Mg含量对Mg3(1+z)Sb_(2)化合物热电传输性能的影响

Mg_(3)Sb_(2)化合物具有良好的热电性能和成本优势,受到研究者的广泛关注。由于Mg元素具有很高的饱和蒸汽压和化学反应活性,因此Mg_(3)Sb_(2)在合成过程中含量难以精确控制。本研究利用固相反应/球磨结合放电等离子体烧结制备了不同Mg含量的Mg_(3(1+z))Sb_(2)(z=0,0.02,0.04,0.06和0.08)样品,通过物相结构分析和热电性能测试,研究了Mg含量对Mg_(3)Sb_(2)化合物热电性能的影响规律。结果表明,随着名义Mg含量的增加,实际Mg含量在Mg_(3)Sb_(2)化合物中由缺失状态转变为过量状态,Mg_(3(1+z))Sb_(2)(z=0,0.02,0.04)样品存在Mg空位(V″_(Mg)),表现为p型传导;而Mg_(3(1+z))Sb_(2)(z=0.06,0.08)样品中存在间隙Mg(Mg_(i)^(..)),表现为n型传导。Mg3_((1+0.04))Sb_(2)样品在较宽温区(室温至770 K)内保持最高的热电优值,该样品最接近本征p型Mg_(3)Sb_(2)化合物的组成和热电性能。本研究表明,Mg含量对Mg_(3(1+z))Sb_(2)化合物载流子类型和浓度以及迁移率具有一定的调控作用。