钴/氮掺杂碳催化剂及其氧还原催化机理研究

以尿素做氮源、醋酸钴做金属源,用湿法合并高温热处理法合成了钴/氮共掺杂碳的非贵金属氧还原催化剂Co-N/C-T.采用循环伏安(CV)法和线性扫描法(LSV)探究了氮源和金属源用量以及热处理温度对氧还原反应电催化活性的影响,活性最好的催化剂Co_(0.13)-N_(0.3)/C-800的峰电位达到0.829V(vs.RHE),接近商用Pt/C的活性,但比商用Pt/C有更好的耐甲醇性和稳定性.同时,采用SEM、TEM、BET、XRD和XPS方法表征了催化剂结构和组分特征,并提出催化剂可能的电催化活性氧还原反应机理.

氮掺杂石墨烯负载八面体氧化亚铜复合材料的制备及其电催化性能

采用改良的Hummers方法制备出氧化石墨烯(GO),接着利用氮气流通过浓氨水将氨气载入管式炉中,与氧化石墨烯混合。在此过程中,氧化石墨烯表面的含氧官能团发生分解、脱离形成活性中心,与浓氨水发生相互作用,从而实现氮的掺杂,同时氧化石墨烯在高温下被还原成石墨烯,最终形成氮掺杂石墨烯N-rGO。采用化学沉淀法将N-rGO与硫酸铜溶液混合,在还原剂水合肼的作用下八面体氧化亚铜被负载到氮掺杂石墨烯上形成复合材料Cu_2O-N-rGO。通过XRD、SEM和XPS手段对其进行表征分析,结果表明氮原子在石墨烯骨架上以吡咯氮、吡啶氮和石墨氮的形式存在,形成的八面体氧化亚铜被均匀地负载到N-rGO表面。采用循环伏安法和计时电流法对该复合材料Cu_2O-N-rGO的催化性能进行测试,实验结果表明,合成的复合材料Cu_2O-N-rGO对葡萄糖和过氧化氢有良好的催化性能。

铁/氮共掺杂碳催化剂的制备及其电催化氧还原性能研究

以硫酸铁铵和硫酸铵为金属源和氮源、以活性炭为碳载体,采用高温热处理法合成了铁/氮共掺杂碳(Fe-N/C)催化剂。采用X射线衍射仪和X射线光电子能谱仪表征催化剂的结构和组成,探究催化剂催化氧还原反应的活性位点。结果表明,Fe-吡啶氮-C结构是催化剂中最重要的催化活性位点。采用循环伏安法(CV)和线性扫描伏安法(LSV)研究了催化剂中氮含量对氧还原反应电催化活性的影响。结果表明催化剂Fe-N24.75/C-800催化活性最佳且峰电位达到0.91V(vs.RHE),接近Pt/C催化剂的活性,同时具有更好的甲醇耐受性,其催化氧还原反应的电子转移数为3.94。催化剂Fe-N24.75/C-800氧还原反应以4e转移、生成水的途径为主。