SrFeO_(3-x)可见光下降解亚甲基蓝的光催化性能研究

采用水热及柠檬酸法相结合的方法,制备了钙钛矿型复合氧化物SrFeO3-x(0<x<0.5)光催化剂。用X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(DRS-UV-Vis)、表面光电压谱(SPS)和场致表面光电压谱(EFISPS)表征制备的SrFeO3-x。以亚甲基蓝(MB)为模拟污染物,在可见光(λ≥430nm)照射下,首次考察了钙钛矿型复合氧化物SrFeO3-x的光催化性能,得到了较好的结果。

纳米银-MXene/纤维素水凝胶的合成及催化还原4-硝基苯酚

本文制备了MXene/纤维素复合水凝胶,利用MXene对硝酸银的原位还原获得了一系列纳米银-MXene/纤维素水凝胶复合催化剂。采用透射电子显微镜(TEM),X-射线衍射仪(XRD),X-射线光电子能谱仪(XPS)和电感耦合等离子体光谱仪(ICP-OES)对复合催化剂进行表征。以还原4-硝基苯酚为探针反应,采用紫外可见分光光度计(UV-Vis)对还原反应进行实时监测,考察MXene含量和银负载量对复合催化剂性能的影响。随后选用最优催化剂,考察硼氢化钠用量和催化剂用量对4-硝基苯酚催化还原反应的影响。在最优反应参数下,催化剂的TOF值可达633 h^(-1),Kr可达1.02 min^(-1);并且在连续使用13次后,4-硝基苯酚转化率仍保持在98.2%。

一种环保型二氧化硅防锈颜料的制备及其应用

以硅酸钠和硫酸为原材料制备了硅胶载体,再用钙离子改性剂在一定条件进行改性制得环保型二氧化硅防锈颜料。探讨了不同工艺对防锈颜料性能的影响,包括钙离子改性剂种类、添加量、老化温度和电导率对材料的影响。结果表明,以氧化钙作为钙离子改性剂、电导率≤200μs/cm、钙添加量在6%和老化温度为4 h时,制得的材料性能最佳。另外,该防锈颜料在水性丙烯酸防腐涂料中耐盐雾性能明显优于磷酸锌。

N-羟基邻苯二甲酰亚胺与8-羟基喹啉氧钒(IV)配合物协同催化分子氧氧化乙苯(英文)

研究了钒化合物对N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)催化分子氧氧化乙苯反应中的调变效应.结果表明,由8-羟基喹啉及其衍生物与乙酰丙酮氧钒(IV)配位制得的8-羟基喹啉氧钒(IV)配合物的催化活性比乙酰丙酮氧钒(IV),NH4VO3和V2O5的高.在优化的反应条件下,乙苯转化率和苯乙酮选择性可分别达60%～69%和97%.基于液体反应的紫外光谱,推测钒催化剂能够促进NHPI转变为N-氧基邻苯二甲酰亚胺自由基和1-苯基过氧化氢转变为苯乙酮.

Au/CeO_(2)的制备及在环氧苯乙烷光催化加氢中的应用

以纳米二氧化铈为载体,氯金酸为前驱体,硼氢化钠为还原剂,制备了一系列负载型纳米金光催化剂(Au/CeO_(2))。采用X射线粉末衍射仪(XRD),电感耦合等离子体光谱仪(ICP-AES),透射电子显微镜(TEM)等手段对合成的催化剂进行表征。以环氧苯乙烷加氢反应为探针反应,考察了制备条件对Au/CeO_(2)光催化剂的影响,在合成pH值为7,加热温度和时间分别为90℃和2 h,金质量分数为3%的条件下,得到了最优催化剂。随后优化了催化反应条件,当异丙醇用量为40 mL,KOH用量为底物物质的量的10%,反应时间为10 h,催化剂用量为50 mg,光通量为220 lm时,环氧苯乙烷加氢光催化反应的TOF值高达6.58 h-1,在此反应条件下,催化剂可重复使用4次。

