介孔Mn_(0.5)Fe_(0.5)O_(x)颗粒的制备及其在醇胺氧化偶联反应中的应用

研发一种廉价、高效的催化剂以提高醇胺氧化偶联合成亚胺的催化活性具有重要意义。本文采用简单的共沉淀法制备了一系列锰铁双金属氧化物,并将其应用于苯甲醇和苯胺氧化偶联合成N-苄叉苯胺的催化反应,以及探索了不同的锰铁投料比对产物催化活性的影响。结果表明,锰铁投料比为1:1时的产物(Mn_(0.5)Fe_(0.5)O_(x))具有最佳的催化活性,其苯胺转化率为74.7%,N-苄叉苯胺的选择性和收率分别为99.9%和74.6%。通过多种表征发现,Mn_(0.5)Fe_(0.5)O_(x)具有丰富的介孔结构和表面吸附氧物种以及优异的氧化能力,因而展现出优异的催化活性。本文所制备的高活性催化剂在醇胺氧化偶联制备亚胺的方法中具有较大的应用潜力。

制备方法对铈锰固溶体催化燃烧甲苯性能的影响

以甲苯为代表的挥发性有机化合物的排放,导致大气污染问题加剧。为了开发一种高效的用于甲苯催化燃烧反应的催化剂,采用水热法、热分解法和共沉淀法制备3种Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_(2)样品,分别用于催化甲苯燃烧反应,并通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、氮气物理吸附-脱附、X射线光电子能谱、H_(2)程序升温还原、原位红外光谱测试对3种样品进行表征,探究制备方法对Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_(2)催化剂结构、形貌、化学性质和催化燃烧甲苯性能的影响。结果表明:3种方法制备的Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_(2)均为纳米颗粒;相较于其他2种方法,采用水热法制备的Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_(2)具有更丰富的表面Mn3+、表面氧空位以及较强的低温可还原性,因此在甲苯催化燃烧反应中表现出良好的催化活性,在218℃时甲苯的转化率达到90%;此外,该样品具有优异的稳定性,在218℃下进行50h的稳定性测试后,仍能保持较高的甲苯转化率(约为90%);原位红外测试表明,水热法制备的Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_(2)样品表面的催化燃烧甲苯反应遵循Marse-van Krevelen机制。