单位点表面电荷调控提升拉曼检测灵敏度

单位点调控作为一种重要的材料修饰手段,近年来在催化、能源、环境等领域中蓬勃发展。调控单位点,可以有效地调控表面电荷、电子结构、原子空间构型,从而实现材料整体性能的提升。在拉曼检测领域,表面电荷等关键因素被广泛认可并是当下研究热点。然而,单位点对表面电荷调控,乃至对拉曼灵敏度影响尚无系统研究。该研究全新提出单位点(包括单分子、单原子、单原子中心的配体络合物等)的表面电荷调控作用并研究其对拉曼检测灵敏度的影响。其中,利用经典的特异性反应:4-氨基-3-肼基-5-巯基-1,2,4-三唑(AHMT)与甲醛生成6-巯基-5-三唑啉[4,3-b]-s-四嗪(MTT),使得经单位点AHMT调控的Ag材料具有极低的检测限10-12mol·L^(-1),低于不经单位点AHMT调控表面电荷的10-9mol·L^(-1),实现了对甲醛分子的超低浓度检测。还研究了单钨原子氧化物调控,对于非特异性反应中的标准分子、农药残留分子检测能力的影响。其中罗丹明6G的检测限可以从10-12mol·L^(-1)降低到10-14mol·L^(-1),农药福美双的检测限也可以从10-9mol·L^(-1)降低到10-11mol·L^(-1),据此提出了单位点调控表面电荷方法的普适性。此外,经过Zeta电位的测试,发现经单位点调控的Ag表面电位都有较大变化,符合库伦正负电荷吸附理论,这更有利于对待检测分子的捕捉,也是拉曼检测灵敏度提升的原因,同时也在机理上解释了单位点调控的普适性。对深层机理方面也做了许多猜测与研究:一方面,由于单位点与基底材料之间存在电荷转移,因而存在化学增强(CM)过程。同时,在Ag表面有显著的电磁场增强(EM),两种增强机制和单位点体系的协同,需要进一步通过实验、理论等,研究不同单位点的新物理机制;另一方面,单位点可能作为一种新的振动模态,与基底中存在的表面等离子体共振(SPR)、待测分子的共振协同作用,使得拉曼散射共振更强,从而提升拉曼检测灵敏度。该实验与结论都证实了单位点调控在拉曼检测中的可行性、必要性,使单位点在该领域的深入研究成为可能。

建筑工程管理及其全过程造价控制路径

随着我国综合国力的不断提升,我国建筑行业的发展规模日益扩大,当前,为了有效提升建筑企业的市场竞争力,建筑企业一定要重视造价控制工作的重要性,并将造价控制工作贯穿到建筑工程的全过程,本文主要对建筑工程管理及其全过程造价控制的路径进行分析,详情如下。

钙钛矿上单原子位点实现高灵敏定量化表面拉曼增强

表面增强拉曼散射(SERS)是一种快速且无损的化学和生物分子检测技术.高灵敏且定量化的SERS检测技术对其在实际中的应用至关重要,尤其是对生物分子如氨基酸和碱基的便携化检测.但是鲜有技术手段能够实现对这些最基本的生物分子进行高灵敏且定量化的拉曼检测.我们提出了一种无需贵金属的单原子位点修饰芯片策略,用钨单原子氧化物修饰铅卤钙钛矿芯片,实现了多种检测物的高灵敏定量化识别,包括罗丹明、酪氨酸和胞嘧啶.芯片上单原子位点技术能够实现对罗丹明、酪氨酸和胞嘧啶的线性检测,相应的定量化区间分别为:10^(−6)–1 mmol L^(−1),0.06–1 mmol L^(−1)和0.2–45 mmol L^(−1),同时我们的拉曼增强芯片对这三种分子的增强因子在非等离子激元半导体中是最高的.我们通过实验测试结合理论模拟揭示了由可控单原子位点实现拉曼增强的机理:束缚由钙钛矿基底产生的光生电子,同时高效且定量地将这些电子转移到待测分子上.不仅如此,芯片上单原子位点技术可以在便携式拉曼设备下得到与台式拉曼设备类似的增强效果,这意味着这项技术有机会应用于多种生物分子的低成本、广谱、即时检测和体外检测.