珠三角城乡大气有机气溶胶来源、生成机制及吸入沉积通量

为探究珠三角地区秋季亚微米有机气溶胶(OA)的污染特征、健康风险及其城乡差异,本研究对基于黑碳高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(SP-AMS)观测的广州(城市)及鹤山(乡村)气溶胶数据进行了分析.结果显示,在城乡的两次秋季观测期间,PM,平均质量浓度分别为(29.87±20.11)μg·m^(-3)和(40.08±16.05)μg·m^(-3),其中OA占比最高,分别为57.4%和52.1%.基于正交矩阵因子分析法(PMF)进行来源解析,发现在珠三角城乡两地二次有机气溶胶都是OA的首要组分,分别占64.0%和66.7%.城市地区OA受日间光氧化反应贡献明显,而乡村地区OA在夜间至清晨出现显著抬升,可能与夜间二次生成相关.相对湿度(RH)升高指示的液相反应及日间光氧化对城市低氧化态OA生成均有促进作用,光氧化也能促进乡村低氧化态OA的日间生成,而夜间SOA(Night-OA)则主要在高RH的条件下贡献更为显著.基于模型计算了亚微米级OA在人体呼吸系统中的分粒径沉积通量,发现其在肺泡区域沉积通量最大,两地沉积通量的粒径分布呈现双峰分布,但城区OA在小粒径(120 nm)的沉积峰值更加突出,因此可能具有更大的健康风险.

基于广州塔观测的城市近地面甲醛垂直分布特征

为探究珠江三角洲城区大气甲醛的垂直分布特征,本研究首次在广州塔上3个不同高度点开展了甲醛的同步观测.在2018年秋季连续32 d使用2,4-二硝基苯肼(DNPH)法采集午间1 h甲醛样品,并通过高效液相色谱(HPLC)进行分析.结果表明,广州塔地面、118 m点和488 m点的甲醛浓度均值分别为(5.10±1.93)、(6.61±2.84)和(5.33±2.55)μg·m^-3.3个高度观测点的甲醛浓度均与大气氧化剂Ox存在正相关性(R为0.65~0.75),表明光化学过程是广州市城区甲醛的重要来源.甲醛垂直浓度廓线依据分布形状分为3类,出现频率最高的一类为上下低中间高,发生在边界层对流较为温和、光化学反应活跃的状态下,中高层(118 m)可能受到来自较远处的工业高架源传输影响.根据垂直浓度梯度估算出广州塔点的甲醛垂直柱浓度均值为(11.23±4.80)×10^15molecules·cm^-2,比同期卫星提供的甲醛柱浓度低19%,和已有报道值数量级一致.