人类世生物地球化学循环及其科学

地球已进入新的地质时代——“人类世”,人类已成为全球变化的主要驱动力。人类活动导致的地球生态系统的生物地球化学过程及关键生源要素的生物地球化学循环的改变直接或间接地影响着地球生态系统的关键功能,给人类福祉和可持续发展带来诸多威胁。本文基于地球系统科学研究的新进展,综述了人类世全球变化特征、生物地球化学循环在地球系统各圈层演化中的作用及其变化规律。特别关注了自然资源开发利用、生产和消费模式改变等人类活动对生物地球化学循环的影响,以及由此产生的气候、生态和环境效应。研究表明,应对人类世全球变化需要系统理解人类活动作为主要驱动力的多要素和多尺度生物地球化学循环过程及其生态和环境效应,基于地球系统科学的理论与方法开展针对人类世社会-生态系统的自然科学和社会科学的交叉融合研究。在文末提出了人类世生物地球化学研究的优先领域和方向,并强调解决受人类活动和气候变化高度影响下人类世生物地球化学循环的各种复杂科学问题的迫切性和重要性。

江西龙南花岗岩风化壳形成和演化的铀系不平衡约束

花岗岩风化壳在我国华南地区广泛分布,其形成和演化对地貌、生态环境和矿产资源等具有重要影响。作为风化壳最基本的参数之一,生成速率是理解风化壳形成和演化的关键因子。铀系不平衡法是当前广泛应用于确定风化壳生成速率的重要地球化学手段,由于稀释剂获取困难,我国开展的研究较少。本研究以江西龙南花岗岩风化壳剖面为研究对象,开展铀系不平衡研究以确定其生成速率。研究结果显示:风化壳剖面中U和Th的含量范围分别为(3.25~3.39)×10^(-6)和(41.46~47.67)×10^(-6);活度比(^(234)U/238U)a、(^(230)Th/^(234)U)a和(^(230)Th/^(232)Th)a范围分别为1.008~1.023、1.063~1.112和0.239~0.271。通过铀系不平衡法对铀系同位素进行拟合后得到风化壳20~120 cm区域的演化时间约为841 ka,据此确定风化壳的生成速率约为1.2 m/Ma。本研究中,控制风化壳生成速率的因素主要是表层覆盖,气候和构造的影响很小。此外,由于风化壳的生成速率远低于宇宙成因核素确定的剥蚀速率,因此风化壳的演化状态为厚度逐渐减小的非稳态。

甲烷团簇同位素研究进展及其在表层地球系统碳循环研究中的应用

团簇同位素是当今地球化学研究的前沿领域。有关团簇同位素技术原理、指示意义、模型校正等方面研究已取得初步成果,而在表层地球系统研究领域以及地理、环境和生态等领域的综合应用研究工作亟待加强。在表层地球系统中,碳循环过程涉及广泛且影响深远,而甲烷(CH_(4))作为碳循环中关键环节的重要物质组成,揭示其来源及地球化学过程具有重大意义。甲烷团簇同位素技术的引入将为开展相关研究提供有效工具,该技术在揭示时间-空间不同尺度碳循环研究等领域具有广阔的应用前景。本文综述了团簇同位素的理论基础、测试分析现状及国内外主要研究成果。重点讨论了CH_(4)团簇同位素研究现状、理论模型和同位素不平衡的影响因素,并论述了团簇同位素在天然气、大气和水体CH_(4)成因和转化的应用典型案例。最后提出对开展不同实验室间测试结果对比、测定自然丰度下环境样品、探索准平衡过程的展望,以期对未来应用甲烷及其他物质,如二氧化碳的团簇同位素开展表层地球系统碳循环研究起到一定的借鉴作用。

喀斯特生态系统生物地球化学过程与物质循环研究:重要性、现状与趋势

喀斯特地质与生态系统是地球表层系统中的重要组成部分,其变化将对其他地区以及整个地球系统产生影响.生物地球化学循环是全球和区域变化研究的核心内容,而生态系统的演化与系统内水分和养分的生物地球化学循环密切相关。因此,我们有必要将喀斯特生态系统纳入到更大区域或全球生态系统中进行分析研究,在充分研究认识整个喀斯特生态系统物质生物地球化学循环规律的基础上,进一步研究喀斯特生态系统的全球变化响应或影响机制,为喀斯特生态系统优化调控对策和措施提供科学基础。研究生态系统演化过程中物质的生物地球化学循环规律,是研究植物适生性、物种优化配置和适应性生态系统调控机理的关键基础。在介绍前人工作基础的同时,本文全面而概括地总结了我们近年利用元素、同位素(如δ13C、δ15N、δ34S、87Sr/86Sr)示踪和化学计量学理论和方法对喀斯特生态系统中不同界面和流域中物质的生物地球化学循环及其生态环境效应的研究成果。认识到:喀斯特流域生物地球化学循环活跃,相互耦合,并与流域生态环境变化相互制约;人类活动正干预流域物质的自然生物地球化学循环过程,并导致相应的生态和环境效应;全球变化科学深化有赖于区域生态环境变化及物质生物地球化学循环的研究。这些认识是我们将来系统深入开展喀斯特以及其他流域生态系统物质生物地球化学循环研究的重要方向。

