热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr m、^(87)Kr和^(88)Kr产额测量研究

中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额是重要的核参数,目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶,靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源,并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的^(235)U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与^(99)Mo的相对产额,以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^(99)Mo产额为基准,经非主中子场和非主同位素影响等校正后,得到了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额,分别为(0.559±0.020)%、(0.992±0.034)%和(1.264±0.037)%,测量结果与数据库评价值在不确定度范围内一致,与文献测量值相比,不确定度明显降低。所建立的实验方法及干扰扣除方法可为后续更多中子能点的气体裂变产物产额的测量研究提供参考。

适用于氢气和甲烷氢同位素测试的干燥剂性能研究

气体中的水蒸气会影响氢同位素比值的测试结果。为满足氢气和甲烷氢同位素测试的需要,筛选出合适的高效干燥剂,采用静态容量法和真空静态重量法分别测试了几种常用干燥剂对氢气、甲烷和低分压水蒸气的吸附性能。结果表明,CaCl_(2)具有较高的低分压水蒸气吸附量和较低的氢气、甲烷吸附量,水蒸气吸附速率较快,适用于氢气和甲烷氢同位素测试的除湿处理。

胺类萃取剂高效分离Hf(Ⅳ)与W(Ⅵ)的方法研究

针对某些环境样品中182Hf的加速器质谱(AMS)分析,以N1923和TOA为萃取剂,研究了不同无机酸、酸浓度、络合剂浓度、萃取剂浓度、稀释剂类型等因素对Hf(Ⅳ)与W(Ⅵ)萃取行为的影响,建立了胺类萃取体系分离Hf(Ⅳ)与W(Ⅵ)的方法。该法对Hf(Ⅳ)的回收率大于90%,对毫克量级W(Ⅵ)的去污因子为4.4×107。

裂变产物中短寿命核素^(138)Cs的分离提取

本文研究了从裂变产物中分离提取短寿命核素 13 8Cs的方法。通过两步沉淀和一步溶剂萃取 ,实现13 8Cs与其他裂片核素的分离。 γ能谱分析表明 ,13 8Cs对其他裂片核素的去污系数 >10 3 ,13 8Cs的化学回收率为 4 5 .0 %。

反萃沉淀法制备草酸铜超细粉体

采用反萃沉淀法,以H2C2O4-乙醇水溶液反萃CCl4-TOA-CuCl2组成的有机相中的铜离子,利用相界面传质反应过程获取CuC2O4超细粉体。采用X射线衍射分析、电子显微分析(SEM和TEM)、激光粒度分析等手段,考察了有机相铜浓度、反萃液中乙醇的浓度、反萃温度以及反萃时间等操作条件对草酸铜超细粉体的粒径和形貌的影响。结果表明,在反萃沉淀过程中,有机相中铜浓度、反萃液中乙醇浓度、反萃温度对草酸铜沉淀颗粒的粒径和粒径分布影响较大,反萃时间的影响小;在适宜条件(有机相中TOA40%(体积比)和Cu2+浓度0.1mol/L,反萃液中草酸浓度0.1mol/L和乙醇浓度80%(体积比),反萃温度15℃以及反萃时间2h)下,可制备粒径约100nm的草酸铜超细粉体,粉体为蓝青色单斜晶系结构的球形颗粒。

羰基振动频率的理论计算模拟

分子中具有红外活性的两个原子间的振动频率与化学键的力常数及折合质量有关。本工作将力常数和折合质量的比值表示成理论计算结果中原子的电荷、化学键的键长和键级等信息的函数 ,由此建立起理论计算与实验红外光谱频率之间的联系。结果显示 :理论计算结果与实验测定频率之间具有较好的线性关系。表明了本工作所做的探索对红外谱图谱峰的归属和解析具有进一步研究的意义。

^(101)Mo半衰期的测定

101Mo是测定核燃料裂变燃耗用的重要核素,但其半衰期文献值差异很大。详细阐述了用双HPGe探测器位置接续法测定101Mo半衰期的原理和过程,最后101Mo半衰期的测定结果为(14.86±0.02)min。

聚1,1-二氯乙烯(PVDC)热解产物的拉曼光谱

碳炔是一类新型的功能材料。本工作以 PVDC为原料采用直接加热脱氯化氢的方法探索制备碳炔的可能性 ,经热重分析 ( TGA)及拉曼光谱分析表明 ,加热产物中存在碳炔的结构。

^(138)Cs半衰期的测定

138Cs是测定核燃料裂变燃耗用的重要核素,但其半衰期的文献值差异很大。详细阐述了用阱式HPGe探测器质量接续法和双HPGe探测器位置接续法测定138Cs半衰期的原理和过程,最后测定结果为32.17±0.07min。

三步分离法制备高丰度的^(142)La

为精确测量142 La的衰变数据,需制备出高活度、高丰度、无载体的142 La样品。为去除或降低混合裂片中放射性镧的其他同位素,依据母子体衰变关系和同一质量链上独立产额的差异,提出了"三步分离"的分离模式。以一次BaCl2·2H2O沉淀、两次HDEHP萃取色层分离为手段建立了快速分离142 La的化学流程,并研制了批式快速化学分离装置。流程耗时约20min,化学回收率约80%,对其他核素的去污因数大于103,产品中142 La与141 La活度比大于3.5。

