原位电化学钾离子插层促进层间限域的硝酸盐还原制氨反应

将硝酸根离子电化学转化回有价值的氨(NH_(3))是传统Haber Bosch工艺的一种可能的替代方案.然而,硝酸根电还原制氨目前仍然受制于从NO_(3)^(-)到NH_(3)的低催化活性和低法拉第效率(FE).本文中,我们报告了二维层状结构中的层间限域的硝酸盐还原制氨反应(NTRR).结果表明,原位电化学钾离子(K^(+))插层扩大了层间距,从而触发了层间限域的NTRR.所制备的α-Ni_(0.902)Cu_(0.098)(OH)_(2)超薄纳米片具有高的NTRR性能,在-0.6 V(相对于可逆氢电极)下的NH_(3)产率和FE分别达到了13.4 mol g_(cat).^(-1)h^(-1)和98.9%,远超过已报道的铜基电催化剂.此外,该催化剂还表现出良好的循环稳定性,连续循环20次后活性和FE没有明显的衰减.此外,我们利用原位电化学拉曼光谱结果揭示了从NO_(3)^(-)到NH_(3)的途径.