铁柱撑蒙脱石表面介导的Fe(Ⅱ)还原体系对邻硝基苯酚的高效去除

通过引入铁氧化物并煅烧处理对蒙脱石进行优化设计,成功合成了铁柱撑蒙脱石复合催化剂(FPMt).采用X射线衍射(XRD)、热重分析(TG)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、N2吸附-脱附(BET)等分析方法对FPMt样品结构与表面性质进行表征,以邻硝基苯酚(2-NP,22μmol/L)作为代表性污染物研究FPMt的还原催化活性.结果表明:与蒙脱石相比,FPMt表面电子传输活性得到明显提高,原因是引入赤铁矿的FPMt吸附位点增多同时酸位减少,从而显著增强材料表面的还原催化活性.除溶液pH和Fe(Ⅱ)浓度外,催化剂的结构完整性、赤铁矿的结晶度等均为影响催化剂还原活性的重要因素.最后提出了FPMt表面络合态Fe(Ⅱ)的还原催化活性显著提高的介导机制.

黏土矿物界面吸附Fe(Ⅱ)耦合对邻硝基苯酚还原转化的增强机理研究

系统考查了Fe(Ⅱ)分别与高岭石、蒙脱石结合的界面结合系统对邻硝基苯酚(简称2-NP)的还原转化作用。研究表明,矿物表面结合态Fe(Ⅱ)能够有效提高2-NP的还原转化速率,2-NP的还原反应符合伪一级反应动力学方程,而且速率常数(k)随溶液pH值、亚铁离子初始浓度以及反应温度的升高而显著增大。当温度25℃,pH值6.7,Fe(Ⅱ)和2-NP初始浓度分别为3.0 mmol/L、0.022 mmol/L,以及黏土的投加量为4.0 g/L时,Fe(Ⅱ)/高岭石系统对2-NP的还原转化率在4.0 h内可达到100%。同样,pH值从6.0升高至7.3时,Fe(Ⅱ)/蒙脱石系统对2-NP的还原转化也显著增强;但在较低pH值和较低初始Fe(Ⅱ)浓度时,蒙脱石对Fe(Ⅱ)的还原催化性能不如高岭石,可归因于蒙脱石具有较高的离子交换性能。因此,Fe(Ⅱ)在上述两种矿物上吸附形态的差异是导致该系统对2-NP还原转化出现不同效应的根本原因。

Fe/S耦合催化剂的合成及其芬顿催化性能

采用低温真空冷冻干燥方法,以FeSO 4和Na_(2)S为原料合成了含NaFe_(2)OH(SO_(3))2·H2O、FeS和FeS 2等主要成分的复合物芬顿催化剂,采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对材料进行了表征,并以苯酚为目标污染物,研究该催化剂对苯酚的催化降解性能.结果表明:在催化剂投加质量浓度为0.3 g/L,H 2O2初始浓度为50 mmol/L和pH为4.0的条件下,1 g/L的苯酚在反应30 min时的去除率为97%.这说明该芬顿催化剂对高质量浓度苯酚的去除性能良好,在有机污染物的去除领域具有重要的应用前景.

蒙脱石负载硫掺杂赤铁矿复合材料的光芬顿催化性能及其增强机理研究

采用水热联合煅烧法合成了一种蒙脱石负载S掺杂赤铁矿的高效新型非均相芬顿催化剂(S-α-Fe_(2)O_(3)/Mnt).采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子顺磁共振(EPR)以及捕获测试方法对催化剂进行表征,并深入研究了催化性能及其增强机理.结果表明:S-α-Fe_(2)O_(3)/Mnt的可见光芬顿催化性能良好,且拥有较宽的有效pH范围.在pH 3.0时其所催化的光芬顿反应速率快,50 mg/L的苯酚在10 min时降解率达到100%;即使当pH 5.0时,尽管苯酚降解速率有所降低,但50 mg/L的苯酚仍可以在60 min内完全降解.进一步对催化降解机理的研究表明:S掺杂可在S-α-Fe_(2)O_(3)/Mnt的α-Fe 2 O 3相中引入了硫离子,形成大量的结构氧缺陷空位(OVs),从而增强矿物材料的光催化性能;此外,蒙脱石表面酸位点可以拓宽该催化剂的有效pH范围.因此,S-α-Fe_(2)O_(3)/Mnt是一种在环境修复中具有重要应用前景的芬顿催化剂.