Y型分子筛固载Cu[H_4]Salpn配合物的合成、表征及催化环烷烃氧化性能

采用自由配体法制备了Y型分子筛固载席夫碱金属配合物(CuSalpn)和四氢席夫碱金属配合物(Cu[H4]Salpn),并通过FT-IR光谱对所制备的催化剂进行了表征。催化剂样品Cu[H4]Salpn/Y在环己烷氧化反应中较CuSalpn/Y表现出更高的催化活性。反应条件(包括溶剂、催化剂用量、反应温度和反应时间)对催化性能有较大影响。研究结果还表明,Cu[H4]Salpn/Y对其它环烷烃氧化也具有较高催化活性。

二氧化碳加氢一步法制低碳烯烃催化剂的研究

采用水热合成法制备了CuO-ZnO/SAPO-34复合催化剂,以CuO-ZnO为甲醇合成催化剂,以SAPO-34分子筛为甲醇脱水催化剂,研究了催化二氧化碳加氢一步法制备低碳烯烃的方法。通过XRD、TEM、SEM、IR和固定床反应活性评价,系统地考察了复合催化剂的物化性质和催化反应性能。在反应温度270℃、压力3.5MPa、n(H2)∶n(CO2)=4∶1、体积空速为1 600h-1的反应条件下,该催化剂表现出较好的活性和选择性。CO2的转化率可达到18.71%,乙烯、丙烯的产率分别达到9.27%和4.76%。

USY/SAPO-5复合分子筛的制备与改性及催化合成甲基异丁基酮的工艺研究

采用水热合成法合成USY/SAPO-5复合分子筛,用金属氧化物(NiO和CuO)对其改性,通过X射线粉末衍射(XRD)和NH3程序升温脱附法(NH3-TPD)对复合分子筛进行表征。以USY/SAPO-5复合分子筛和以金属氧化物改性后的分子筛为催化剂,研究丙酮与异丙醇合成甲基异丁基酮(MIBK)的最佳工艺条件。结果表明,2种金属氧化物均能使复合分子筛催化剂的性能获得改善,NiO的改性效果比CuO好;在NiO负载量为0.9%,反应压力为2.0 MPa,反应温度为200℃,空速为1.25 h-1,n(丙酮)/n(异丙醇)为1的最佳工艺条件下,异丙醇转化率为43.1%,MIBK选择性为85.2%。

金属有机骨架结构MIL-101的合成及其吸附脱硫的工艺研究

采用水热合成方法合成金属有机骨架化合物MIL-101,利用X射线粉末衍射(XRD),对其产品表征,并研究提高合成产率的影响因素;以MIL-101做为吸附剂,研究吸附脱除汽油模型油中噻吩的最佳工艺条件。实验结果表明,晶化时间提高到10h,pH值为1.5时,MIL-101的合成产率达到60%,产率比文献值提高10%;在空速150h-1,MIL-101质量为0.075g,噻吩质量分数为1×10-3时,噻吩在正辛烷中的穿透容量为0.69%,饱和吸附量为4.62%;MIL-101和4A分子筛分层装柱,并利用N2在100℃对床层进行活化处理,消除了溶解水对吸附脱硫过程的影响;以甲苯为脱附剂,在100℃,空速为100h-1对吸附剂进行再生处理,再生率为96.38%。

金属有机骨架化合物[Cu_2(OH)(2,2'-bipy)_2-(BTC)·2H_2O]_n的脱硫性能研究

采用水热法合成出金属有机骨架化合物[Cu2(OH)(2,2'-bipy)2(BTC)·2H2O]n晶体,以此化合物为吸附剂,在常温常压下通过固定床动态吸附实验,考察了其对模型油中的噻吩和苯并噻吩的脱除效果。结果表明,该吸附剂对噻吩、苯并噻吩的饱和吸附容量分别为2.32%,1.20%;采用4 A分子筛与吸附剂分层装填的方法可有效解决模型油中的溶解水对吸附脱硫效果的影响;用甲苯对吸附饱和的吸附剂进行再生,再生率达到98%。

金属有机骨架化合物Co_1Cu_2(BHTC)_2的合成及生长机理探索

采用水热合成法,以3,4’,5-联苯三羧酸(H3BHTC)为有机配体合成金属有机骨架化合物Co1Cu2(BHTC)2,通过X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、投射电子显微镜(TEM)、热重分析(TGA)、傅里叶红外光谱分析(FT-IR)等测试手段对晶体进行表征,考察温度、晶化时间对Co1Cu2(BHTC)2晶体生长的影响,采用SEM技术初步探索了Co1Cu2(BHTC)2晶体的生长机理。实验结果表明,随着时间的延长,晶体的形貌也随之发生变化,六边形次级结构单元(SBU)通过共享棱的方式具体组装形成更大的六角片状晶体。

Co-BTC脱除噻吩性能研究

基于溶剂热法合成出金属有机骨架材料Co-BTC,通过XRD、IR表征其结构。采用固定床吸附穿透实验,考察了不同的空速条件及溶解水对Co-BTC吸附分离噻吩的影响,并用甲苯溶剂洗涤进行吸附剂再生。结果表明,Co-BTC对模型油中噻吩的穿透容量及饱和吸附量分别为0.98%,2.05%(wt);Co-BTC在含溶解水和纯模型油中硫的饱和容量分别是1.50%,2.05%,饱和吸附容量降低了27%,运用分子筛分层填装吸附柱技术能将Co-BTC的饱和吸附容量提高到2.02%;再生的吸附剂对模型油中噻吩硫的饱和吸附容量为2.02%,再生率达到99%。

锐钛型二氧化钛的合成及其性能研究

采用均匀沉淀法制备了锐钛型二氧化钛,然后在适当酸度、DBS浓度、处理温度及反应物浓度环境下将二氧化钛进行了处理,对处理后样品进行了XRD、N_2吸附、粒度分析表征样品的结构、晶体形貌、物性情况及粒度分布情况,发现二氧化钛物性情况有较为明显的改善,处理后的TiO_2样品比表面积达346 m^2·g^(-1),孔容达0.31 m L·g^(-1),TiO_2粒子平均粒径不大于10 nm。

采用碳化法制备磷改性氢氧化铝及其性能研究

研究了碳化法制备磷改性氢氧化铝干胶的性质及其影响因素,分别用XRD、N2吸附、NH3-TPD表征样品的结构、晶体形貌、孔分布及酸性质。在碳化成胶过程中引入磷制备的磷改性氢氧化铝,磷的分散度较高;随磷含量增加,产物晶粒变小、结晶度降低、晶型变得不完整,孔径变大、孔容随之增大,表面酸性分布也发生相应变化。

耐硫变换催化剂的应用性能研究

对氧化型QCS-01、预硫化型QCS-01S和亚硫化型QCS-01S耐硫变换催化剂的物化性能、本征活性、热稳定性进行了研究,重点考察了O_(2)、低温、H_(2)S含量等因素对3种耐硫变换催化剂活性的影响。结果表明:预硫化型QCS-01S对O_(2)较为敏感,室温下与O_(2)接触24 h内活性损失较小,40 d后的催化剂低温活性下降约20%,40℃下与O_(2)接触7 d后催化剂的低温活性降低达10%,但其硫化效果达到氧化型QCS-01水平,可适用于多种变换工况;而亚硫化型催化剂QCS-01S由于采用特殊硫化技术,O_(2)对催化剂活性无显著影响,但其受运行条件限制,适用于中高温和H_(2)S含量较高的工艺条件。