光激发下的C_(60)

用电子一晶格耦合的紧束缚模型研究了光激发下的C_(60)分子。结果表明当电子由最高占据态激发到最低空态时,晶格发生弛豫,新激发态是环状双极化子,它有下述特点:键结构由基态时只有2种键长的二聚化变为有7种不同键长的层状,与基态相比,键长变化如环状极化子,赤道附近变化最大,二极处近乎不变;有2个能级进入能隙,成为自陷束缚态,它们定域在赤道附近;对称性由基态时I_h群降为D_(5d)群;预期会伴随出现非线性激子和4条核磁共振谱线。

高分子和MX络合物的光学非线性

根据一维分子链中的电荷密度波(CDW)和价键序量波(BOW)统一地研究了MX络合物和高分子中的三阶光学非线性.揭示了Pt-Cl络合物和聚乙炔的三次谐波产生频谱共振峰结构的物理来源:Pt-Cl络合物的1.8eV峰和聚乙炔的0.9eV峰都是由能带间的双光子共振产生的.本理论能定量地阐明这两种材料的已观察到的三阶光学非线性的实验数据,还能预测Pt-Cl络合物的三次谐波在0.9eV处存在另一个由三光子共振引起的峰.

导电高分子能带的Wannier函数方法

导电高分子的Peierls不稳定性会在费米面上产生能隙,它将半满能带分裂成价带和导带,并使体系变为半导体.本文给出了在二聚化的基础上利用Wannier函数来计算导电高分子能带的一般方法,由此可改进紧束缚近似下的SSH 模型.我们把这一方法应用于聚乙炔链并采用二聚化的一维方势阱模型,其结果是极为令人满意的.

Zero-Point Motions in Trans-Polyacetylene

In order to substantiate the applicability of the Takayama-Lin-Liu-Maki model to conducting polymer,the Su-Schrieffer-Heeger model is generalized to include the effects of lattice zero-point motions on electronic properties.Beyond the treatment of the white-noise approximation,some significant electronic properties of Peierls-Fröhlich states are documented.The finding shows that the correlation of lattice motions suppresses the effects of zero-point motions on the electronic properties more seriously.

纯有机聚合物磁性的第一性原理研究

基于全电子势线性缀加平面波的第一性原理计算，针对在聚乙炔的侧链上挂有有机自由基团（ＣＨ２）的典型纯有机磁性聚合物体系的能带结构、带自旋的总的和分的电子态密度、劈裂能量、磁矩等物理量进行了定量分析，发现自旋能带劈裂发生在布里渊区边界上，定量说明了这一体系是反铁磁的，同时说明有机聚合物中只有共轭π电子对磁性有贡献．

高分子中的电子-声子相互作用与非线性光学极化率

反式聚乙炔的三次谐波产生谱(THG)在0.6和0.9eV处有两个共振峰。现有的各种理论都不能满意地解释第二个共振峰。只有正确地得到激发态的阻尼才能确定第二个峰。本文计算了高分子中电子-声子相互作用所引起的激发阻尼,它随激发态而变化。根据此种激发阻尼求得的三次谐波产生谱,其理论计算与实验数据很好地符合。

氢链中的Peierls机理(Ⅰ) Hartree-Fock解的二聚化

本文对无限长氢链中是否存在Peierls不稳定性做ab initio计算的研究,利用高斯型轨道基组和无限长氢链的周期性,在近邻基础上,构造出一组完备的正交归一的基波函数,解析对角化Fock矩阵,做限制的Hartree-Fock的分子轨道自洽场中原子轨道线性组合(LCAO-MO-SCF)计算,总能量与二聚化的关系曲线E_(RHF)(u)表明,金属氢链基态是不稳定的,无限长氢链中会出现明显的二聚化,Peierls不稳定性依然在这一体系中有具体的表现。

氢链中的Peierls机理(Ⅱ) 电子关联对Peierls不稳定性的影响

本文用相关基函数理论研究电子关联对氢链中Peierls不稳定性的影响,结果发现,电子关联使得氢链中的二聚化程度从0.37au减小为0.32au,这说明电子关联只是减弱但不会完全破坏氢链中的Peierls不稳定性,本理论表明,在电子相互作用下链状体系中的Peierls机理依然成立。

电场作用下高分子中自陷束缚激子的极化

用同时计入电场、对称破缺项ｔｅ和电子晶格相互作用的紧束缚模型研究了电场作用下高分子中的自陷束缚激子．发现电场使高分子中自陷束缚激子内电荷发生转移，出现极化．极化程度随场强增加，也与ｔｅ有关．并发现ｔｅ≤０．１ｅＶ时，双激子态表现出反向极化特性，这一特性可根据极化的量子力学理论得到理解：对高分子的自陷束缚激子，其禁带中央附近存在两个靠得很近的定域电子态即上定域态和下定域态，用微扰论说明了上定域态是反向极化而下定域态为正向极化；双激子态即上定域态被占而下定域态空着，当ｔｅ不大时，双激子态的极化就是反向的．

