差分吸收光谱技术测量氯气的数据处理方法研究

基于差分吸收光谱(DOAS)技术,结合自主搭建的一套小型便携式DOAS实验系统,开展了对氯气的实验测量。在处理氯气的标准截面时,比较了两种不同的高通数字滤波方法:三角函数滤波和多项式拟合滤波。实验证明采用后一处理方法能够更加准确反演出氯气的浓度。模拟计算的结果显示,采用五阶多项式处理的结果的误差较小;在不同样品池内的测量结果显示,利用该方法测量氯气的线性度达到0.996 1;实际的一条谱的反演结果显示拟合谱与测量谱基本重合,且剩余噪声谱的峰峰值最大值<5‰;给出整个实验过程中可能的误差主要来源。综合以上的实验结果表明,利用DOAS技术采用多项式拟合处理的方法可以实现对于氯气的检测。

LED温度波动对差分吸收光谱技术测量NO_2的影响研究

研究了中心波长分别为370nm(近紫外)、452nm(蓝光)和660nm(红光)三种无标准具结构的发光二极管(LED)光源温度波动对差分吸收光谱技术(DOAS)测量NO2的影响。利用温度10℃时的LED灯谱构造NO2吸收谱,将其他温度下测得的LED谱作为灯谱,以此得到不同温度波动下的NO2差分光学密度,再拟合NO2差分吸收截面到差分光学密度,结果发现拟合残差的峰-峰值与LED温度波动幅度均近似成线性关系,相关性分别为0.995,0.945和0.989;斜率分别为1.12×10-3,5.25×10-5和7.45×10-4℃-1。拟合结果表明,蓝光LED温度波动对DOAS反演影响最小,基本上不影响探测灵敏度,而近紫外和红光LED温度波动对DOAS测量较为敏感,温度波动会导致探测灵敏度的下降。将温度特性相似的有、无标准具结构的两种蓝光LED的反演结果进行了比较,结果显示标准具结构会大幅度增加温度波动对DOAS反演的影响。

2019年—2020年秋、 冬季淮南市灰霾过程拉曼-米气溶胶雷达观测研究

拉曼-米气溶胶激光雷达因无需假设雷达比,而在准确测量气溶胶消光系数方面较传统米散射雷达更具优势。在合肥市的外场探空比对实验结果表明,2.5 km以下拉曼-米激光雷达反演的消光系数更为准确,相差可达0.04 km^(-1),且获取的水汽混合比廓线与探空数据一致性良好。利用该技术获得了2019年—2020年秋、冬季期间淮南市的气溶胶消光系数廓线和边界层高度等数据,进而对空气质量污染期间的污染类型(本地污染排放、传输型污染、传输型污染叠加本地污染累积)和颗粒物的时空演变特征进行了统计分析。结果显示该市在此期间受到20次细颗粒传输和8次沙尘传输影响。其中沙尘传输主要来自西北方向,由高空沉降至近地面(厚度达2 km以上),平均大气边界层高度达1.23 km以上。在典型细颗粒传输过程中,边界层高度基本维持在1.1~1.2 km左右,近地面风向以西北风为主,少量东南风主导。在细颗粒传输叠加本地累积的复合污染过程中,边界层高度略低(平均高度在1.0 km左右),近地面风向以偏北风为主,污染气团自低空出现后,其下沿高度持续降低并最终与近地面污染耦合。在细颗粒导致的重污染过程中,近地面水汽混合比及相对湿度数据与PM_(2.5)的浓度变化趋势一致性良好,说明颗粒物的吸湿性增长和气态污染物二次转化过程可能助推了PM_(2.5)的生成,加重污染形势。对边界层的统计结果表明,其高度变化对污染气团的沉降和近地面污染累积有十分明显的正相关性。秋冬季期间,该市的小时边界层高度大部分分布在1.6 km以下,平均为1.0 km左右,小时空气质量达重度污染期间,边界层高度普遍不足0.6 km。从气团后向轨迹模拟结果来看,该市空气质量为中度及以上污染期间的气流主要来自偏北方向,少量来自东南沿线,因而污染期间需要加强市区偏北方向污染源的管控,防止叠加影响。

开放光路差分吸收光谱技术测量城市大气氨的研究

氨在大气酸沉降和气溶胶二次来源中扮演了重要角色。城市大气NH3的测量对于研究NH3的大气化学显得尤为必要。该文研究了差分吸收光谱技术应用于大气NH3测量时的影响因素;根据NH3在短波紫外的吸收光谱特征,确定了NH3浓度的反演波段和干扰扣除方法。估算了应用于NH3测量的开放光路DOAS系统在228m光程下的探测下限为0.27μg.m-3,并在广州市城区开展了大气NH3的外场测量,NH3表现出明显的日变化规律,白天浓度较低,夜间浓度高。测量阶段中NH3最小值和最大值分别为0.83和3.11μg.m-3,平均浓度约为1.59μg.m-3。该系统的测量精度在10%以内,对测量误差来源进行了分析。

广州市交通主干道空气中苯系物的测量

为了研究广州市道边空气中苯系物的污染状况,利用差分吸收光谱(DOAS)系统于2010年11～12月广州亚运会期间对广州市荔湾区黄沙大道道边空气中的苯系物(苯、甲苯、二甲苯等)及常规污染物NO2、O3等进行了监测.结果表明,在整个测量期间,苯系物在夜间显示了较高的浓度值,苯的平均浓度为15.9μg·m-3、甲苯为61.3μg·m-3、对-二甲苯为6.5μg·m-3、间-二甲苯为16.9μg·m-3、苯酚为0.88μg·m-3.甲苯与苯的平均浓度与国内其他城市的平均水平较为接近,两者的比值变化范围在1.2～6.16.通过比对甲苯与苯的相关性,在整个测量期间内其相关系数为0.86,在浓度值较高时段,其相关系数达到0.985,表明在该区域苯与甲苯存在同源性;以甲苯为例,分析其与CO的相关性,相关系数为0.78,表明交通排放是苯、甲苯的一个主要来源.结合风速风向等气象数据的分析得出气象条件是影响苯系物污染物浓度水平的一个重要因子,并给出了可能的点污染源.

LED标准具结构对差分吸收光谱系统探测NO_2的影响及去除方法研究

发光二极管(LED)作为一种新型光源,应用于差分吸收光谱技术(DOAS)中具有较大潜力。但一些LED灯谱中的法布里-珀罗标准具结构影响DOAS的反演。分析了一种蓝光LED(Luxeon,LXHL-LR3C)灯谱中出现标准具结构的原因,研究了这些结构与入射角度之间的关系。通过改变LED的入射角度,可以使LED灯谱变得平滑,达到去除LED标准具结构的目的。在长光程DOAS上进行了四种不同入射角度下测量大气NO2的实验,并与传统的氙弧灯长光程DOAS测量结果进行了比较。结果显示,当LED倾斜30°入射时,两者的测量结果有很好的一致性,系统的探测极限也只有正入射时的13%左右。说明只要选择合适的入射角度,使LED谱平滑,就可以有效去除LED标准具结构对DOAS反演的影响。