东海大气中C_(2)~C_(8)非甲烷烃的来源与环境效应

采用三级低温预浓缩-气相色谱-质谱联用的方法,测定了2021年10月东海大气中16种C_(2)~C_(8)烷烃、烯烃和芳香烃等非甲烷烃(NMHCs)的浓度,探究其空间分布特征与来源,并对其环境效应进行评价.结果表明,大气中NMHCs的浓度范围为1.15~18.05×10^(-9),平均值为(4.98±4.91)×10^(-9),烷烃、烯烃和芳香烃的平均值分别为(2.11±2.02)×10^(-9),(1.18±1.04)×10^(-9)和(1.69±2.51)×10^(-9).东海大气不同NMHCs组分的浓度和空间分布存在较大差异,烷烃和芳香烃在整体上表现出近岸高、远海低的分布特征,但烷烃不同站位间的浓度差异更小,而烯烃则呈现出相对均匀的分布特征,其均受到人类活动的显著影响.正交矩阵因子分解模型(PMF)源解析结果表明,船舶排放对东海大气NMHCs的贡献最高,达到(32±30)%,海洋释放源的贡献占比为(28±23)%.芳香烃是调查海域大气中NMHCs的关键活性组分,其对臭氧(O_(3))和二次有机气溶胶(SOA)生成的贡献显著大于烷烃和烯烃.

海洋中单环芳烃(BTEX)的来源、分布与迁移及其生态环境效应

挥发性有机物排放是目前大气环境污染的一个焦点问题,以苯、甲苯、乙苯和邻/间/对二甲苯(BTEX)为主要代表的单环芳烃是其中一类重要的化合物。受人类生产活动的影响,BTEX在大气、土壤、地表及地下径流、海洋中普遍存在,其环境效应与生态毒害受到广泛关注。本文从大气-海水-沉积物-生物体入手,综述了海洋环境中BTEX的分布、来源及其迁移过程等研究进展。研究显示海洋环境中BTEX浓度变化范围较大,在分布上呈现出近海高、远洋低的趋势。海洋中BTEX的主要来源是人为来源,即海洋是陆源BTEX重要的汇,而海-气交换和生物降解则被认为是BTEX的主要去除途径。此外,本文阐释了海洋中BTEX的生态与大气环境效应。BTEX具有生物毒性,威胁海洋生物的生存与繁衍,破坏海洋生态系统平衡;而进入大气的BTEX能够影响大气的氧化能力,对于臭氧和二次有机气溶胶的形成具有重要贡献。尽管海洋BTEX研究取得了一定的认识,但目前海洋环境不同介质中BTEX来源解析、迁移转化过程及生物毒性机理亟需深入系统研究,为深入认识BTEX的生物地球化学过程与环境效应奠定基础。

春季黄、渤海中异戊二烯的浓度空间分布与海-气通量

利用吹扫捕集-气质联用方法测定了2014年5月黄海、渤海所取海水样品中异戊二烯的含量,探讨了其分布特征、海-气通量及影响因素.研究结果表明:春季黄海、渤海海域表层海水中异戊二烯的浓度范围为6.02~32.91pmol/L,(平均值±标准偏差)为(15.39±4.98)pmol/L,在黄海中部海域出现浓度高值;表层海水中异戊二烯与叶绿素a(Chl-a)浓度有一定的正相关性(R^2=0.2529,n=49,P<0.001),说明浮游植物生物量在异戊二烯生产和分布中发挥重要作用;春季黄海、渤海异戊二烯海-气通量的变化范围为0.78~192.43nmol/(m^2·d),(平均值±标准偏差)为(24.08±30.11)nmol/(m^2·d),表明我国陆架海区是大气异戊二烯重要的源.

