快速积炭法制备形貌可控的中空纳米炭材料（英文）

介绍了一种大规模制备形貌可控的中空纳米炭材料的方法。该方法以金属氧化物为模板,利用乙苯分子在金属氧化物表面高温快速产生的积炭为炭源,除去模板后可以得到具有中空结构的纳米炭材料。该方法简单、高效、低成本,具有普适性,制备过程中不需要使用昂贵的表面活性剂为炭源。利用该方法,以实验室制备的氧化锌纳米棒和商业的氧化锌纳米球为模板,分别成功的制备出中空纳米炭管和中空的纳米炭球。该合成方法可以进一步推广到制备其它形貌的中空纳米炭材料并用于催化和能量储存等领域。

表面暴露活性位点的MoS_2纳米催化剂催化硝基化合物的非均相氢转移反应（英文）

MoS_2具有独特的二维层状结构,被广泛用于加氢脱硫过程以及HER反应,而且可以通过减少MoS_2的颗粒尺寸以及层数来进一步改善其催化活性.通过剥离方法得到的MoS_2纳米片虽然表现出优良的加氢脱硫活性,但容易团聚使其循环使用性能很差.如果通过引入纳米碳将单层的MoS_2纳米片进行有效'隔离',则可明显降低团聚的可能性,从而改善其催化性能和稳定性.本文通过一步水热法制备出了碳嵌入的MoS_2纳米颗粒(MoS_2@C),将其应用于硝基苯类化合物的氢转移反应中表现出了非常好的催化性能.进一步通过粉末X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和在线质谱检测等手段研究了层间距增加的MoS_2催化剂在硝基苯类化合物的氢转移反应中催化性能提升的原因.XRD,SEM和TEM结果表明,通过引入碳材料可以明显增加MoS_2的层间距,同时减小其颗粒尺寸,而且使MoS_2表现出弯曲的(002)晶面.由于存在一定的曲率,这种(002)晶面也会表现出一定的催化能力.氮气物理吸附结果表明,这种MoS_2@C复合物具有较高的比表面积(89 m^2g^(-1))和明显的介孔结构(~20 nm),在催化反应中有利于底物扩散,进而改善催化性能.XPS结果显示,与体相的MoS_2相比,MoS_2@C表面暴露出更多的不饱和Mo原子(Mo/S=0.71(MoS_2@C)vs Mo/S=0.63(MoS_2)),形成了独特的S-Mo-O结构以及缺陷结构.在硝基苯类化合物的氢转移反应中,层间距增加的MoS_2@C由于暴露出更多的活性位和具有弯曲的(002)晶面,表现出了更高的催化活性–(TOF=3.66 s^(-1) vs 1.24 s^(-1)(MoS_2)).通过质谱对反应过程的追踪发现,在只有肼存在的条件下,MoS_2@C催化肼分解的主要气相产物是氨气.这说明MoS_2@C能够使肼发生N-N键的断裂.而当肼和硝基苯同时存在的条件下,质谱检测的气相产物主要是氮气,表明硝基苯的存在可以诱导肼逐步发生N-H键断裂,在催化剂表面形成活性的H物种,进而转移到硝基苯上使其还原得到苯胺.使用偶氮苯和氧化偶氮苯作为反应底物,发现MoS_2@C很难使其还原为苯胺,这说明在该催化体系中,硝基苯的还原过程主要是沿着直接路径(硝基苯-亚硝基苯-苯胺)进行的.

碳纳米管/氧化硅整体式复合材料的制备及其乙苯氧化脱氢性能(英文)

以商业的氧化硅球为载体,采用化学气相沉积的方法将碳纳米管均匀地固载在宏观氧化硅球表面,成功地制备出一种新型的碳纳米管/氧化硅整体式复合材料,并考察了该复合材料在乙苯氧化脱氢制苯乙烯反应中的催化性能。与商业的粉末碳管相比,该复合材料能够有效地克服粉末碳管在固定床反应器中使用时产生的压力降。该整体式复合材料在乙苯氧化脱氢制苯乙烯反应中,具有较高的稳定性和苯乙烯收率,在催化领域中具有潜在的应用价值。