq/m3;所测样品浓度在3.1×10-3～1.2×10-2Bq/m3之间,比法规限值低一个量级以上。

钚材料分散沉降颗粒物中Pu和Am在中性水中的行为初探

为研究钚材料分散沉降颗粒物中Pu和Am在中性水中的溶解和分散行为，进行了钚材料分散沉降颗粒物在去离子水中的振荡浸取实验，并对振荡浸取后的水相样品进行自然沉降、离心、过滤和超滤等手段分级处理，采用同位素稀释法对样品中Pu和Am的含量进行了定量分析。在振荡浸取过程中，水相中Pu和Am含量开始快速增长，随后逐步达到平衡，但Pu含量前期的变化速率比Am快。Pu和Am在水相中以溶解态（含小粒径胶体聚合物）稳定存在的质量分数分别约为5×10^-9～1×10^-8和2×10^-13。结果表明，在水相中Pu大部分以溶解态（含小粒径胶体聚合态）存在，Am主要以沉降颗粒物上的吸附或包裹态为主。

用于放射性纳米气溶胶模拟的准单分散气溶胶发生器的研制

放射性纳米气溶胶特性行为及过滤研究一直是辐射防护关注的内容,但目前缺乏单分散纳米气溶胶发生器和高灵敏的气溶胶在线检测器。为模拟示踪放射性气溶胶纳米粒子,并适合用质谱仪进行在线检测分析,本文采用蒸发-冷凝原理研制出一种纳米气溶胶发生器,能够利用含低熔点物质(如氯化钠和硝酸银)的溶液,输出准单分散、较高数浓度的纳米气溶胶。用标定后的扫描迁移率粒子谱仪对发生器进行性能测试,结果表明:输出纳米气溶胶的粒度分布符合对数正态分布,在建议工况下,输出粒子的峰位粒径约30 nm,几何标准偏差约1.3,数浓度达106cm-3,数浓度波动小于10%。发生器成本低、性能可靠、使用灵活,能够满足放射性气溶胶特性模拟和过滤净化技术研究等需求。

高纯锗γ谱仪计数比法测量滤材样品中^(241)Am/^(239)Pu原子比

使用阱型高纯锗γ谱仪测量了待测滤材样品和参比溶液中241 Am 59.5keV和239 Pu 129.3keV的能峰计数比,结合参比溶液中已知的241 Am/239Pu原子比数据给出了滤材样品的241 Am/239 Pu原子比,结果与滤材样品经化学处理后采用同位素稀释质谱法测量的241 Am/239Pu原子比在不确定度范围内一致。

我国陆地表层土壤的^(238)Pu水平和溯源分析

基于我国陆地表层土壤样品中^(238)Pu本底水平数据缺少的问题,分析了采自全国多个地区陆地表层土壤样品中^(238)Pu的比活度.结果表明,我国陆地表层土壤样品中^(238)Pu比活度很低,范围在0.007~0.045Bq/kg,^(238)Pu/^(239+240)Pu活度比范围为0.032~0.041,这些数值均与周边国家和中纬度地区的报道值接近.根据二元模型对我国陆地表层土壤的^(238)Pu来源进行分析,结果表明我国表层土壤样品中^(238)Pu主要来源于核试验的全球沉降和SNAP-9A的沉降.