岭南亚热带森林冠层大气挥发性有机物污染特征及区域人为源的影响

大气中挥发性有机物(VOC)对空气质量、气候变化和人体健康均有重要影响。我国南方亚热带森林地区大气VOC浓度易受区域人为源排放影响。为定量探究其影响,于2019年8—9月在鼎湖山和车八岭自然保护区森林站点,通过无人机机载设备采集并分析了午后和晚上林冠层上方不同垂直高度的大气VOC和臭氧浓度,结合WRF-GC模型模拟和情景分析定量评价了区域人为源排放对林区大气环境的影响。结果表明:林区大气植物源VOC(BVOC)浓度低,人为源VOC(AVOC)浓度相对较高;车八岭AVOC浓度低于鼎湖山,BVOC浓度则高于鼎湖山,受区域人为源排放的影响较鼎湖山小;[甲基丙烯醛(MACR)+甲基乙烯基酮(MVK)]/异戊二烯比值高,说明2个站点BVOC大气转化均较快;2个站点不同采样高度上AVOC物种浓度差异均不显著,车八岭BVOC物种浓度差异也不显著,但鼎湖山异戊二烯和α-蒎烯在25和100 m处浓度差别较大,垂直湍流扩散可解释这一差异。此外,WRF-GC模型对鼎湖山林区大气污染物地表浓度的模拟效果较好。在关闭区域人为源情景下,鼎湖山异戊二烯日均模拟浓度增加4倍,臭氧浓度降低3倍,说明我国南部亚热带森林大气受区域人为源排放影响,BVOC向其氧化产物的转化加快,可能促进植物源二次有机气溶胶(SOA)的生成,而臭氧浓度超过植物耐受阈值,长期暴露会引起林区植被损伤。

广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究

本研究运用最小相关系数法(MRS),使用元素碳(EC)作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率(MAEp),结合黑碳仪(AE33)和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAEt,进而通过MAEt/MAEp的比值得出吸光增强系数(Eabs).采样站点位于广州市城区暨南大学大气超级监测站,采样时间涵盖了干季(2019年1月26日~3月31日)和湿季(2018年5月1日~7月31日).对广州市城区的黑碳气溶胶及其光学特征进行分析,EC在干季的平均浓度(1.93±1.38)μgC/m^3高于湿季(1.46±0.75)μgC/m^3,而Eabs520在干季的均值(1.26±0.34)低于湿季(1.63±0.55).Eabs520在干湿季的日变化差异明显,但有机碳(OC)、EC、OC/EC、波长指数(AAE470-660)均为干季高于湿季.分析发现气溶胶负载补偿参数k值与Eabs520在湿季呈现出较好的相关性,而在干季相关性较差,可能与生物质燃烧的影响有关;探讨了O3、NO2和SOC/OC对Eabs520的影响,在干季O3与Eabs520的相关性较差(R2=0.21),在湿季较好(R2=0.46),SOC/OC却展现出了相反的关系,而NO2在干季和湿季与Eabs520的相关性都较差(R2=0.01),并发现温度对Eabs520存在一定的影响.通过后向轨迹聚类分析发现,长距离传输气团的的黑碳Eabs520值较高.

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O3历史资料与气象要素,研究O3与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O3廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O3污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O3污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O3超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O3污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O3输送带,这种低空O3与地表O3的叠加机制加重地表O3污染程度,导致地表O3超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O3随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O3较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O3前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O3高值出现在500m左右的原因之一.

东莞市黑碳气溶胶污染特征及来源分析

为探究珠江三角洲典型城市东莞市黑碳气溶胶(BC)的污染特征,对东莞市气象局站点2010年1月1日至2010年12月31日观测得到的BC数据进行了处理,并分析了东莞市2010年全年BC的分布特征、日变化规律以及污染来源。结果表明,(1)东莞站点BC浓度的频率分布为对数正态分布,BC的年均浓度为(3.98±3.42)μg/m^3,背景浓度为(1.14±1.04)μg/m^3。BC浓度湿季相对较低,干季相对较高。与国内各大城市相比,污染程度较轻,与背景站和一些国外城市相比,该站点处的BC污染问题较为严重;(2)BC浓度的日变化呈明显的两峰一谷型,表明BC浓度的日变化特征是由气象条件和交通源的日变化规律共同影响;(3)观测期间,370~950 nm波段的波长吸收指数(AAE370~950)的频率分布为对数正态分布,年均值为1.02,年变化呈现湿季减小、干季增大的变化趋势;(4)BC浓度和风速的关系表明,BC浓度随着风速的增大而减小,说明风对BC浓度起到稀释扩散的作用;(5)后向轨迹聚类分析结果表明,东莞站点的污染气团主要来自于局地排放、东南海岸线以及华中地区的长距离输送,南海吹来的气流对其污染的贡献占比较小。