高分子中的激子激子复合过程

高分子的一维特性使电子激发产生显著的自陷（ｓｅｌｆｔｒａｐｐｉｎｇ）效应，两个单激子（ｅｘｃｉｔｏｎ）会复合形成双激子（ｂｉｅｘｃｉｔｏｎ），这是形成双激子的重要通道，其效率高于双光子过程．这种复合过程伴随着晶格畸变，需要了解其演变过程并确定其弛豫时间．本文利用动力学方程研究了激子激子复合的弛豫过程，确定了它的弛豫时间为１６０ｆｓ，同时还研究了外电场Ｅ对复合过程的影响，结果表明，当Ｅ大于０５ＭＶ／ｃｍ时，两个单激子不能复合成双激子，而是解离成正负双极化子．

纯有机聚合物磁性的模型研究

通过一个简单的紧束缚模型，初步研究了共轭有机聚合物的磁性问题．其中包括侧链基团与主链的共轭性对主链键序波的作用，电荷密度波的形成，次近邻跃迁和电子相互作用的影响等．特别针对有关聚乙炔侧链悬挂有机自由基团（ＣＨ２）的具高自旋基态磁性聚合物（Ｃ３Ｈ３）ｎ的第一性原理计算结果，给出物理的解释和理解．

原子无序起伏对C_(60)的影响

用高斯型分布的独立无规参数模拟起因于热涨落等原因的格点原子无序起伏，并用对大量彼此独立的原子无序起伏方式采样取平均的方法，研究了原子无序起伏对光激发和电子转移Ｃ６０的键长和格点电子密度分布的影响．得到了Ｃ６０中键长和格点电子密度相对于原子无序起伏强度、额外电荷数目和种类的分布曲线．发现：１）在Ｃ６０的长、短键之差等于０００４４ｎｍ，格点原子无序起伏强度为０—００１ｎｍ时，Ｃ６０中的二聚化结构仍然存在．２）在格点原子无序起伏强度为０—０００７７５ｎｍ时，Ｃ±６０和Ｃ２－６０的极化子存在；在原子无序起伏强度为０—０００５４８ｎｍ时，Ｃ－６０。

电子相互作用和孤子元激发(Ⅱ)电子关联对孤子激发能的影响

电子相互作用对孤子的激发能是增加还是减小，各种理论相互矛盾．分析了产生矛盾的原因，提出了计算孤子激发能的新方法，结果表明：电子相互作用使荷电孤子对的激发能增加。

C＿（60）中非线性激发的动力学研究

用电子－晶格耦合的紧束缚模型和求解实时牛顿动力学方程的方法研究了Ｃ＿（６０）受光激发后的动力学过程，得到了受光激发后Ｃ＿（６０）分子的能量，键结构和电子状态的动态演化，结果表明光激发Ｃ＿（６０）分子演化成环状双极化子激子。该计算结果与中性富勒烯材料的荧光实验所得出的结论一致。

非简并共轭高聚物中的弛豫过程(英文)

研究了非简并共轭高聚物中的两种典型的动力学过程；（1）光激发，（2）电荷转移，并确定了它们的弛豫时间．晶格位形和电子能态随时间的演变过程自洽地显示出光激发的弛豫时间大约是85fs，电荷转移的弛豫时间大约是150fs．很明显，光激发的弛豫比电荷转移弛豫的过程要快得多．并指出这种现象在高分子材料中是一种普遍现象，同时给出了物理讨论．

低维体系的相变和叠套

与一维体系不同，二维体系费密面的叠套是不完全的，此种叠套的偏离会显著地减弱体系的不稳定性．定量地研究了叠套偏离对Ｐｅｉｅｒｌｓ相变的影响，并确定了叠套偏离的限度，超过此值，Ｐｅｉｅｒｌｓ相变被抑制，这有利于进入超导态．

耦合量子点的反常极化

耦合量子点体系可以在激发态实现逆电性.在外电场中,耦合量子点产生极化.通过光激发,其感应电偶极矩反转.

电子关联对C＿（60）激子极化子的影响

本文采用扩展的Ｈｕｂｂａｒｄ模型，在电子－晶格耦合的紧束缚近似下，研究了光激发下的Ｃ＿（６０），分子的激子态和极化子态。我们发现，电子关联效应相当敏感地影响到单态和三态激子的束缚能。同时，Ｃ＿（６０）分子动力学晶格弛豫使激子极化子得以形成。光激发下的Ｃ＿（６０）分子，在电子相互作用Ｕ～５．０ｅＶ，Ｖ～２．０ｅＶ时，能够定性地解释荧光发射谱。

高分子中电子相互作用矩阵元

高分子中二聚化的增强或减弱决定于电子相互作用的力程。为了阐明这个事实的物理原因,本文计算了屏蔽库仑势的对角和非对角相互作用矩阵元。定量地证明了,当力程减小时,非对角相互作用愈来愈重要,它与对角相互作用的竞争使二聚化从增强而变为减弱。