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大电流密度过渡金属硫族化合物析氢催化剂界面工程展望
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作者 康馨 余强敏 +4 位作者 张天昊 胡书萁 刘鹤鸣 张致远 刘碧录 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第1期9-24,共16页
氢能是未来可持续社会中理想的能量载体,利用可再生能源电解水制取绿氢的技术受到研究人员的广泛关注.电解水制绿氢技术由实验室向工业应用跨越的前提是发展大电流密度下性能优异且稳定的电催化剂.析氢反应(HER)是一种非均相反应,涉及... 氢能是未来可持续社会中理想的能量载体,利用可再生能源电解水制取绿氢的技术受到研究人员的广泛关注.电解水制绿氢技术由实验室向工业应用跨越的前提是发展大电流密度下性能优异且稳定的电催化剂.析氢反应(HER)是一种非均相反应,涉及催化剂-基底、催化剂-电解液、催化剂-气体三个界面.界面性质会影响电化学传质行为、电荷传输行为和催化剂的力学性质,从而影响大电流密度下制氢性能.因此,优化界面结构和性质是提升大电流密度下电解水催化剂性能并解决电解水技术工业应用挑战的关键.二维过渡金属硫族化合物(TMDCs)具有电子结构可调、活性位点丰富、合成方法多样等优势,自1976年首次应用于光电催化水分解反应、加氢脱硫反应以来,已有大量工作报道了TMDCs催化剂应用于HER.本文以TMDCs催化剂为例研究界面工程对大电流密度下HER的提升作用及机制.探讨了电化学反应中上述三个界面上发生的物理化学过程,系统分析了大电流密度下质量传输、电荷传输速率受限和力学强度不足三方面挑战,并总结了适用于大电流密度的催化剂性能描述符.分别归纳了针对以上三个界面的界面工程策略及相应作用,简要概括为:(1)催化剂-基底界面结合力增强、界面电阻降低、界面电子结构调控等策略;(2)催化剂-电解液界面形貌调控、表面化学、电解液环境调控等策略;(3)催化剂-气体界面疏气性调控、外场作用等策略.从反应机理研究、膜电极界面设计及电解槽界面性质调控三个角度对电解水反应界面工程未来的发展与应用提出了建议及展望.在反应机理方面,大电流条件下的界面性质如界面电阻、传质行为等仍需更深入的认识.在膜电极中,催化剂、离子交换膜、离子型聚合物、气体扩散层所形成的多元界面,尤其是催化剂-膜界面、催化剂-气体扩散层界面的结构仍需进一步优化以提升膜电极的活性及稳定性.在电解槽界面性质调控方面,催化剂-基底界面结合力等参数与催化剂寿命间的关系,电解过程中界面处的温度场及流场分布,适配于实际生产系统的电流密度等仍需深入研究.综上,本文从基本物理化学过程、策略及作用、挑战与展望等多个方面介绍了界面工程.本文有助于研究人员理解非均相电化学反应过程中界面的重要作用,提出催化剂、膜电极、电解槽界面设计新策略,并开发新型表征方法以深入对界面性质的认识,推动高效电解水技术的开发及应用. 展开更多
关键词 界面工程 电化学 制氢反应 大电流 过渡金属硫族化合物 膜电极
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一维碳纳米管/二维二硫化钼混合维度异质结的原位制备及其电荷转移性能
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作者 邹菁云 高冰 +5 位作者 张小品 唐磊 冯思敏 金赫华 刘碧录 成会明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第5期97-104,共8页
一维(1D)材料与二维(2D)材料的结合可形成独特的混合维度异质结,其在继承2D/2D范德瓦尔斯异质结的独特物性之外,还具有丰富的堆叠构型,为进一步调控异质结的结构及性能提供了新的可操控自由度。p型1D单壁碳纳米管(SWCNT)与n型2D二硫化钼... 一维(1D)材料与二维(2D)材料的结合可形成独特的混合维度异质结,其在继承2D/2D范德瓦尔斯异质结的独特物性之外,还具有丰富的堆叠构型,为进一步调控异质结的结构及性能提供了新的可操控自由度。p型1D单壁碳纳米管(SWCNT)与n型2D二硫化钼(MoS_(2))的结合,为调控异质结的能带结构及器件性能提供了丰富的选择。本文直接在高密度、手性窄分布的SWCNT定向阵列及无序薄膜表面原位生长MoS_(2),制备出高质量1D SWCNT/2D MoS_(2)混合维度异质结。深入分析形核点的表面形貌与结构,提出了“吸附-扩散-吸附”生长机制,用于解释混合维度异质结的生长。利用拉曼光谱分析,证实SWCNT与MoS_(2)间存在显著的电荷转移作用,载流子可在界面处快速传输,为后续基于此类1D/2D异质结的新型电子及光电器件的设计与制备提供了新思路。 展开更多
关键词 单壁碳纳米管 二硫化钼 维度 异质结 电荷转移
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金属性二维过渡金属硫化物的溶剂热合成及电催化析氢性能
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作者 余强敏 张致远 +3 位作者 罗雨婷 李洋 成会明 刘碧录 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期654-661,共8页
