高熵二硼化物纳米颗粒的组分设计与催化降解抗生素研究

开发高熵硼化物材料的功能特性对于拓宽其在极端环境中的潜在应用至关重要.为此,本文通过调控材料的组分开发出具有高效催化性能的高熵二硼化物(HEB_(2))纳米颗粒:首先基于对HEB_(2)的尺寸差异因子、混合焓以及体系自蔓延燃烧模式的理论分析,我们采用一种简便、快速、低成本的燃烧合成方法合成了6种不同组分的HEB_(2)纳米颗粒;然后,通过对材料的组分进行调控实现了HEB_(2)纳米颗粒活化过硫酸盐降解抗生素的高效催化能力(四环素的最高去除效率可达93.5%).不同吸附位点的吸附能和差分电荷密度的第一性原理计算结果进一步证实了HEB_(2)优异的催化性能主要归因于Ti组元,而非高熵效应.此外,基于检测到的活性氧和计算的反应能垒,我们提出了HEB_(2)活化过硫酸盐降解抗生素的潜在催化机理.本研究不仅为HEB_(2)高效催化降解抗生素的组分设计提供了理论依据,而且显示出HEB_(2)在去除自然水体中新污染物方面的潜在应用前景.

燃烧合成高熵碳化物纳米颗粒活化过硫酸盐降解四环素污染物

高熵碳化物纳米颗粒的发展将为未来科技带来无限可能.然而,目前传统的合成方法很难实现该纳米材料的有效合成.为此,本文首次报道了一种简单、快速、低成本的燃烧合成方法,实现了高熵碳化物纳米颗粒的可控合成.即首先从热力学方面分析了燃烧合成高熵碳化物纳米颗粒的可能性,然后以金属氧化物粉、碳粉、镁粉为反应原料以及氟化钠为熔盐介质,采用燃烧合成方法成功合成出(Ta_(0.25)Nb_(0.25)-Zr_(0.25)Ti_(0.25))C高熵碳化物纳米颗粒(燃烧温度:~1487 K,持续时间:63 s,升温速率:-68 K s^(-1)).实验结果表明:合成的高熵碳化物纳米颗粒不仅在所有组成元素的含量和分布上具有高度均匀性,而且氧杂质含量低,仅为2.98 wt%.此外,合成的高熵碳化物纳米颗粒可以作为硫酸盐活化剂用于降解去除地下水或污水中的四环素污染物,10小时内的去除率可达到~65.5%.