地幔流体及其成矿作用

地幔流体及其成矿作用的研究是当前地学界倍受关注的前沿课题。地幔流体是一种以CO2和H2 O为主、同时含有一定量的溶质成分、相对富集大离子等不相容元素的超临界流体 ,具有独特的溶解和输运能力 ,主要来源于俯冲板块的脱水、脱气作用和地核及地幔脱气作用。地幔流体在许多大型—超大型金属、非金属、油气矿床和矿集区形成过程中具有重要意义。地幔流体成矿作用主要表现为本身成矿、提供成矿物质、成矿流体和成矿热动力。地质构造背景、岩浆活动、矿床地质、矿床地球化学等方面的研究均可提供地幔流体成矿作用的证据。地幔流体成矿作用的主要特征是矿床具有深大断裂构造背景、伴随幔源岩浆活动、成矿物质和成矿流体具有幔源性。

西南喀斯特流域碳酸盐岩的硫酸侵蚀与碳循环

流域化学侵蚀及其速率与流域生态和环境之间的关系是当前地表地球化学研究的重要前沿领域,其中碳酸盐岩的硫酸风化机制及其与区域碳循环的关系则是科学家们最为关注的科学问题。因此,近年通过研究西南喀斯特流域地表水地球化学对这一科学问题进行了研究,发现西南喀斯特地区河水一般含有较多的SO24-,从化学计量学、SO42-的δ34S和溶解无机碳(DIC)的δ13C分析发现,硫循环中形成的硫酸广泛参与了流域碳酸盐矿物的溶解和流域侵蚀:西南喀斯特流域碳酸盐岩的侵蚀速率为97t/(km2·a),消耗CO2量为25t/(km2·a)。对乌江流域河水硫酸盐离子的硫同位素研究结果认为:参与流域侵蚀的硫酸主要来自煤系地层硫化物和矿床硫化物的氧化及大气酸沉降,分别对河水SO42-的贡献为50%、27%和20.5%(其余2.5%的SO42-为硫酸盐蒸发岩的溶解);硫酸风化碳酸盐岩向大气净释放CO2的总通量为8.2t/(km2·a),依此计算西南喀斯特区域向大气释放CO2的通量为4.4×1012g/a,相当于每年西南碳酸盐岩风化消耗CO2总通量的33%。将乌江流域的研究结果对我国大陆碳酸盐岩分布区域进行相应计算发现,硫酸风化碳酸盐矿物向大气释放的CO2总通量为28×1012g/a,相当于全球硅酸盐风化消耗CO2量的26%。硫酸参与流域侵蚀改变了区域碳循环,人为过程可以通过释放酸沉降、矿业活动和土地利用等形式加速流域侵蚀和影响流域元素的生物地球化学循环。

河流筑坝拦截的水环境响应--来自地球化学的视角

大规模筑坝拦截是当前世界河流普遍面临的共同趋势,"蓄水河流"在物理、化学及生物等多层次上区别于天然河流和湖泊,改变了河流水文、河流物质转化和输送通量以及河流生态环境。因此,认识和了解水库建成后河流-水库体系水环境演化的关键过程是评价水坝的水环境影响的基础。广泛综述国内外最近的一些涉及水库效应的研究成果,并结合作者对乌江流域梯级水库的初步研究,从蓄水河流水文情势改变、生源要素(磷和硅为例)形态和通量变化、温室气体释放、水生生态系统演替几个方面进行分析。认为,水能开发的巨大经济效益和面临的潜在生态风险之间的平衡关系需要进一步详尽的分析研究。

地幔氧逸度的研究进展

通过对目前国际上诸多有关地幔氧逸度的研究结果的系统分析和总结 ,提出了地幔中自由氧对地幔物质的性质、状态及运动过程产生影响的基本作用方式 ;介绍了目前地幔氧逸度研究的主要研究手段 ,包括本征氧逸度的实验室测量、模拟氧逸度的实验室测量、地幔氧逸度计及理论计算等及其优缺点 ;定性探讨了地幔氧逸度的时空分布规律 ,获得了地幔随时间的推移变得愈来愈氧化 ,随深度的增加变得愈来愈还原 ,以及在横向上不同大地构造部位的地幔区域具有不同的氧逸度等诸多结论。结合目前人们对地幔物质组成、性质、状态、运动过程及地球的起源与演化历史等的认识 ,初步提出了地幔不同圈层氧逸度的约束机制。最后 ,针对目前地幔氧逸度的研究现状 ,为今后提出了一些参考性的研究方向。

