Cu_(12)Sb_4S_(13)是一种储量丰富、环境友好的天然矿物,被热电领域普遍关注.本研究旨在揭示Ni掺杂提高黝铜矿材料热电性能的机理.采用机械合金化(MA)结合放电等离子体烧结(SPS)的方法制备出Cu_(12-x)Ni_xSb_4S_(13-δ)(x=0.5,0.7,1.0,1...Cu_(12)Sb_4S_(13)是一种储量丰富、环境友好的天然矿物,被热电领域普遍关注.本研究旨在揭示Ni掺杂提高黝铜矿材料热电性能的机理.采用机械合金化(MA)结合放电等离子体烧结(SPS)的方法制备出Cu_(12-x)Ni_xSb_4S_(13-δ)(x=0.5,0.7,1.0,1.5,2.0)样品.实验结果表明,在测量温度范围内(323–723 K),随着Ni含量的增加,样品的热导率急剧下降(<0.9 W m^(-1)K^(-1)),同时热电功率因子逐渐增加.理论模型计算表明,晶格热导率的降低主要来源于Ni掺杂引起的析出相及位错对中频声子的强散射作用.由于较低的热导率和较高的功率因子,Cu_(11)NiSb_4S_(13-δ)样品在723 K时获得最高ZT值0.95,相对于未掺杂样品,其热电性能提高了46%.同时,热循环测试表明,通过Ni掺杂提高了黝铜矿热电材料的化学稳定性.展开更多
基金supported by the National Key R&D Program of China (2018YFB0703603)the Basic Science Center Project of National Natural Science Foundation of China (NSFC, 51788104)the NSFC (11474176)
基金supported by the Basic Science Center Project of National Natural Science Foundation of China (51788104 and 11474176)Shenzhen Science and Technology Plan (JCYJ20150827165038323)
文摘Cu_(12)Sb_4S_(13)是一种储量丰富、环境友好的天然矿物,被热电领域普遍关注.本研究旨在揭示Ni掺杂提高黝铜矿材料热电性能的机理.采用机械合金化(MA)结合放电等离子体烧结(SPS)的方法制备出Cu_(12-x)Ni_xSb_4S_(13-δ)(x=0.5,0.7,1.0,1.5,2.0)样品.实验结果表明,在测量温度范围内(323–723 K),随着Ni含量的增加,样品的热导率急剧下降(<0.9 W m^(-1)K^(-1)),同时热电功率因子逐渐增加.理论模型计算表明,晶格热导率的降低主要来源于Ni掺杂引起的析出相及位错对中频声子的强散射作用.由于较低的热导率和较高的功率因子,Cu_(11)NiSb_4S_(13-δ)样品在723 K时获得最高ZT值0.95,相对于未掺杂样品,其热电性能提高了46%.同时,热循环测试表明,通过Ni掺杂提高了黝铜矿热电材料的化学稳定性.