硅酸钠与有机硅氧烷前驱体自组装杂化硅基中孔材料

采用有机硅氧烷(RTES)与硅酸钠(Na2SiO3)共水解缩聚合成有机官能化的MSU型硅基中孔材料.考察了合成体系pH值对材料织构性能的影响以及不同有机硅氧烷与硅酸钠在中性条件下的自组装行为.发现在中性条件下,加入NaF可以有效避免带有较小有机基团的有机硅氧烷进入材料孔壁的可能性,而且合成体系的pH值对材料的孔径有一定的调控作用.

纳米金/香草醇基介孔碳催化剂在苯甲醇氧化中的应用

以木质素降解产物香草醇替代苯酚,合成中加入金前驱体和稳定剂,在模板剂F127(EO_(106)PO_(70)EO_(106))存在下,一步法合成了具有蠕虫状孔道结构的纳米金/香草醇基介孔碳催化剂。催化剂催化氧化苯甲醇性能良好。优化条件为:催化剂用量25 mg,苯甲醇1 mmol,碳酸钾用量2 mmol,水用量5 mL,反应温度100℃,反应时间6 h。优化条件下,苯甲醇转化率为98.4%,苯甲酸选择性为98.0%。催化剂重复使用4次,其催化性能基本保持不变。

硅酸钠与有机硅氧烷前驱体合成有机官能化硅基介孔材料

采用有机硅氧烷(RTES)与硅酸钠(Na2 SiO3)共水解缩聚合成有机官能化的MSU型硅基介孔材料.当前驱体中RTES和硅酸钠的摩尔比为 0.1∶0.9时合成了R MSU(R =甲基,氨基)分子筛,通过现代分析技术证明有机官能团均进入材料骨架.选用CH3 MSU合成体系,考察了合成温度、前驱体与模板剂摩尔比及前驱体中有机硅氧烷含量等反应参数对材料织构性能的影响,发现通过简单地调节反应参数。

镧系离子掺杂TiO_2的制备及其对咪唑降解反应的光催化活性

以TiCl4和镧系元素的氯化盐溶液为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备了不同含量镧系离子掺杂的TiO2光催化剂,用X射线衍射(XRD)、光致发光光谱(PLS)、表面光电压谱(SPS)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征.XRD结果表明,样品为锐钛矿和金红石的混晶相,镧系离子未进入到TiO2晶格中.PLS和SPS测定结果表明,随着掺杂离子的不同和掺杂含量的不同,样品的谱强度呈现有规律的变化.在紫外光照射下,以咪唑为目标降解物比较了催化剂的光催化活性.结果表明,适当含量的镧系离子掺杂可有效促进TiO2表面光生载流子的分离,从而显著提高其光催化活性.

疏水改性MCM-41对甲草胺缓释性能的影响

采用浸渍法将甲草胺吸附到纯硅MCM-41(M41)介孔材料中,以六甲基二硅氮烷(HMDS)为表面改性剂,通过气-固反应对吸附了甲草胺的M41材料(Ach/M41)进行疏水改性,得到了既具有高载药性又能有效延缓甲草胺释放的缓释体系Ach/TMS-M41.XRD、低温N2吸附/脱附、FT-IR和TG等分析结果表明,甲草胺在M41中的吸附量高达0.381g·g-1(质量分数为27.6%),此时M41仍保持原有的孔道结构,且甲草胺能完全分散于M41孔道中.分别对Ach/M41和Ach/TMS-M41在水中的缓释性能进行了测试,甲草胺释放率分别为62.0%和38.1%,表明疏水改性对延缓甲草胺释放有较好的效果.而且,介孔材料孔壁对甲草胺具有明显的紫外屏蔽保护作用.

