期刊导航
期刊开放获取
河南省图书馆
退出
期刊文献
+
任意字段
题名或关键词
题名
关键词
文摘
作者
第一作者
机构
刊名
分类号
参考文献
作者简介
基金资助
栏目信息
任意字段
题名或关键词
题名
关键词
文摘
作者
第一作者
机构
刊名
分类号
参考文献
作者简介
基金资助
栏目信息
检索
高级检索
期刊导航
共找到
1
篇文章
<
1
>
每页显示
20
50
100
已选择
0
条
导出题录
引用分析
参考文献
引证文献
统计分析
检索结果
已选文献
显示方式:
文摘
详细
列表
相关度排序
被引量排序
时效性排序
双向主客体作用促进水溶液中选择性光催化CO_(2)还原与醇氧化
1
作者
张雯
宋彩彩
+4 位作者
王嘉蔚
蔡舒婷
高梦语
冯有祥
鲁统部
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第9期176-186,共11页
CO_(2)还原与H_(2)O氧化耦合被认为是将太阳能转化为化学能的理想方法.然而,H_(2)O氧化反应的显著动力学障碍限制了该类反应的转化效率.此外,额外的电子牺牲剂的消耗不仅在经济上不可行,而且浪费了光生空穴的氧化能力.因此,将CO_(2)还...
CO_(2)还原与H_(2)O氧化耦合被认为是将太阳能转化为化学能的理想方法.然而,H_(2)O氧化反应的显著动力学障碍限制了该类反应的转化效率.此外,额外的电子牺牲剂的消耗不仅在经济上不可行,而且浪费了光生空穴的氧化能力.因此,将CO_(2)还原与有机物的有效氧化相结合将是有效利用太阳能和解决能源危机的有效途径之一.对于包含光敏剂、催化剂和反应底物的离散光催化体系来说,电子转移效率主要由离散组分之间的扩散过程控制.为了提高光反应组分之间的电子转移效率,研究人员尝试通过共价键在催化剂和光敏剂之间建立“桥梁”,从而获得更快的电子转移速率.然而,该类体系存在合成过程复杂、共价键断裂及使用贵金属等问题.与共价键相比,非共价体系更便于合成,且具有更好的稳定性.本文利用双向主客体相互作用构筑高效光催化体系,其中水溶性β-环糊精修饰的CdS纳米晶与CoTPP(助催化剂)和有机醇(反应底物)均通过非共价主客体作用连接,促使光生电子和光生空穴的同步快速消耗.核磁共振氢谱结果表明,环糊精作为主体分子可以识别客体分子四苯基卟啉钴与呋喃醇.利用Job曲线测得环糊精与四苯基卟啉钴以及呋喃醇的键合比分别为2:1和1:1.紫外-可见吸收光谱结果表明,环糊精与四苯基卟啉钴以及呋喃醇之间存在不同强度的主客体键合.光催化CO_(2)还原反应与呋喃醇氧化性能测试结果表明,与无配体的Cd S纳米晶(CdS-BF_(4))以及其它配体(油酸、2-巯基乙醇和硫代甘油)修饰的Cd S纳米晶相比,环糊精修饰的CdS-CD纳米晶在水相中表现出更高的CO_(2)还原为HCOOH的活性与选择性,同时,表现出最佳的呋喃醇氧化活性与选择性.相反,表面无配体的Cd S-BF4纳米晶活性较低,且有严重的析氢副反应发生.为了更好地理解双向主客体相互作用对光反应性能的贡献,利用一系列稳态和瞬态荧光光谱实验研究了三个组分之间的电子转移过程.结果表明,CdS-CD与Co TPP之间以及Cd S-CD与呋喃醇之间的双向主客体相互作用可以有效促进这些组分之间的电子转移过程.原位漫反射傅立叶变换红外光谱和密度泛函理论研究表明,随着光辐射时间的增加,HCOO*信号逐渐增强.电子顺磁共振波谱结果表明,在光催化呋喃醇氧化的过程中产生了呋喃醇苄基自由基.在以上光还原和光氧化的全反应过程中,双向主客体作用同时将助催化剂和反应物聚集在吸光物质Cd SNCs表面,这对于促进快速电子/空穴转移和随后的氧化还原反应发挥着关键作用.综上所述,选择合适的有机物不仅可以促进光还原反应的发生,还可以生产更高附加值的化学品.本文采用双向主客体策略构建新型的人工光合作用系统,为构建具有实际应用潜能的人工光合作用系统提供了新的思路.
