高放废液中^(137)Cs的萃取去除

高放废液的处理处置是影响核能可持续发展的重要因素之一。从高放废液中萃取分离高释热放射性核素^(137)Cs不仅有利于实现高放废液的安全处置,也可满足^(137)Cs在诸多工业领域的应用需求。研究提出了以杯芳烃冠醚衍生物为萃取剂从高放废液中萃取分离Cs的工艺流程,并分别采用模拟和真实高放废液对流程进行了验证实验。结果表明,模拟高放废液实验中Cs(Ⅰ)的萃取率达到99.9%,热实验中^(137)Cs的萃取率达到99.95%。该工作所提出的工艺流程为进一步开展我国动力堆高放废液处理及^(137)Cs分离提取提供了参考数据。

酰胺荚醚类萃取剂用于高放废液分离研究进展

荚醚类萃取剂用于分离HLLW是近年来的研究热点。中国原子能科学研究院等研究单位在过去20年研究了多种酰胺荚醚(TODGA)萃取剂对An的萃取化学行为,并用筛选出的荚醚萃取剂开展了一系列组分离实验,用含N类软配体萃取剂开展了An(Ⅲ)和Ln(Ⅲ)的分离研究。同时,开发了基于TODGA提取Sr的流程。国内其他研究单位还进行了将分离试剂与固相材料相结合的固液吸附体系分离An、提取Sr的研究。本文总结了这方面的研究进展,并提出了进一步研究建议。

核燃料循环“一次通过”情景分析研究

在我国大力发展核电和建立先进闭式燃料循环体系的前提下,为了核燃料循环各环节相互匹配,有机协调地发展核电,需对核燃料循环各环节的规模、布局等开展模拟分析研究。为了综合比较闭式燃料循环在铀资源利用率、环境友好型等方面的优势,还需对核燃料循环的“一次通过”方式进行分析研究。根据我国核电目前和中长期发展规划,假设2050年中国核电装机容量分别达到100 GW、200 GW和300 GW,核电站全部采用压水堆,核燃料循环采用“一次通过”方式,利用简化模型,计算分析了近100年内累计需要的天然铀、每年需要的天然铀、每年需要的分离功、累计产生的乏燃料和需要离堆暂存的乏燃料量等关键数据。

H2C2O4对TODGA萃取Nd3+的影响

以N,N,N′,N′-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)为代表的酰胺荚醚类萃取剂可以有效萃取高放废液中的An(Ⅲ)和Ln(Ⅲ),为防止Zr^4+、Pd^2+等裂片元素萃入有机相,通常需要加入H2C2O4作为水相络合剂,目前,H2C2O4对TODGA萃取Ln(Ⅲ)的影响尚未报道。本工作研究了HNO3、H2C2O4浓度对TODGA或TODGA+TBP体系萃取Nd3+的影响,同时测定了有机相中的H2C2O4浓度,并用紫外-可见吸收光谱分析了有机相中的H2C2O4与有机相中Nd^3+的配位情况。研究结果表明:HNO3浓度在1.0~3.0 mol/L的范围内,Nd3+的分配比D(Nd3+)随HNO3浓度的增加而增加;H2C2O4浓度在0.1~0.5 mol/L的范围内,D(Nd^3+)随H2C2O4浓度的增加而增加。HNO3浓度在1.0~3.0 mol/L的范围内,萃入有机相中H2C2O4浓度随HNO3浓度的增加而减小,且存在于有机相中的H2C2O4并未与有机相Nd3+配位。

Et-Ph-BCTABipy的合成及其对Pd2+的萃取性能

合成了N,N′-二乙基-N,N′-二苯基-[2,2′-联吡啶]-6,6′-二硫代酰胺(Et-Ph-BCTABipy)萃取剂,并利用13 C NMR和1H NMR对其进行了表征;研究了相接触时间、萃取剂浓度、水相初始酸度和Pd 2+浓度等因素对Et-Ph-BCTABipy萃取Pd 2+性能的影响,利用摩尔比法确定了Et-Ph-BCTABipy与Pd 2+所形成的配合物组成;同时,在Ln(Ⅲ)与Pd 2+共存体系中研究了Et-Ph-BCTABipy对Pd 2+的萃取选择性。结果表明:Et-Ph-BCTABipy在HNO 3体系中对Pd 2+具有较强的萃取性能和较高的萃取选择性;萃取过程中Et-Ph-BCTABipy与Pd 2+以1∶2的比例结合,其萃取平衡常数K ex=3.42×106。

双三唑吡啶硝酸溶液反萃TODGA中的Am和Eu

合成了水溶性的2,6-二[1-(羟丙基)-1H-1,2,3-三唑-4-基]吡啶(PTD),研究了以N,N,N′,N′-四辛基-3-氧杂戊二酰胺(TODGA)为萃取剂、正十二烷为稀释剂时,PTD对Am和Eu的反萃行为。研究了两相接触时间、PTD浓度、初始硝酸浓度和温度对Am和Eu分配比的影响。结果表明:Am与PTD形成1∶1型和1∶2型配合物,Eu与PTD形成1∶1型配合物;PTD反萃TODGA-TBP中Am和Eu的反应均为吸热过程。在PTD浓度一定的情况下,反萃硝酸浓度小于0.7 mol/L时,PTD可以实现TODGA中的Am与Eu的反萃分离。

固相吸附材料DMDODGA/P120对Sr^(2+)的吸附性能

将酰胺荚醚类化合物二甲基二辛基双酰胺荚醚(DMDODGA)利用真空固定化灌注技术固载到多孔吸附树脂P120上,合成了萃淋树脂DMDODGA/P120,并利用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、元素分析(C、H、N、O元素)对材料进行了表征。表征结果表明,每100 g P120的孔隙中负载了约53.1 g DMDODGA,载体P120的结构未有明显破坏痕迹。通过静态吸附实验,研究了接触时间、Sr^(2+)的初始浓度、HNO_(3)浓度、吸附材料与料液的固液比和温度对DMDODGA/P120吸附Sr^(2+)性能的影响,测定了DMDODGA/P120的动力学曲线和等温吸附线;研究了DMDODGA/P120的解吸过程与辐照稳定性;并通过离子交换柱实验测定了DMDODGA/P120对Sr^(2+)的动态穿透点和动态饱和吸附容量。结果表明:DMDODGA/P120对Sr^(2+)的吸附平衡时间约为10 min,吸附过程符合准二级动力学方程,表明该过程为化学吸附;吸附剂对Sr^(2+)的吸附过程是发生在吸附剂均匀表面的单层化学吸附;吸附性能随着酸度的升高先增大后减小;该萃取吸附过程为放热过程;固液比控制在20 g/L左右较为合适;DMDODGA/P120的抗辐照性能较好,在辐射剂量小于等于10^(6)Gy时未有明显辐解。DMDODGA/P120对Sr^(2+)的动态吸附结果表明,交换柱在5.6个柱体积被击穿,其对Sr^(2+)的总去除率约为52.53%。