地幔流体作用——地幔捕虏体中流体包裹体的研究

被碱性玄武岩和金伯利岩带到地表的地幔捕虏体是认识地球深部信息的窗口 ,是人们能够直接观察到的一种上地幔样品 ,其矿物中流体包裹体的存在提供了上地幔流体活动的直接证据。流体 /地幔矿物之间元素的分配对约束地幔交代过程中流体相的作用和上地幔流体的组成 ,揭示俯冲带壳幔物质的再循环过程 ,解释岛弧玄武岩高场强元素亏损的原因有重要意义。文章对近年来有关地幔捕虏体中流体包裹体的研究进行了评述 ,并结合近年来流体 /地幔矿物之间元素分配的高温高压实验研究讨论了流体在地幔中的重要作用。

中国东部新生代玄武岩的地球化学（Ⅱ）Sr、Nd、Ce同位素组成

对有代表性的中国东部新生代玄武岩的Ｓｒ、Ｎｄ和Ｃｅ同位素组成进行了系统的研究，结合系统的微量元素研究结果，进一步阐明其地幔源区同位素组成的不均一性；利用Ｃｅ、Ｎｄ同位素地球化学给出的信息，探讨富集Ⅰ型（ＥＭⅠ）地幔端元的成因。

汉诺坝玄武岩中地幔岩捕掳体REE和Sr、Nd同位素地球化学

本文报道汉诺坝玄武岩中地幔岩捕掳体的ＲＥＥ丰度和Ｓｒ、Ｎｄ同位素组成。不同岩石类型的ＲＥＥ配分模式和同位素组成反映地幔部分熔融程度和交代作用过程。二辉橄榄岩亏损轻稀土，是原始地幔经不同程度部分熔融的残留体。方辉橄榄岩具Ｕ型ＲＥＥ配分模式，是强烈亏损的地幔岩被熔体非化学平衡交代的结果。二辉岩脉状体富轻、中稀土，它同与脉状体接触的二辉橄榄岩可达化学平衡或近于化学平衡，而二辉岩脉状体的形成与玄武岩岩浆无成因关系。据对二辉岩脉状体和不含脉状体橄榄岩的Ｓｍ－Ｎｄ同位素定年，这种脉状体形成于３００Ｍａ左右。

低级变质岩在热液蚀变过程中的微量元素地球化学行为——以赣东北银山地区双桥山群为例

对江西银山地区双桥山群绢云母千枚岩及其原岩的稀土及微量元素的研究表明,热液蚀变过程中它们的地球化学行为十分复杂:热液蚀变作用并不使REE淋滤降低,反而导致ΣREE较其原岩普遍升高,但岩体接触带附近蚀变围岩的ΣREE则低于原岩。蚀变岩出现Eu亏损,∑LREE/∑HREE值降低。定量计算显示,∑REE总升幅中有29％～45％是由围岩质量迁移引起的表观浓缩效应,而另外的55％～71％则是流体带入了REE;在绢云母千枚岩中绢云母可能是REE的主要寄主矿物相,REE主要以吸附作用的形式固着在矿物的表面或含有可交换电价的晶体结构层(四面体层和八面体层)的层面上;参与蚀变作用的热液∑LREE/∑HREE值低、Eu强正异常。流体REE的带入可能是造成蚀变围岩较原岩轻重稀土比值降低的主要因素。热液蚀变作用使岩石的Eu被还原成更易活动的Eu2+而活化迁出,导致蚀变岩的Eu负异常更显著;围岩蚀变作用 造成Sr普遍降低,Ba显著升高,而Rb含量相对稳定,这是由其主要寄主矿物相的变化特征所致;Hf、Th、U、V、Cr、Co、Nb、Mo、Ta、Zr表现为惰性,成矿元素Cu、Pb、Zn、Ag和Sn等大量带入,Y、Sc活化迁出。

中国东部新生代玄武岩的地球化学──Ⅰ．主元素和微量元素组成：岩石成因及源区特征

所研究的玄武岩包括拉斑玄武岩、碱性玄武岩、苦橄粗玄岩和钾质玄武岩。主元素和微量元素的组成变化表明，中国东部玄武岩既是不同深度地幔部分熔融的产物，又经历了岩浆结晶分异作用。强不相容元素比值的变化特征显然与岩石圈地幔交代作用有关。软流圈地幔的上涌并导致上覆不均一的岩石圈地幔的部分熔融是形成中国东部新生代玄武岩的主要机制。

