SnO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)粒子电极制备及其电催化还原CO_(2)产甲酸性能研究

【目的】电催化还原CO_(2)(CO_(2)RR)是降低大气中CO_(2)浓度的绿色可行方案,制备高催化性能和稳定性的催化剂尤为重要。【方法】以γ-Al_(2)O_(3)粒子为载体,采用浸渍-焙烧法制备了SnO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)粒子电极用于电催化还原CO_(2)产甲酸来测试其性能,并结合物化分析、电化学测试及长周期实验等手段对粒子电极的微观结构、物相组成、电催化活性、产甲酸性能和稳定性进行了探讨。【结果】物化分析结果表明,负载SnO_(2)前后的形貌由孔洞和裂痕状为主转变为裂层状,比表面积自310.18m^(2)/g增加到352.70m^(2)/g,粒子电极中Sn含量占比48.32%,SnO_(2)成功分散负载到γ-Al_(2)O_(3)表面。据电化学测试所得,SnO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)粒子电极的伏安电量(扫速50mV/s)、交换电流密度和析氢电阻分别为40mC、20.02μA/cm^(2)和96.86Ω,与γ-Al_(2)O_(3)相比分别提高了37.93%、75.46%和6.80%,大幅提升CO_(2)RR活性的同时有效抑制了析氢副反应。SnO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)粒子电极表现出良好的CO_(2)RR特性,反应时间2h的产甲酸速率为70.35μmol·h-1·cm-2,电流密度为4.94mA/cm^(2),法拉第效率和能量效率分别为79.05%、24.51%;经过12h连续电解,产甲酸法拉第效率仍高于67.81%,说明制备的SnO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)粒子电极具有较强稳定性。

SnO2/GDE阴极的制备及电催化还原CO2产甲酸性能

采用低温水热合成法制备了碳纸基底的SnO2气体扩散电极(SnO2/GDE),并对其物化特性与催化还原CO2产甲酸性能进行了研究.扫描电子显微镜、X射线衍射及X射线光电子能谱表征结果表明,在60,75,100℃下制备的催化剂均为分散性良好的纳米SnO2粉体,其粒径分别为7.9,11.8和12.9 nm.循环伏安、线性扫描伏安和电化学交流阻抗测试结果显示电极均具有优异的电催化活性,其电化学活性表面积分别为150,470,240 cm^2,通过等效电路拟合后电阻分别为8.5,3.9,6.6Ω·cm^2.在-1.8 V(vs.SCE)电位下电解,通入电量500 C时,电极都具有较高电催化还原CO2产甲酸性能,而75℃下制备的电极性能最佳,产甲酸电流密度为22.8 mA/cm^2,产甲酸法拉第效率高达93.5%;该电极经过20 h长时间电解后,产甲酸电流密度可维持在12.8 mA/cm^2,产甲酸法拉第效率稳定在约65%.

电催化氧化有机污染物的电极性能评估策略

本研究采用电化学测试和亚甲基蓝(MB)模拟废水处理两种手段评估了填充床电极反应器电催化氧化有机污染物的电极性能.循环伏安(CV)和电化学阻抗谱(EIS)拟合结果表明,填充床体系的电极面积是PbO2/Ti阳极面积的1.54倍(即床层拓展系数λ为0.54),PbO2/Ti阳极(γ)和活性炭复极化粒子电极(β)用于MB氧化的有效电流占比分别为0.63、0.34;采用废水处理结果拟合所得的λ和γ+β为0.54和0.99,所得数值与前者相符,两种方式得以相互验证.对体系能耗和电流效率的回归分析及F检验结果证明了所构建评估策略的准确性,可为填充床体系电极性能评估提供理论与方法支撑.