Pd/PMO-SBA-15催化剂催化苯甲醇选择氧化反应性能

研究了PMO-SBA-15材料负载的金属钯纳米粒子(Pd/PMO-SBA-15)在水相中催化苯甲醇选择氧化制苯甲醛的反应.考察了纳米粒子种类、氧化剂用量、反应时间和反应温度等对苯甲醇转化率及苯甲醛选择性的影响.结果表明,以水为溶剂,以H2O2(30%)为氧化剂时,可得到较高的苯甲醇转化率和苯甲醛选择性.当以0.05g的2%Pd/PMO-SBA-15为催化剂,H2O2用量为1.5ml,反应温度为80oC,反应4h时,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性分别达到97.1%和100.0%.对该催化体系的重复使用性能进行了考察.结果发现,随着使用次数的增加,苯甲醇转化率有所下降,但苯甲醛选择性保持不变.

离子液体中Mn(salen)催化环己烯环氧化反应

研究了离子液体中Mn(salen)络合物催化环己烯的环氧化反应,考察了反应介质、Mn(salen)络合物催化剂结构和反应条件等对环氧化反应的影响.在离子液体-CH2Cl2混合溶剂中,以相对廉价的H2O2为氧化剂,得到了高的环己烯转化率和环氧环己烷选择性.当以邻苯二胺和水杨醛制备的Mn(salen)络合物为催化剂,反应温度为273K时,在[bmi m]BF4-CH2Cl2的混合溶剂中,环己烯的转化率和环氧环己烷选择性分别可达100%和94·0%.此外,反应结束后,产物可以由正己烷萃取出来,解决了传统均相催化体系中催化剂与产物不易分离的问题.

三聚氰胺-甲醛-硫脲树脂/SBA-15复合材料的合成及其对水溶液中Au(Ⅲ)吸附性能的研究

以三聚氰胺、硫脲、甲醛、正硅酸乙酯为原料,以P123(EO20PO70EO20)为模板剂,一步合成了一系列新型的三聚氰胺-甲醛-硫脲树脂(MFT)/SBA-15复合材料,并考察了其对水溶液中Au(Ⅲ)的吸附性能.在相同吸附条件下,实验结果表明优化的复合材料、MFT树脂、机械混合的MFT树脂与SBA-15和纯硅SBA-15对Au(Ⅲ)的吸附量分别为2.84、0.65、0.59、0.11 mmol/g.这说明SBA-15与MFT树脂的复合极大提高了MFT树脂对金的吸附性能.此外,还研究了原料配比、时间、pH、温度对吸附的影响以及该吸附过程的动力学和热力学行为.

离子液体中V_2O_5催化环己烯选择氧化合成2-环己烯酮

研究了以V2O5为催化剂,H2O2为氧化剂,在室温离子液体中环己烯氧化制备2-环己烯酮的反应.考察了离子液体种类、反应温度、催化剂用量和氧化剂用量等因素对2-环己烯酮产率的影响.结果表明,在H2O2用量为110 mmol,V2O5/环己烯摩尔比为2%,反应温度为313 K的条件下,在[bmim]BF4离子液体中反应10 h后,环己烯的转化率和2-环己烯酮选择性分别为88.7%和91.1%.对含离子液体的催化体系的重复使用性能进行了考察.结果发现,随着使用次数的增加,环己烯的转化率以及2-环己烯酮的选择性有所下降.

硫醚功能化离子液体固定纳米金粒子的制备及其催化性能

合成了一种新型的硫醚功能化离子液体(TFIL),以其为稳定剂在1-甲基-3-丁基咪唑六氟磷酸离子液体中制备了TFIL固定的纳米金粒子(GNP-TFIL)催化剂.采用红外光谱、紫外-可见光谱和透射电子显微镜等方法对GNP-TFIL催化剂进行了表征.结果表明,TFIL在固定纳米金粒子之后仍保持着离子液体的基本结构;纳米金粒子的分布均匀,粒径为2.0～3.6nm.GNP-TFIL催化剂对苯乙烯环氧化反应具有较高的催化活性,且可以重复使用.在45℃下反应6h时,苯乙烯的转化率和环氧苯乙烷的选择性分别可达100%和88.5%.