展开更多
关键词
人工光合成
主客体相互作用
CO_(2)还原
醇氧化
快速电子转移
下载PDF
职称材料
题名
双向主客体作用促进水溶液中选择性光催化CO_(2)还原与醇氧化
1
作者
张雯
宋彩彩
王嘉蔚
蔡舒婷
高梦语
冯有祥
鲁统部
机构
天津理工大学化学与化工学院
中山大学化学学院
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第9期176-186,共11页
基金
国家自然科学基金(21702146,21790052,21931007)
国家重点研发计划项目(2017YFA0700104)
+1 种基金
国家111项目(D17003)
天津市自然科学基金资助项目(19JCQNJC05500).
文摘
CO_(2)还原与H_(2)O氧化耦合被认为是将太阳能转化为化学能的理想方法.然而,H_(2)O氧化反应的显著动力学障碍限制了该类反应的转化效率.此外,额外的电子牺牲剂的消耗不仅在经济上不可行,而且浪费了光生空穴的氧化能力.因此,将CO_(2)还原与有机物的有效氧化相结合将是有效利用太阳能和解决能源危机的有效途径之一.对于包含光敏剂、催化剂和反应底物的离散光催化体系来说,电子转移效率主要由离散组分之间的扩散过程控制.为了提高光反应组分之间的电子转移效率,研究人员尝试通过共价键在催化剂和光敏剂之间建立“桥梁”,从而获得更快的电子转移速率.然而,该类体系存在合成过程复杂、共价键断裂及使用贵金属等问题.与共价键相比,非共价体系更便于合成,且具有更好的稳定性.本文利用双向主客体相互作用构筑高效光催化体系,其中水溶性β-环糊精修饰的CdS纳米晶与CoTPP(助催化剂)和有机醇(反应底物)均通过非共价主客体作用连接,促使光生电子和光生空穴的同步快速消耗.核磁共振氢谱结果表明,环糊精作为主体分子可以识别客体分子四苯基卟啉钴与呋喃醇.利用Job曲线测得环糊精与四苯基卟啉钴以及呋喃醇的键合比分别为2:1和1:1.紫外-可见吸收光谱结果表明,环糊精与四苯基卟啉钴以及呋喃醇之间存在不同强度的主客体键合.光催化CO_(2)还原反应与呋喃醇氧化性能测试结果表明,与无配体的Cd S纳米晶(CdS-BF_(4))以及其它配体(油酸、2-巯基乙醇和硫代甘油)修饰的Cd S纳米晶相比,环糊精修饰的CdS-CD纳米晶在水相中表现出更高的CO_(2)还原为HCOOH的活性与选择性,同时,表现出最佳的呋喃醇氧化活性与选择性.相反,表面无配体的Cd S-BF4纳米晶活性较低,且有严重的析氢副反应发生.为了更好地理解双向主客体相互作用对光反应性能的贡献,利用一系列稳态和瞬态荧光光谱实验研究了三个组分之间的电子转移过程.结果表明,CdS-CD与Co TPP之间以及Cd S-CD与呋喃醇之间的双向主客体相互作用可以有效促进这些组分之间的电子转移过程.原位漫反射傅立叶变换红外光谱和密度泛函理论研究表明,随着光辐射时间的增加,HCOO*信号逐渐增强.电子顺磁共振波谱结果表明,在光催化呋喃醇氧化的过程中产生了呋喃醇苄基自由基.在以上光还原和光氧化的全反应过程中,双向主客体作用同时将助催化剂和反应物聚集在吸光物质Cd SNCs表面,这对于促进快速电子/空穴转移和随后的氧化还原反应发挥着关键作用.综上所述,选择合适的有机物不仅可以促进光还原反应的发生,还可以生产更高附加值的化学品.本文采用双向主客体策略构建新型的人工光合作用系统,为构建具有实际应用潜能的人工光合作用系统提供了新的思路.
关键词
人工光合成
主客体相互作用
CO_(2)还原
醇氧化
快速电子转移
Keywords
Artificial photosynthesis
Host-guest interaction
CO_(2)reduction
Alcohol oxidation
Fast electron transfer
分类号
O64 [理学—物理化学]
下载PDF
职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
双向主客体作用促进水溶液中选择性光催化CO_(2)还原与醇氧化
张雯
宋彩彩
王嘉蔚
蔡舒婷
高梦语
冯有祥
鲁统部
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023
0
下载PDF
职称材料
已选择
0
条
导出题录
引用分析
参考文献
引证文献
统计分析
检索结果
已选文献
上一页
1
下一页
到第
页
确定
用户登录
登录
IP登录
使用帮助
返回顶部