秋季黄渤海C_2～C_5非甲烷烃海-气通量与大气反应活性

分别运用吹扫捕集和三级低温预浓缩系统与气-质联用的方法,测定了2014年11月黄渤海表层海水和大气中主要的C_2～C_5非甲烷烃(NMHCs)的浓度,研究其分布特征及海-气通量,并评价了它们的大气化学反应活性.海水中乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、乙烯、丙烯、1-丁烯、异丁烯和异戊二烯的浓度平均值分别为53.0, 49.4, 26.4, 29.2, 186, 62.7, 35.6, 89.9, 42.4pmol/L.大气中乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、乙烯、丙烯、1-丁烯、异丁烯和异戊二烯的体积分数平均值分别为0.043, 21, 0.36, 6.7, 7.5, 0.71, 0.12, 0.16, 0.085×10^(-9).大气中乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、乙烯、丙烯、1-丁烯和异丁烯具有较好的相关性,均与异戊二烯没有相关性.海-气通量的计算结果表明,近岸陆架海域可能是大气中C_2～C_5NMHCs重要的源.通过计算C_2～C_5NMHCs的臭氧生成潜势和OH?消耗速率,表明乙烯、丙烯、丙烷和正丁烷是黄渤海大气C_2～C_5NMHCs的关键活性组分.

长江口及邻近海域大气中C_(2)-C_(5)非甲烷烃来源与环境效应研究

非甲烷烃(Non-methane hydrocarbons,NMHCs)是大气中重要的痕量活性气体,在参与大气化学反应以及全球碳循环过程中扮演着重要的角色。于2019年3月对长江口及邻近海域上层大气NMHCs进行采样分析,探究其浓度空间分布与来源,并评估其大气反应活性及环境效应。调查海域大气中乙烷、丙烷、正丁烷、异丁烷、乙烯、1-丁烯、异丁烯和异戊二烯的浓度分别为(0.43±0.18)、(0.24±0.17)、(0.14±0.12)、(0.06±0.07)、(10.0±4.70)、(0.32±0.31)、(0.15±0.28)和(0.06±0.10)ppbv。丙烷和异丁烷(R2=0.940,n=25)、异丁烯和异戊二烯(R^(2)=0.972,n=25)的相关性显著,表明丙烷和异丁烷、异丁烯和异戊二烯的来源和去除过程相似。调查海域大气中不同NMHCs之间的浓度以及空间分布差异较大。因受陆源输入影响,长江口海域烷烃类NMHCs的浓度明显高于邻近海域;烯烃类NMHCs因光化学寿命较短,其浓度分布受陆源输入影响较小。大气反应活性以及环境效应结果显示,烯烃类NMHCs是调查组分中的关键活性组分,且对臭氧(O_(3))和二次有机气溶胶(Secondary organic aerosol,SOA)生成的贡献要明显大于烷烃类。

秋季赤道西太平洋上层水体营养盐的垂直分布

利用2017年秋季在西太平洋进行现场调查数据,探讨了秋季赤道西太平洋表层到300m水层溶解无机营养盐及溶解有机氮(DON)、溶解有机磷(DOP)的垂直分布规律。结果表明:NO3-N、PO4-P、SiO3-Si的垂直分布趋势大体相似:垂直分层明显,其含量随深度增加逐渐增大,符合大洋营养盐的一般规律。亚硝酸盐在75m以浅和150m以深水层浓度较低,在100m水层附近出现最大值,主要与氨氧化细菌作用下的氨氧化过程或浮游植物的排泄释放有关。DIN、TDN和DIP、TDP的平均含量均随水深逐渐增大;DON和DOP在TDP和TDN中的占比均随水深逐渐降低,高值出现在表层,低值在300m层,反映了有机质的矿化作用对营养盐分布的影响。

长江口及邻近海域异戊二烯的浓度变化及海-气通量研究

于2014年2月(枯水季)和7月(丰水季)对长江口及其邻近海域海水中异戊二烯的浓度分布、季节变化及影响因素进行了研究,并计算了其海-气释放通量.分析结果表明:枯水季和丰水季表层海水中异戊二烯平均浓度(范围)分别为(6.28±2.33)((2.96~13.68))和(57.01±80.60)((6.82~432.6))pmol·L^-1,季节变化明显,但两个季节浓度高值均出现在长江口东侧及浙江东南部海域.丰水季异戊二烯在不同盐度梯度的浓度分布表明,海水中异戊二烯主要来源于浮游植物的原位生产,而不是直接由陆源输入.相关性分析中,仅发现枯水季温度与异戊二烯浓度存在一定的相关性.此外,枯水季和丰水季异戊二烯海-气通量平均值(范围)分别为(3.82±5.29)(0.07~27.18)和(12.29±16.61)(0.08~61.14)nmol·m^-2·d^-1,表明长江口海域是大气中异戊二烯的源.