CoO_(x)/h-S-1催化剂制备及其催化硫醇氧化偶联合成二硫化物性能

以正硅酸乙酯为硅源、四丙基氢氧化铵为模板剂,引入具有撑层扩孔作用的N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷,采用水热合成法制备多级孔分子筛h-S-1。通过浸渍法制备负载金属氧化物纳米簇的CoO_(x)/h-S-1复合催化剂,并将其用于催化硫醇氧化偶联反应。XRD、BET、XPS、SEM、TEM等表征结果表明,催化剂具有良好的MFI型拓扑结构,Co物种主要以Co_(3)O_(4)聚集体形式存在,在分子筛载体上分散良好,且CoO_(x)通过Co—O—Si键与分子筛存在较强相互作用。CoO_(x)/h-S-1对硫醇氧化偶联反应具有良好的催化活性,在优化条件:Co负载量3%、催化剂用量50 mg、溶剂2 mL甲醇、在60℃下反应6 h,以辛硫醇为探针分子,转化率达91%,二硫化物选择性100%。该催化剂硫醇底物适用范围广,且对于不同硫醇之间的交叉偶联反应制备不对称二硫化物也有较好的催化效果。报道了一条绿色高效的硫醇氧化偶联路径,对工业上硫资源的高价值利用和含硫精细化学品的绿色制备具有重要意义。

分子筛包埋金属纳米颗粒制备方法探讨

纳米催化是化学与化工领域研究的热点,在石油化工、精细化学品合成、环境保护和资源高效利用等领域发挥了重要作用。但是金属纳米催化剂普遍存在高温团聚问题,而将金属纳米颗粒包埋在分子筛晶内,不仅可有效提高抗烧结性能,还可同时获得孔道择形、限域催化和协同效应等优势。详细介绍了直接合成法和后合成法制备分子筛包埋金属催化剂的基本思路、关键科学问题和性能效果,以期对理性设计金属纳米颗粒和分子筛复合催化材料提供借鉴和指导。