CO_(2)催化加氢合成甲醇研究进展

热催化CO_(2)加氢制甲醇具有显著的减碳效应,能够有效储存可再生能源,具有广阔的工业应用前景。介绍了CO_(2)加氢制甲醇的反应网络及其热力学挑战,并概述了其工艺流程、国内外工业应用情况,系统综述了近年来不同活性组分催化剂的研究进展,从催化剂的制备方式、活性位点、反应机理及动力学等方面阐述Cu基催化剂、贵金属催化剂、氧化物催化剂以及其他新型催化剂存在的问题和优势。重点阐述Cu基催化剂的构效关系,包括其活性组分结构、载体性质和助剂对催化活性和甲醇选择性的影响,并展望CO_(2)加氢制甲醇催化剂的未来发展方向。

基于LiAl-LDH/C杂化前体制备高比表面固体碱催化剂及其催化性能研究

采用成核-晶化隔离法制备LiAl-CO_(3)-LDHs晶核,在LDHs晶核晶化的过程中引入葡萄糖分子作为碳源,构筑组成和结构可调的LDHs/C型杂化复合前体。通过高温处理,实现前体的结构拓扑转变及无定形碳组分的去除,得到高比表面积的LiAl复合金属氧化物型固体碱催化剂。采用XRD、FT-IR、BET、TEM、SEM、CO_(2)-TPD等表征手段对催化剂的组成、结构、织构性能、表面碱性进行了详细研究,并以苯甲醛和氰基乙酸乙酯间的Knoevenagel缩合反应为探针反应系统地研究了催化剂的碱催化性能。研究结果表明,LDHs/C杂化前体制备过程中葡萄糖与金属离子的摩尔比、水热晶化温度以及焙烧温度是影响催化剂活性的主要因素,晶化温度和焙烧温度的提升不利于碱性位的充分暴露。在150℃的水热晶化温度下,葡萄糖与Al 3+的摩尔比为3时的杂化复合前体经500℃焙烧得到的LiAl-MMO-150-3-500固体催化剂比表面积高达229 m 2·g^(-1),苯酚吸附测得催化剂的总碱量为855μmol·g^(-1),对苯甲醛的转化率高达88.21%。