Ni/MCF催化剂的改性及其催化甲烷二氧化碳重整反应性能研究

本工作针对甲烷二氧化碳重整反应中Ni基催化剂的烧结和积炭问题,利用2-甲基咪唑与Ni^(2+)形成金属-有机框架结构(MOFs),以MOFs为前驱体,在氮化改性的介孔泡沫硅(MCF)载体上构建了金属-载体相互作用较强的Ni基催化剂。XRD、TEM、BET、H_(2)-TPR、XPS、TG等表征结果表明,通过高温程序氮化法对MCF载体进行N掺杂改性能够提高活性金属的分散度、降低粒径、增强金属-载体相互作用力、降低催化剂还原度、增强金属-载体电子相互作用力、增加催化剂表面高价态Niδ^(+)的含量。通过2-甲基咪唑与Ni^(2+)络合的方式改性催化剂前驱体为三维的金属-有机框架结构,经高温空气煅烧后,在催化剂表面形成了嵌入的块状结构的硅酸镍物种,硅酸镍物种中的活性金属主要以高价态Niδ^(+)的形式存在,高分散于催化剂表面表现出了强的金属-载体相互作用力。N掺杂改性MCF载体与2-甲基咪唑改性催化剂前驱体两种改性叠加对催化剂性能的提高更为显著。700℃时,Ni/N-MCF-MI催化剂表现出优异的DRM催化性能,其CH_(4)和CO_(2)的转化率分别为78%和83%,且反应10 h性能稳定,具有良好的抗积炭和抗烧结能力。