单原子Mn-N-C催化活化过一硫酸盐降解2,4-二氯苯酚

针对2,4-二氯苯酚(2,4-Dichlorophenol,2,4-DCP)对环境污染的危害,急需开发一种清洁高效的处理方式。研究采用模板蚀刻法制备了锚定在氮掺杂碳上的Mn单原子催化剂(Mn-N-C),Mn原子以Mn—N_(x)的形式均匀地稳定在载体上,该结构增强了Mn-N-C材料的极化和电子传递。当Mn-N-C和PMS的投加量分别为50 mg/L和0.8 mmol/L时,在温度为25℃,pH=7.0的条件下,2,4-DCP在60 min内降解率为99.6%,拟一级反应速率常数k_(obs)=0.0786 min^(-1)。通过分析计算,Mn-N-C中Mn—N_(x)和N—(C)3结构活化PMS产生^(1)O_(2)和·O_(2)^(-),而后2,4-DCP主要由^(1)O_(2)通过羟基化、脱氯和开环反应降解,降解产物的毒性大幅降低。试验结果表明:Mn-N-C在活化PMS降解2,4-DCP显现出优异的催化活性;Mn-N-C/PMS体系具有一定抗干扰能力、优异的稳定性和可重复使用性,为实际废水中2,4-DCP的处理提供了一种有效方法。

低温等离子体耦合技术去除水中有机污染物的研究进展

低温等离子体(NTP)技术通过产生活性物质(·OH、·O_(2)-、O_(3)等)和物化效应(紫外线、超声波、热辐射等)实现对水中有机污染物的有效去除,但仍存在污染物处理适用性的问题。将NTP技术与氧化剂、环境材料或微气泡耦合能够解决这一问题。因此,针对目前这些耦合技术进行了综述,总结了它们处理水中有机污染物的效果及其机制,进而展望了这些耦合技术在水处理领域研究和应用的发展趋势。

不同热解温度制备的鸽粪生物炭对水中甲砜霉素的吸附性能

为探究不同热解温度制备的生物炭对抗生素吸附特性的差异,以鸽粪为原料,经马弗炉600、700、800℃限氧热解制备P600、P700、P800等3种生物炭。分析3种鸽粪生物炭的元素组成、表面形态、官能团、理化性质等的差异,探究不同因素(pH值、盐离子强度等)对其吸附水中甲砜霉素(thiamphenicol, TAP)的影响。结果表明:热解温度由600℃升高至800℃,鸽粪生物炭的pH值、氧元素质量分数、比表面积和孔径、TAP平衡吸附量均明显增加;在25℃、TAP初始质量浓度为20 mg/L、t=4 h条件下,P800对TAP的平衡吸附量(33.63 mg/g)显著高于P600(5.72 mg/g),表明热解温度对鸽粪生物炭吸附TAP的性能有显著影响。3种鸽粪生物炭的吸附过程符合Elovich动力学方程和Freundlich等温模型,证实该吸附过程是发生在不均匀表面的多相、多层化学吸附,而疏水作用、氢键作用以及静电作用是可能存在的化学吸附机制。

金属材料协同VB_(12)催化卤代有机物降解研究进展

卤代有机物(HOCs)是环境领域的主要污染物类型之一,因其高持久性、毒性和生物累积性而受到广泛关注。还原脱卤技术是一种高效、低耗、易行的HOCs处理方式,而生物辅酶因子维生素B_(12)(VB_(12))对HOCs的还原脱卤有很高的催化活性。本文总结了单金属、双金属、金属矿物及半导体等金属材料协同VB_(12)催化降解HOCs的研究进展,讨论了每种金属材料与VB_(12)的协同催化机制、降解HOCs机理特性、实际应用情况及局限性等。结果表明,金属材料协同VB_(12)对HOCs还原脱卤具有加速电子转移、金属表面介导催化、活化碳-卤键等独特的优势和广阔的应用前景。最后,结合最新研究,指明目前该体系在机理研究、材料设计、实际应用、技术等方面所面临的挑战及未来的研究方向。

ZnCo_(2)O_(4)活化过一硫酸氢钾体系氧化降解水中吡虫啉

吡虫啉(IMI)作为第1代新烟碱类农药,在环境中残余量大、残留时间长,降低其在环境中的含量十分必要。采用凝胶法制备ZnCo_(2)O_(4)双金属氧化物催化剂,利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)及X射线光电子能谱分析(XPS)等手段对催化剂进行了表征。通过ZnCo_(2)O_(4)活化过一硫酸氢钾(PMS)产生SO4·-降解IMI,考察了PMS用量、催化剂用量、污染物浓度、pH及常见阴离子(Cl-、CO32-、NO32-)等因素对ZnCo_(2)O_(4)/PMS体系中IMI降解的影响,探索主要活性自由基及降解产物,并对催化剂重复使用性能进行研究。结果表明,在IMI浓度为20 mg·L^(-1)、ZnCo_(2)O_(4)投加量为0.4 g·L^(-1)、PMS投加量为15 mmol·L^(-1)时,体系在60 min可实现95%以上的IMI降解率;随着IMI初始浓度的增加、体系pH相应增加,IMI降解率有所下降;在5~30 mmol·L^(-1)内,PMS的投加量与IMI降解率呈正相关关系;催化剂用量在0.4 g·L^(-1)以下时,IMI降解率随催化剂用量的增加而增大;Cl-、CO32-对IMI的降解有抑制作用,NO32-无明显作用;体系中主要起作用的自由基为SO4·-;使用GCMS检测到IMI降解产物有5种;催化剂重复使用3次时IMI降解率稳定在80%以上。