Fe^(3+)/Fe^(2+)活化亚硫酸盐降解水中双酚A的性能与机理

文章以典型新兴污染物双酚A(BPA)为研究对象,考察了自然复氧条件下各影响因素对Fe^(3+)/S(Ⅳ)和Fe^(2+)/S(Ⅳ)体系降解BPA的影响及二者的区别与联系,重点研究了Fe^(3+)/S(IV)体系中活性物种的贡献和变化.研究结果表明,Fe^(2+)/S(Ⅳ)和Fe^(3+)/S(Ⅳ)体系均能在一定程度上降解BPA,Fe^(3+)/S(Ⅳ)体系对降解环境要求严格,限于强酸性条件下有较好的降解效能,而Fe^(2+)/S(Ⅳ)体系降解BPA的有效pH可以拓宽至7.58,但是Fe^(2+)/S(Ⅳ)体系对溶解氧需求更高,且BPA的最佳降解率低于Fe^(3+)/S(Ⅳ)体系.Fe^(2+)的浓度变化在Fe^(3+)/S(Ⅳ)和Fe^(2+)/S(Ⅳ)体系中具有指示作用,可用来预测自由基的生成情况及污染物的降解情况,通过对比二者体系中Fe^(2+)浓度变化和BPA降解趋势,确定了两个体系中BPA降解均与FeSO^(+)_(3)分解成SO^(-)(3)和Fe^(2+)这一关键步骤相关.此外,SO^(-)(3)和·OH被电磁自旋共振(ESR)检测到,并且通过抑制实验和ESR实验确定了由SO^(-)(3)衍生而来的SO^(-)(4)和·OH均是Fe^(3+)/S(Ⅳ)体系中BPA降解的主要贡献者.除此之外,首次在Fe^(3+)/S(Ⅳ)体系中发现高价态Fe(Ⅳ)的存在.最后根据LC/MS分析表明,Fe^(3+)/S(Ⅳ)体系中BPA降解途径主要包括苯环的羟基化和BPA分子C—C键的β断裂.