反应气氛对负载Pd催化剂上CO氧化和C_(3)H_(8)燃烧反应的影响

采用浸渍法制备负载Pd催化剂,并考察载体(氧化铝、铈锆复合氧化物和铈锆铝复合氧化物)以及反应气氛对其催化CO氧化和C_(3)H_(8)燃烧反应性能的影响。通过X射线晶体衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)以及原位红外(in-situ DRIFTS)等手段对催化剂进行表征。研究发现PdO是C_(3)H_(8)催化燃烧反应的活性中心,而高价态的Pd^(n+)物种则更有利于CO氧化反应的进行。反应气氛的不同会影响催化剂对CO氧化和C_(3)H_(8)燃烧的反应性能,H_(2)O对于CO氧化反应起促进作用是由于在反应过程中H_(2)O起到氧化剂的作用;而对C_(3)H_(8)燃烧起抑制作用是由于H_(2)O抑制了C_(3)H_(8)的吸附和活化。当在反应气氛中引入NO时,对CO氧化和C_(3)H_(8)燃烧均起抑制作用,由于NO会和CO或者C_(3)H_(8)在活性中心发生竞争吸附,从而不利于反应物的吸附和活化。NO对C_(3)H_(8)燃烧反应的起燃温度影响较大,而对转化率达90%对应的温度影响不大。与C_(3)H_(8)燃烧反应性比,NO对CO氧化反应的影响更为显著。