我国环境土壤和地表水沉积物中Pu的分布特征研究

我国不同地区表层土壤Pu放射性活度水平有较大差异,总体来讲239+240Pu活度浓度均在1 mBq/g以下。新疆核试验场上风向地区已有研究结果表明Pu来源于全球大气沉降,没有受到我国核试验的影响;而下风向地区,有采样点表明239+240Pu沉积通量达到了同纬度全球沉降值的5倍以上(>300 Bq/m2),而湖泊沉积物中有低于全球沉降240Pu/239Pu原子比值的数据报道。但由于报道数据有限,尚不能全面评价我国核试验对下风向地区的影响大小和影响范围。我国核试验场周边以外地区Pu沉积通量均在全球沉降范围以内(10～60 Bq/m2),240Pu/239Pu比值也与全球沉降比值(0.18)没有显著差异。Pu在不同类型的土壤中呈现出不同的分布形式,其迁移行为受到土壤类型、气候条件等多种因素的影响。

土壤中钚的迁移行为研究

我国表层土壤中存在的钚主要来自于20世纪中后叶大气层核试验之后的全球沉降。本研究以土壤中现存的钚为研究对象,利用加速器质谱(AMS)和电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)对环境中痕量水平钚同位素精准测量技术,在我国部分典型地区进行了现场土壤纵向分层采样和实验室测量。在此基础之上,将对流-弥散方程在单次瞬时输入情况下的解与我国不同地区土壤柱中钚核素的垂直分布数据进行了拟合,得到新疆、湖北、贵州、重庆、甘肃土壤中钚核素的表观对流系数为0.046~0.163 cm/a,表观扩散系数为0.058~0.339 cm2/a,土壤中239+240Pu浓度峰的迁移速率为0.063~0.187 cm/a。实测结果表明,钚同位素在土壤中的迁移速率与土壤有机质含量有明确的负相关关系。

土壤和沉积物中痕量Pu的ICP-MS测量方法研究

介绍了一种针对土壤和沉积物样品中Pu核素的ICP-MS测量方法。该方法利用硝酸浸取和两步阴离子交换层析对样品中的Pu进行提纯和除杂,此方法对U的去污因子为1.5×105。在加入了APEX-IR雾化装置和Spiro膜去溶装置后,ICP-MS测量中影响^(239)Pu和^(+240)Pu计数率的238U多原子离子^(238)U^1H_2^+/^(238)U和^(238)U^1H_2^+/238U产率分别为3.4×10^(-5)和7.6×10^(-6)。将该方法运用在我国环境土壤和沉积物的ICP-MS测量中,可使样品中Pu测量结果的相对误差降低到约千分之一。该方法对^(239)Pu和^(240)Pu的检测限分别为3.6 fg/m L和7.3 fg/m L。利用该方法对IAEA-soil-6和NIST-4357两种参考物质进行前处理和ICP-MS测量,结果表明样品中^(239+240)Pu活度浓度和^(240)Pu/^(239)Pu同位素原子比与参考值符合,验证了该方法的有效性和准确性。

福岛核事故向环境释放的Pu研究进展

福岛核事故向环境释放的放射性核素中包含了锕系元素Pu,其中以极毒组的239Pu、240Pu和高毒组的241Pu为主。本文总结并分析了针对福岛核事故向环境释放的Pu的相关研究。据估计,福岛核事故向环境中排放的239＋240Pu总量约为109 Bq,是切尔诺贝利核事故排放量的万分之一。此次事故排放的Pu同位素原子比（240Pu/239Pu和241Pu/239Pu）及活度比（A（238Pu）/A（239＋240Pu））明显异于全球沉降值,可作为事故中Pu溯源的判定依据。事故所排放的Pu全部来源于核电站1~3号反应堆堆芯而非乏燃料池。现有研究报道的数据表明,在福岛核电站周围30km范围内的陆地环境中存在来自核事故排放的Pu污染,污染相对严重的＂热点＂区域和该地区与核电站的相对位置没有明显关联,主要是受地形和降水的影响。而对于人们关心的海洋环境,来自福岛核事故的Pu污染非常小。核事故向海洋中排放的Pu相对于核事故前海洋环境中的Pu污染水平可忽略不计。