采用溶剂热法制备了多种二维过渡金属硫化物(TMDCs),在合成过程中通过调控反应前驱体的滴加速率来控制所得TMDCs的形貌和结构.然后采用高温热处理来提高TMDCs的结晶性,从而提升了其电催化活性.在酸性电解液中进行电催化析氢性能测试.结... 采用溶剂热法制备了多种二维过渡金属硫化物(TMDCs),在合成过程中通过调控反应前驱体的滴加速率来控制所得TMDCs的形貌和结构.然后采用高温热处理来提高TMDCs的结晶性,从而提升了其电催化活性.在酸性电解液中进行电催化析氢性能测试.结果表明,“花状”结构的金属性二维二硫化铌(NbS2)具有最佳的催化活性和稳定性,在电流密度为10 mA/cm^2时,其过电位仅为146 mV,持续工作24 h后电流密度几乎不衰减.研究发现,可充分暴露面内活性位点的“花状”结构以及高温处理后材料导电性的提高是二维NbS2具有优异电催化性能的主要因素. 展开更多
关键词 二维材料 二硫化铌 溶剂热合成 电催化析氢 电流密度
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电催化还原二氧化碳合成C_(3+)产物 被引量:1
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作者 罗雨婷 胡书萁 刘碧录 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第6期1780-1790,共11页
通过电催化还原反应将二氧化碳(CO_(2))转换为重要燃料和化工原料意义重大,有利于推进工业低碳化发展.如今,该技术路线可以实现C_(1)和C_(2)产物的高选择性、快速合成,但合成高值碳三加(C_(3+))产物的转化率仍较低.本文中,我们聚焦电催... 通过电催化还原反应将二氧化碳(CO_(2))转换为重要燃料和化工原料意义重大,有利于推进工业低碳化发展.如今,该技术路线可以实现C_(1)和C_(2)产物的高选择性、快速合成,但合成高值碳三加(C_(3+))产物的转化率仍较低.本文中,我们聚焦电催化还原二氧化碳合成C_(3+)产物的进展,重点关注CO_(2)转化为C_(3+)产物的催化剂材料、电化学系统和串联反应器这三个方面.最后,本文指出了该领域面临的主要挑战和未来的研究方向. 展开更多
关键词 电催化还原 二氧化碳 催化剂材料 化工原料 高选择性 快速合成 转化率
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摩擦力显微镜表征二维材料晶格结构研究 被引量:3
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作者 郑荣戌 王经纬 +7 位作者 张云豪 农慧雨 吴沁柯 武科佑 谭隽阳 黄子阳 余强敏 刘碧录 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第22期2924-2933,共10页
摩擦力显微镜(friction force microscopy,FFM)是一种基于摩擦力信号的原子力显微镜,能够对二维材料晶格进行快速、无损的高分辨成像.然而,由于热漂移、黏附力、表面静电等因素的影响,环境条件下二维材料的高分辨FFM成像仍面临着巨大挑... 摩擦力显微镜(friction force microscopy,FFM)是一种基于摩擦力信号的原子力显微镜,能够对二维材料晶格进行快速、无损的高分辨成像.然而,由于热漂移、黏附力、表面静电等因素的影响,环境条件下二维材料的高分辨FFM成像仍面临着巨大挑战.基于以上问题,本文以高定向热解石墨为标准样品,通过对探针在样品表面黏滑行为的分析,系统研究了探针弹性常数、正应力和扫描速度对高分辨FFM成像的影响,并建立了一套可靠的二维材料晶格结构表征方法.该方法能够获得精确的结构信息,所测得的二维材料晶格常数平均误差小于2.3%.此外,该方法还适用于化学气相沉积法和剥离法制备的多种二维材料,展现出较高的普适性.本文的研究结果为环境条件下二维材料晶格结构的精确表征提供了新思路. 展开更多
关键词 二维材料 摩擦力显微镜 高分辨结构表征 晶格常数 石墨烯 二维矿物材料
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Realization of a non-markov chain in a single 2D mineral RRAM 被引量:3
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作者 Rongjie Zhang Wenjun Chen +3 位作者 Changjiu Teng Wugang Liao Bilu Liu Hui-Ming Cheng 《Science Bulletin》 SCIE EI CSCD 2021年第16期1634-1640,M0003,共8页