宽甸黄椅山玄武岩和巨晶的同位素与微量元素地球化学

微量元素和同位素地球比学资料表明黄椅山玄武岩的地幔源区的同位素组成与原始地幔近似;巨晶矿物与寄主岩有成因关系;鉴于熔岩快速结晶,固相与液相难以达到化学平衡,故利用巨晶-熔体来计算分配系数更为合理;碱性玄武岩的双凹型REE配分模式是熔体与单斜辉石、石榴石达到化学平衡或近于化学平衡的结果;出现的Eu正异常应为REE配分模式中两条双凹曲线的交点,与地幔的氧逸度无关。

过铝质岩浆体系中不相容元素的地球化学行为及机理——元素对分异和稀土元素“四重效应”及其对流体作用过程的指示意义

根据对新疆阿尔泰3号伟晶岩脉各结构带中磷灰石的微量元素组成的系统研究,并综合了目前世界上对不同演化程度的酸性岩浆岩(I型和S型花岗岩、过铝质花岗岩、花岗伟晶岩)的研究成果,对通常具有相似离子半径和相同离子电价的元素对比值变化以及稀土元素“四重效应”产生的原因进行了分析。研究认为,这些元素对的分异和稀土元素“四重效应”的产生与富含挥发分流体相的存在密切相关,流体/熔体相作用的程度可能是制约元素对分异和稀土元素“四重效应”大小的主要因素。

压力对稀土元素分配系数相对变化的影响——以宽甸、汉诺坝玄武岩中巨晶矿物为例

通过对与寄主岩(碱性玄武岩)具有化学平衡或近于化学平衡关系的巨晶(石榴石、辉石和角闪石)的REE分配系数的研究,发现其REE分配系数的对数值相对于元素半径呈抛物线性变化。抛物线的顶点位置不但随矿物种类的不同而不同,而且对同一矿物也是变化的。随压力增大,同一种矿物的分配系数抛物线顶点向离子半径小的元素方向偏移,可以认为在不同深度生成或演化的玄武岩岩浆的REE分布模式受压力的影响较大。

流体─岩石反应体系中的硼同位素地球化学

Ｂ在岩浆作用中对于主要造岩矿物的不相容性和水溶液中的较大溶解度使其在地壳（１０×ｌ０（－６））和海洋（４．５×ｌ０（－６））中大量富集。在自然界中Ｂ的同位素组成变化很大（δ（１１）Ｂ＝－３２‰─＋５８‰），但在不同类型地质体中却有较特定的分布范围。造成自然界Ｂ的同位素分馏的主要原因在于流体─固体反应体系的ｐＨ条件和水／岩比值变化。Ｂ的这些特殊地球化学性质在不同地质地球化学作用示踪，特别是与流体有关的地球化学过程的研究中得到了广泛的应用。

稳定氯同位素在水环境地球科学中的研究进展

氯元素广泛分布于地表水体和沉积物中,并在地表圈层之间进行迁移和转化等生物地球化学循环.氯元素有两种稳定同位素:35Cl和37Cl,其相对含量分别为35Cl=75.153%和37Cl=24.147%.氯离子在地表环境中通常没有价态变化,既不发生引起键能明显变化的氧化还原反应,也不明显参与生物作用,因此氯离子不会因元素迁移形态转变而改变同位素组成.但是,自然界中氯同位素37Cl和35Cl间存在较大的相对质量差,氯在蒸发结晶、离子扩散、渗透和对流混合等水体迁移过程中35Cl和37Cl的运移速度因其质量差而有所不同,致使氯同位素发生分馏[1].在蒸发沉积作用过程中,因37Cl相对35Cl有较大的键结合能,而优先进入固相(盐类沉积物)中.相对于其它轻稳定同位素(H、O、C)而言,稳定氯同位素的分馏并不明显,自然界中δ37Cl为-14‰～16‰,但大气圈、水圈和岩石圈的氯同位素组成大多集中在-2‰～2‰.近年来,氯同位素测定方法的改进大大提高了测试精度和准确度,使得氯同位素得以广泛应用于对蒸发盐、地下水体的演化、海水入侵、矿床形成过程中的成矿流体作用、氯代有机溶剂的分馏机理、人工合成与自然降解的有机物示踪等方面的研究[2～10].……

中国西部和东北玄武岩以及巨晶矿物的地球化学研究

1.对稀土元素在硅酸盐熔体和晶体间分配的再认识稀土元素在硅酸盐固—液相之间的分配性质早已广泛地被应用到火成岩岩石成因学研究中。获得稀土元素分配系数的主要途径为测定天然硅酸盐体系中斑晶和基质的元素浓度和对天然硅酸盐体系的实验研究。但是,这两条途径都有缺陷。斑晶一般具有化学成分分带现象,这意味着斑晶和基质间并未达到化学平衡。实验研究则是条件间单化和受时间的限制,难以模拟天然存在的岩浆过程。