外力应变对Bi2Se3拓扑绝缘体能带调控的第一性原理研究

采用密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法,研究了拓扑绝缘体Bi_2Se_3在外力应变作用下的电子结构变化.首先对Bi_2Se_3块体结构在不同外力应变下进行了充分的原子弛豫,得到稳定的构型.主要通过改变初始结构的晶格常数的方法来构建沿层内施加外力应变的模型.接着通过能带、态密度(DOS)等分析手段研究不同外力应变下Bi_2Se_3的电子结构演化.研究结果表明:施加应变会使Bi_2Se_3的体能带发生偏移,偏移的幅度与应变大小相关,在压力应变逐渐加大的过程中Γ点附近的能带上移,并能够观察到M形的反转能带,而在拉应变增大的过程中Γ点附近的能带下移,且没有明显的能带反转现象,这些变化导致了Bi_2Se_3经历从半导体到导体的转变.

基于神经网络势与增强采样的气相水团簇成核过程研究

由于气相分子密度低,对气相成核过程的理论模拟往往需要很大的计算量.为了提高模拟效率,本工作将神经网络势与增强采样技术结合,并以水团簇成核为例进行了研究.采用密度泛函理论方法对不同尺寸的水团簇进行了能量和力的计算,并由此训练出一套能较好描述水团簇体系相互作用的神经网络势.将这个势应用于蒙特卡洛模拟并结合多种增强采样方法,实现了在不同尺寸水团簇之间的随机行走,由此可得到水团簇在特定条件下的概率分布以及吉布斯自由能.通过后续的蒙特卡洛模拟结合伞形采样和变分过渡态理论,可以进一步计算出不同水团簇的水分子蒸发速率.观察到了四聚体到五聚体的自由能和蒸发速率的突变现象.结构分析表明虽然五聚体的最低能量构型是二维环状结构,但是在有限温度下五聚体中三维氢键网络已经开始形成.这导致了在四聚体过渡到五聚体时的异常.本工作提供的第一性原理精度下对气相水团簇成核进行研究的方法可以推广到更为复杂的多组分体系,为研究大气颗粒物形成机理奠定了基础.