CO_(2)甲烷化催化剂CeO_(2)-Ni/Al_(2)O_(3)的制备及性能

以Ni-Al水滑石为前驱体,采用水热合成法,制备了不同CeO_(2)含量的αCeO_(2)-Ni/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、N2吸附-脱附、CO_(2)-TPD和原位漫反射红外分析(DRIFT)等手段,表征了制备催化剂的微观结构和物化性质,评价了其对CO_(2)甲烷化反应的催化活性及稳定性,并进一步研究其催化CO_(2)甲烷化反应的机理。结果表明:制备催化剂主要为介孔结构,表面有较多的弱碱和中强碱性位点;CeO_(2)的适量引入可提高Ni-Al_(2)O_(3)催化剂低温催化CO_(2)甲烷化的活性,其中以CeO_(2)负载摩尔分数5%的催化剂性能最好,在250℃时,CO_(2)转化率可达91%,CH4选择性可达100%,且经120 h的稳定性测试后,活性无明显下降;CO_(2)甲烷化时,催化剂表面产生中间产物甲酸盐和双齿碳酸盐,其有利于CH4的生成。

K_2CO_3对Na_2SiO_3+K_2CO_3/MgO催化性能的影响

为提高催化剂的性能,在CO_2、甲醇和环氧丙烷合成碳酸二甲酯和碳酸丙烯酯反应的催化剂Na_2SiO_3/MgO中加入K_2CO_3,制得不同K_2CO_3质量分数的Na_2SiO_3-K_2CO_3/MgO催化剂。采用N_2吸附脱附、XRD、SEM和CO_2-TPD等表征方法对催化剂的孔结构、活性组分分布、表面形貌和活性位数量进行了测定;通过间歇反应釜对催化剂性能进行了评价;对反应条件进行了优化。当K_2CO_3的质量分数为17.5%时,催化剂具有较大的比表面积和孔容、较好的活性组分分布、较优的表面形貌、较多的催化活性碱位,并表现出较优的催化性能。在反应温度180℃、反应压力2.0 MPa、反应时间5 h、甲醇和环氧丙烷体积比为1.5∶1、搅拌转速200 r/min条件下,环氧丙烷的转化率达98.86%,碳酸二甲酯的选择性达54.67%,碳酸丙烯酯的选择性达30.89%,且催化剂的性能稳定。