介孔材料固载的氯铟酸离子液体用于催化合成二苯甲烷

合成1-三甲氧基硅烷丙基-3-甲基咪唑氯-InCl3并将其嫁接到纯硅MCM-41上,制备了MCM-41介孔材料固载的氯铟酸离子液体.以X射线小角衍射、氮气吸附-脱附、红外光谱、热失重及等离子原子发射光谱对所得材料进行了表征.结果表明氯铟酸离子液体已经成功地固载到了介孔材料上,且在固载过程中介孔材料的骨架未受到大的损害.所合成的固体酸催化剂在苄氯和苯合成二苯甲烷的Friedel-Crafts反应中显示了较好的催化活性,且对水不敏感,可以重复使用.

磁性SrFeO_(3-x)/SrFe_(12)O_(19)光催化材料的制备及可见光催化性能测试

以SrFe12O19为磁基体,钙钛矿SrFeO3-x为光催化剂,用不同方法制备了磁载复合光催化剂SrFeO3-x/SrFe12O19,通过光催化降解亚甲基蓝实验,发现溶胶复合方法制备的磁载光催化剂光催化性能较好。通过调节SrFeO3-x/Sr-Fe12O19的质量比,发现随着SrFeO3-x含量的增大,所得磁载光催化剂光催化活性逐渐增强,但磁性逐渐减弱。

具有高水热稳定性有机-无机杂化中孔硅基材料的合成

以Y型沸石前驱体和不同的有机硅氧烷为硅源,合成了多种具有高水热稳定性的有机官能化中孔硅基材料,这些材料在100℃纯水中处理150 h后,能同时保持中孔结构和孔道表面上有机组分的稳定.Y型沸石前驱体可用廉价的反应物制备,提供了一条制备具有高水热稳定性有机官能化中孔硅基材料的低成本合成路线.

微波合成介孔有机-无机互穿网络材料中金催化中心的构建

采用微波加热一步合成了介孔有机-无机互穿网络材料.以材料孔道表面硅羟基为还原剂,氮原子和硫原子作为稳定剂成功制备了负载型纳米金催化剂.采用N2吸附-脱附、ICP、TEM及FT-IR等表征方法对所得催化剂进行了表征.以苯乙烯环氧化反应作为探针反应,考察了反应时间、反应温度、氧化剂用量、Au负载量、催化剂用量等反应条件对苯乙烯环氧化反应的影响.在最佳的反应条件下,苯乙烯的转化率和环氧化物的选择性分别达到98%和95%,且催化剂在使用5次后,催化活性基本不变.

甲苯-2,4-二氨基甲酸甲酯的光降解考察金红石TiO_2颜料紫外屏蔽特性

以甲苯-2,4-二氨基甲酸甲酯(2,4-TDC)为分子探针模型,构建了一种新的评价金红石二氧化钛颜料紫外屏蔽性能的反应体系,系统地考察了反应条件对分子探针光降解的影响,并对一系列二氧化钛颜料紫外屏蔽性能进行了对比研究。结果表明,金红石二氧化钛作用下,2,4-TDC光降解过程符合一级反应动力学;随着二氧化钛颜料用量的增加,2,4-TDC光降解速率常数呈现指数次下降趋势;紫外光照下表面包覆的金红石二氧化钛颜料不能完全抑制·OH和h+活性物种的产生。根据2,4-TDC的光降解速率常数,能体现一系列工业金红石二氧化钛颜料紫外屏蔽性能差异。该方法具有条件温和、操作简便、实验周期短、结果重现性好等优点,将在二氧化钛颜料的紫外屏蔽性能测试中具有潜在的应用价值。