Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中催化性能和积炭行为

针对SAPO-34分子筛在MTO反应中烯烃选择性低和易于酸性积炭失活的问题,通过等体积浸渍法向SAPO-34分子筛孔道内引入金属Co,系统考察了Co的加入量对Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中的催化性能和积炭行为的影响。结果表明金属Co可以作为脱氢反应中心位点,削弱氢离子转移作用,抑制烷烃的生成,进而有效提高反应烯烃选择性;同时Co金属的引入可以精密调控SAPO-34分子筛表面酸中心强度,提高弱酸/强酸比例,进而削弱强酸中心的积炭作用,抑制催化剂的积炭失活。结合NH_(3)-TPD、H_(2)-TPD、氮气物理吸脱附、TG、XPS、GC-MS等表征方法,深入探讨Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中的积炭行为,发现多甲基苯类关键积炭前体优先沉积于微孔和强酸位点,并显著促进稠环芳烃的生成,而相对较大的孔体积以及适量的弱酸浓度可以协同促进积炭前体的分解转化,抑制稠环芳烃等硬积炭物种的形成。积炭速率计算表明,具有适量酸性和孔道结构的Co 0.5/SAPO-34的甲醇转化率及低碳烯烃选择性最高,催化寿命最长。

富钠液化残渣CO_(2)气化过程煤焦结构演化及钠赋存形态迁移规律

本研究采用N2吸附-脱附、FT-IR、XRD、SEM和Raman分析,考察了富钠液化残渣CO_(2)气化过程煤焦结构演化和钠赋存形态变迁规律。实验结果表明,富钠液化残渣钠离子高温下易诱导液化残渣孔结构发生变化,拓展了介孔结构,介孔体积由0.05 cm^(3)/g增加至最大0.16 cm^(3)/g。随气化反应进行,煤焦中相继出现不同晶体化合物,XRD分析显示多数晶体矿物质为含钙矿物质,没有明显含钠矿物质的衍射峰,是钠离子高温下易挥发及含钠化合物晶体存在缺陷所致。与含钠矿物质相比,含钙矿物质更易与液化残渣中铝硅酸盐反应,从而使含钠矿物质气化过程保持了催化活性。煤焦(GR+VL+VR)/D的比率先升高后降低,分别与芳香族的解离及小芳香环结构重排成大芳香环结构有关。此外,钠离子释放率与气化反应时间密切相关,液化残渣中大部分钠离子在气化初期挥发至气相,与负载水溶性钠盐液化残渣相比,富钠液化残渣钠离子高温释放率较低。

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基于本体模型的异构企业信息系统协作

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