The non-Markov process exists widely in thermodymanic process,while it usually requires the packing of many transistors and memories with great system complexity in a traditional device structure to minic such functio... The non-Markov process exists widely in thermodymanic process,while it usually requires the packing of many transistors and memories with great system complexity in a traditional device structure to minic such functions.Two-dimensional(2D)material-based resistive random access memory(RRAM)devices have the potential for next-generation computing systems with much-reduced complexity.Here,we achieve a non-Markov chain in an individual RRAM device based on 2D mineral material mica with a vertical metal/mica/metal structure.We find that the potassium ions(K+)in 2D mica gradually move in the direction of the applied electric field,making the initially insulating mica conductive.The accumulation of K+is changed by an electric field,and the 2D-mica RRAM has both single and double memory windows,a high on/off ratio,decent stability,and repeatability.This is the first time a non-Markov chain process has been established in a single RRAM,in which the movement of K+is dependent on the stimulated voltage as well as their past states.This work not only uncovers an intrinsic inner ionic conductivity of 2D mica,but also opens the door for the production of such RRAM devices with numerous functions and applications. 展开更多
关键词 2D materials MICA Ion transport RRAM Non-Markov chain
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Dual-metal precursors for the universal growth of non-layered 2D transition metal chalcogenides with ordered cation vacancies 被引量:2
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作者 Junyang Tan Zongteng Zhang +16 位作者 Shengfeng Zeng Shengnan Li Jingwei Wang Rongxu Zheng Fuchen Hou Yinping Wei Yujie Sun Rongjie Zhang Shilong Zhao Huiyu Nong Wenjun Chen Lin Gan Xiaolong Zou Yue Zhao Junhao Lin Bilu Liu Hui-Ming Cheng 《Science Bulletin》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第16期1649-1658,M0004,共11页
Two-dimensional(2D)transition metal chalcogenides(TMCs)are promising for nanoelectronics and energy applications.Among them,the emerging non-layered TMCs are unique due to their unsaturated dangling bonds on the surfa... Two-dimensional(2D)transition metal chalcogenides(TMCs)are promising for nanoelectronics and energy applications.Among them,the emerging non-layered TMCs are unique due to their unsaturated dangling bonds on the surface and strong intralayer and interlayer bonding.However,the synthesis of non-layered 2D TMCs is challenging and this has made it difficult to study their structures and