近邻Ni位点对双Fe中心电子自旋态调制实现催化剂增强的催化活性和锌空气电池超长稳定性

在锌空气电池(ZABs)领域中,开发具有优异氧还原反应(ORR)活性和超长期稳定性的Fe基单原子催化剂是一项充满挑战的任务.为此,本文在氮掺杂空心碳球上构建了近邻NiN4单原子位点和Fe_(2)N_(5)双原子位点共存的催化剂(Fe/Ni-NHCS),作为ZABs中高效稳定的空气阴极ORR电催化剂.理论计算和磁性测试结果均表明,近邻NiN_(4)位点的引入对优化Fe2Ns位点的电子自旋态和降低含氧中间体吸附和转化能垒起到关键作用,从而使得Fe/Ni-NHCS具有出色的ORR催化活性和极低的副产物HO_(2)产率。更重要的是,由Fe/Ni-NHCS作为空气阴极驱动的ZABs展现出超过1200h的长时间可充放电循环稳定性。该工作通过调制活性位点的自旋态同时实现了对于催化活性和稳定性的双重优化,从而为能量转换技术的发展拓展了一条新路径。