一个用于4πβ+4πγ活度测量的小型流气式正比计数器

详细描述了新研制的一个用于4πβ+4πγ活度测量的小型圆柱型4πβ流气式正比计数器的结构,给出了内部电场分布,并测量了对60Co、134Cs、169Yb和241Am四种代表性核素的坪曲线,坪斜都小于1%/100V,对60Co发出的最大能量318.1keVβ射线探测效率为95%。该计数器可应用于短寿命核素和常规的β-γ、α-γ衰变核素测量。

裂变产物^(94)Y和^(95)Y半衰期的测定

用脉冲反应堆热中子辐照浓缩235U溶液靶,经快速放射化学分离纯化出94Y和95Y溶液,稀释并制备放射性浓度依次相差～10倍的3个测量源。将测量源放置在井式HPGe探测器井内,采用质量归一法测得94Y和95Y的半衰期分别为(19.16±0.05)min和(10.36±0.03)min。

^142La半衰期的测定

142La是核燃料裂变燃耗测定用的重要核素,但其半衰期的文献值差异很大。本文详细阐述了用阱式HPGe探测器质量接续法和同轴型HPGe探测器连续跟踪法测定142La半衰期的原理和过程,测定结果为(90.78±0.16)min。

阱型HPGe探测器的效率标定及符合相加效应校正

阱型HPGe探测器是弱放射性测量的重要设备,由于其探测效率强烈依赖样品的几何形状,一般采用标定刻度系数的方法进行放射性核素活度测量。本文采用多种单能γ放射源标定了阱型HPGe探测器的峰效率和总效率,研究了测量条件下的γ射线真符合相加效应,最后用已知活度的60Co1、33Ba和134Cs多γ源对标定的峰效率曲线进行了扩展和检验。

4πβ+4πγ计数相加法绝对测量^(182)Ta溶液的放射性比活度

182Ta发射低能和高能两组γ射线,半衰期适中,是HPGe探测器效率刻度的合适标准源之一。用4πβ+4πγ计数相加法绝对测量了182Ta溶液的放射性比活度1。82Ta通过反应堆活化得到,4πβ+4πγ计数相加装置对182Ta的总探测效率高达99%以上,182Ta溶液比活度测量的相对合成标准不确定度为0.2%。

强度平衡法测定^(138)Csγ射线发射概率

短寿命裂变产物138Cs是测量裂变燃耗的重要核素,其半衰期为33.41min,经β-衰变到138Ba,共发射88条γ射线。根据母核衰变到子核基态上各种射线强度之和等于母核衰变活度的强度平衡法原理,用已标定好的峰效率曲线的HPGeγ谱仪准确测定了138Cs的γ射线发射概率,Pγ(1435.86keV)的测定结果为0.7599±0.0032。

^(88)Rb半衰期的测定

详细阐述了用阱型HPGe探测器质量接续法和双HPGe探测器位置接续法测定88Rb半衰期的原理和过程8。8Rb的半衰期测定结果为(17.78±0.08)min,与评价结果一致。

^(101)Moγ射线发射几率测定

101Mo是裂变燃耗诊断的重要核素之一,它的半衰期短,准确测定101Mo核衰变数据的难度大。本工作采用强度平衡法和全程记录法测量101Mo和101Tc的γ射线发射几率Pγ。101MoPγ的强度平衡法测量结果比全程记录法的测定结果高5%,而101TcPγ的两种方法测定结果在不确定度范围内一致。有关101Mo的γ射线发射几率测量方法及其测定值有待进行进一步研究和测定。

静电场激励液-液体系相间铜反萃传质特性

在改进的传质池中通过在线检测草酸浓度,应用瞬时传质系数与平均传质系数,研究了各种方向及组合、不同电压、电极板形状与面积等条件下静电场对体系Cu2+-HDEHP-CCl4/H2O-H2C2O4伴随生成CuC2O4的传质过程特性。外场电压变化、电极面积可改变相间的传质速率,与传质方向成45°夹角的静电场作用对相界面传质速率的影响更为显著,表明相间传质阻力结构或相间传质层具有各向异性。

质谱法测定西安脉冲反应堆^(99)Tc嬗变率

热堆是嬗变长寿命放射性裂变产物的有效途径之一。西安脉冲反应堆属于低中子通量热堆(满功率运行时热中子通量密度为4.5×10^(13)cm^(-2)·s^(-1)),利用该堆开展了6个裂变产物^(99)Tc靶的嬗变技术研究。经过6h满功率辐照,^(99)Tc辐照产物^(100)Ru在靶件中的含量接近10^(-6)水平,为测定^(99)Tc的嬗变率,采用高灵敏的质谱分析方法准确测量辐照产生的痕量^(100)Ru的量。为克服本底干扰和同质异位素的影响,采用单接收ICP—MS测量了未辐照前锝金属靶件中的杂质含量,采用^(99)Ru同位素稀释多接收电感耦合等离子体质谱技术测定了化学制样流程本底铷的含量,并对流程本底中Ru同位素比值进行了分析,最后采用同位素稀释质谱技术测量了6个辐照靶件^(100)Ru的含量。结果表明,嬗变率测量值的扩展不确定度好于1.5%。