广州旱季双高污染及消光系数垂直分布特征

利用2017年12月6日~2018年1月3日地面常规气象资料、空气质量6参数、光化辐射资料、气溶胶吸收和散射系数、单次散射反照率、激光雷达反演的气溶胶消光系数与退偏比数据,分析广州地区气象参数变化对污染物浓度的影响和气溶胶对光化辐射的衰减,研究双高(高气溶胶与高O_(3))污染的形成机理,并从垂直角度探究了双高日边界层内消光系数廓线演变规律.结果表明,研究期间双高日对光化辐射的衰减小于霾日,一方面气溶胶的散射和吸收特性使得其对光化辐射具有一定的衰减作用,另一方面气溶胶中的散射性成分对光化辐射具有正反馈作用,双高日较强的光化辐射使得O_(3)和PM_(2.5)同时维持在较高值.与非双高日相比,双高日全天风速更小、温度更高、光化辐射更强,PM_(2.5)和CO、SO_(2)、NO_(2)等物质浓度更高,细粒子占比更大,11:00~16:00间近地面退偏比更高.雷达观测结果表明4个双高日8:00消光系数高值区在0.5km以下,低层出现消光系数均值区,并且均值区不断升高;午后光化辐射强度减弱,均值区不再向上发展,随着颗粒物污染加剧,均值区以上消光系数垂直递增,在边界层顶附近出现峰值;夜间消光系数在低层随高度升高而降低,某一高度范围消光系数随高度增加而升高,1km以上呈指数递减,夜间边界层顶附近高值区较为明显.

基于DTT法测量广州市区PM2.5的氧化潜势

大气颗粒物氧化潜势(Oxidative potential)常用于表征颗粒物对人体健康的影响.二硫苏糖醇(DTT)法是近年发展的一种测定颗粒物氧化潜势的方法,本研究改进了该方法的颗粒物提取方式和反应流程,并开展了广州市区PM2.5氧化潜势(DTTm&DTTv)的测量.结果表明,广州市区2018年1月和4月PM2.5的DTTm值分别为(13.47±3.86),(14.66±4.49) pmol/(min·μg),DTTv值分别为(4.67±1.06),(4.45±1.02) nmol/(min·m^3),与国内外研究结果相当.DTTv与PM2.5质量浓度、OC、EC、BC具有较强的相关性,但DTTm与以上参数相关性低,说明含碳组分不是广州市PM2.5氧化潜势的主要贡献者.

广州地区典型灰霾过程及不同天气类型下边界层高度研究

利用2013年9月—2014年11月广州地区激光雷达观测结果,使用小波分析反演边界层高度(PBLH),通过归一化后向散射信号(NRB)的小波分解对小波分析中直接影响PBLH识别的尺度因子a进行了选取.并以2014年1月发生的一次灰霾过程为例,对灰霾过程的PBLH等边界层特征进行了分析,并对边界层垂直结构进行了初步探究.同时,利用自组织映射神经网络(SOM)进行了天气分型,对整个观测时段激光雷达反演的PBLH与天气型之间的关系进行了统计.结果表明,通过对NRB廓线的小波分解,小波分析尺度因子a取300较为合适.灰霾过程中PBLH均存在日变化.从平均结果来看,PBLH最高值出现在13:00,为850 m;最低值出现在5:00,为483 m.灰霾过程PBLH与PM_(2.5)之间呈显著负相关(r=-0.62,p<0.01),风速与PM_(2.5)之间也呈显著负相关(r=-0.39,p<0.01).对流边界层平均高度约为稳定边界层的1.5倍,峰值高度约为稳定边界层的3倍.低压天气系统控制下灰霾天气出现的概率较低,对应的PBLH明显较高,峰值高度在1200～1600 m,日间边界层发展极为明显.而高压天气系统控制下边界层发展容易受到抑制,峰值高度均低于1000 m.