properties at thin thickness limit.Here,we develop a universal dual-metal precursors method to grow non-layered TMCs in which a mixture of a metal and its chloride serves as the metal source.Taking hexagonal Fe_(1-x)S as an example,the thickness of the Fe_(1-x)S flakes is down to 3 nm with a lateral size of over 100 μm.Importantly,we find ordered cation Fe vacancies in Fe_(1-x)S,which is distinct from layered TMCs like MoS_(2) where anion vacancies are commonly observed.Low-temperature transport measurements and theoretical calculations show that 2D Fe_(1-x)S is a stable semiconductor with a narrow bandgap of60 meV.In addition to Fe_(1-x)S,the method is universal in growing various non-layered 2D TMCs containing ordered cation vacancies,including Fe_(1-x)Se,Co_(1-x)S,Cr_(1-x)S,and V_(1-x)S.This work paves the way to grow and exploit properties of non-layered materials at 2D thickness limit. 展开更多
关键词 Non-layered two-dimensional materials Transition metal chalcogenides Dual-metal precursors Chemical vapor deposition Ordered cation vacancies
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室温工作的范德华异质结人工微结构中红外探测器及集成的研究进展
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作者 王肖沐 甘雪涛 +1 位作者 刘碧录 刘晶 《中国基础科学》 2019年第1期34-38,共5页
中红外波段的光电探测材料和器件涉及国防、环境和工业等部门的重要应用,一直是世界各国特别关注的研究领域。目前中红外光电探测器存在集成度差、信噪比低的困难。人工微结构可以增强材料光电性质,而石墨烯、黑磷等窄带隙二维材料具有... 中红外波段的光电探测材料和器件涉及国防、环境和工业等部门的重要应用,一直是世界各国特别关注的研究领域。目前中红外光电探测器存在集成度差、信噪比低的困难。人工微结构可以增强材料光电性质,而石墨烯、黑磷等窄带隙二维材料具有红外光电特性好、易集成的优势。二者配合有望用来解决红外探测所面临的挑战。利用纳米条带、范德华异质结和硅光子晶体等人工微结构调控石墨烯、黑磷等窄(零)带隙二维原子晶体材料的中红外光电耦合,可以实现3~12μm中红外波段(覆盖激光雷达/成像,分子共振谱及自由空间通信的重要应用范围)光电效应的有效增强以及暗噪声的有效抑制,并实现室温工作的超高灵敏中红外光电探测。 展开更多
关键词 人工微结构 中红外探测器雪崩探测器 二维半导体 等离激元
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金基底引导制备二维黑磷及其生长机理
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作者 后羿 冯思敏 +2 位作者 赵仕龙 刘明强 刘碧录 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第26期3480-3487,共8页
二维材料是近年来材料科学和凝聚态物理学的前沿研究方向.在众多的二维材料中,黑磷(black phosphorus,BP)因其独特的带隙、优异的光学和电学性质、各向异性等特性而受到研究人员的广泛关注.如何可控制备二维薄层BP是该领域的难题之一.... 二维材料是近年来材料科学和凝聚态物理学的前沿研究方向.在众多的二维材料中,黑磷(black phosphorus,BP)因其独特的带隙、优异的光学和电学性质、各向异性等特性而受到研究人员的广泛关注.如何可控制备二维薄层BP是该领域的难题之一.本工作系统研究了基底对BP生长的影响,结果表明金基底对BP的生长具有重要促进作用.在此基础上,使用镀有金薄膜的硅基底为生长衬底,通过设计限域生长空间和调控温度梯度,在全新的生长体系中实现了BP纳米片的直接生长,并探讨了其生长机理.本研究所报道的结果为实现二维薄层BP的制备提供了一条新思路. 展开更多
关键词 二维材料 薄层黑磷 化学气相输运 金基底 限域空间 温度梯度
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