CeO2-WO3催化剂表面酸性和氧化还原性能在脱硝反应中的研究

本研究利用原位合成法成功制备CeO_(2)-WO_(3)催化剂并用于脱硝反应,焙烧温度为550℃的CW-550催化剂活性最佳,200℃时CW-550脱硝活性达到90%以上。CW-550催化剂具有优越的催化剂性能可归结为较大的比表面积、较多的Ce^(3+)物种、丰富的表面酸性和优越的氧化还原性能。Ce3+增多,有利于氧空位的形成,可促进氧化还原性能。WO3的引入,在550℃的焙烧条件下可显著提升催化剂的Brönsted酸量,有利于氨气的吸附与活化,提升其催化性能。CW催化剂上吸附的NH3物种能与气态的NO反应,而吸附态的NH3与吸附态的NOx不能进行高效反应,因此,CW催化剂的SCR反应主要遵循Eley-Rideal反应机理。

TS-1光催化剂的制备及应用研究进展

钛硅分子筛(TS-1)因具有优异的吸附能力、高选择性的催化活性中心和良好的稳定性而成为一类具有应用潜力的光催化材料。然而,其活性仍受限于电荷分离较低和光吸收不足。在众多光催化剂改性方法中,构建异质光催化体系具有简单可行、形式多样和性能突出等优点,在能源环境方面具有广阔的应用前景。本文总结了TS-1的制备方法、提出了与碳材料偶联、金属/非金属掺杂、贵金属负载和与半导体异质复合4种策略来TS-1光催化活性,分析了TS-1异质光催化剂在水分解制氢、CO 2还原和污染物的降解应用方面的研究现状。

“新工科”背景下科教融合实验教学——以MnO_(2)催化氧化VOCs实验为例

科教融合教学模式是“新工科”建设条件下高校教师将科研项目与教学紧密结合的必然选择。将“采用多种方法制备MnO_(2)催化剂并用于催化氧化VOCs的研究”引入到本科教学实验中。该实验设置了“文献调研→分组讨论→催化剂制备→活性评价及材料表征→实验数据分析与讨论→科研报告展现”等实验步骤,不仅加强了学生对理论知识的掌握,还培养了学生的动手实践能力和创新能力。通过科教融合的教学理念,力图达到培养具有良好团队合作精神和创新意识的高级应用技术型人才的目标。

UiO-66复合材料用于典型有机污染物吸附和光催化氧化的研究进展

UiO-66系列金属有机骨架(MOFs)材料因具有较高的比表面积、丰富的孔结构、优异的结构稳定性和类半导体特性而广泛应用于污染物的吸附和催化领域。文中指出:液相有机污染物主要通过物理吸附、静电、氢键、π-π相互作用被UiO-66基材料吸附去除,同时由于电性等性质差异,UiO-66基材料可从性质差异显著的多种有机污染物中选择性吸附污染物,而气相有机污染物主要通过氢键或UiO-66基材料孔道被吸附去除,同时环境中的水汽对污染物的吸附去除具有显著影响;针对光催化,由于载流子的快速复合,纯UiO-66基材料具有较低的光催化活性,通过与半导体材料复合可显著提高材料载流子分离速率,同时活性位点高度均匀分散在UiO-66基材料表面,利于光的激发及污染物与活性位点的充分接触,进而显著提高材料的光催化活性。与此同时,本文也提出了UiO-66基材料在有机污染物吸附和去除中的不足之处。最后展望了UiO-66基材料的发展前景。

过渡金属改性Ce-M-O_(x)(M=Cu,Co,Mn和Fe)催化剂在NH_(3)-SCR反应研究

采用共沉淀法制备了CeO_(2)上负载不同过渡金属元素Ce-M(M=Fe、Mn、Cu、Co)催化剂,研究了不同金属负载对CeO_(2)基催化剂脱硝活性影响。CeO_(2)催化剂中加入适量的过渡金属可降低催化剂结晶度,提高催化剂的氧化还原性和表面酸性,从而影响催化剂在NH_(3)-SCR中的催化性能。Ce-Fe、Ce-Mn催化剂中Fe^(3+)和Mn^(3+)的大量存在可提高催化剂的Lewis和Brφnsted酸性位点,提升催化剂对NH_(3)的吸附与活化性能,从而提升其催化性能。Ce-Mn催化剂具有优越的低温活性,Ce-Fe展现了较好的中高温活性,这与其催化剂的表面酸性密切相关。

超声法制备负载Cu-Fe分子筛催化剂及其催化氧化甲苯性能研究

挥发性有机化合物(VOCs)是大气污染物的重要组成部分,可对生态环境和人体健康造成严重危害,因此设计并制备高效催化剂降解VOCs尤为重要。作为商业应用的催化剂,分子筛具有稳定性好和抗毒能力强等优点,然而单一分子筛催化活性较差,需要负载活性组分进一步提高催化性能。采用超声法,分别以ZSM-5、Beta和SAPO-34分子筛作载体同时负载Cu、Fe过渡金属氧化物制备了Cu-Fe/ZSM-5、Cu-Fe/Beta和Cu-Fe/SAPO-34催化剂并用于甲苯催化氧化。催化活性测试结果表明,Cu-Fe/ZSM-5催化剂表现出最佳催化活性,300℃下甲苯转化率可达90%。X-射线衍射(XRD)分析结果表明,同时负载Cu、Fe金属氧化物未对分子筛结构造成明显破坏,且金属氧化物具有良好的分散性。NH_(3)程序升温(NH_(3)-TPD)分析结果表明,酸性不是影响催化活性的唯一因素。原位漫反射红外(in situ DRIFT)和色谱质谱联用(GC-MS)分析结果表明,催化活性较好的催化剂上生成的中间产物较少,而催化活性较差的催化剂上会生成更多的中间产物。

改性柚皮生物质炭对2,4-二氯苯酚的吸附

采用经酸碱活化法改性的柚皮生物质炭吸附水体中2,4-二氯苯酚,考察炭化温度、改性药剂、吸附时间、炭投加量和污染物浓度等条件对反应体系的影响。结果表明,利用HNO 3改性生物质炭对2,4-二氯苯酚的吸附效果最佳,去除率可达95.42%;298、308和318 K温度下的Langmuir和Freundlich等温线拟合结果表明,吸附行为更符合单层吸热过程;准一、二级动力学模型拟合结果表明,吸附行为以化学吸附为主。在改性柚皮生物质炭吸附2,4-二氯苯酚的过程中,静电吸引力、氢键和π-π键起主要作用。

固定化微生物技术及其处理废水机制的研究进展

固定化微生物技术利用物理或化学手段将具有特定生理功能的游离微生物固定于载体材料内部或表面,并加以有效利用。该技术具有微生物活性高、单位空间微生物密度高、耐受性好、抗冲击负荷能力强、处理效率高等优点,目前已被广泛应用于废水处理。综述了固定化载体、固定化方法、固定化装置,阐述了固定化微生物技术对废水中重金属、有机污染物及氨氮的去除机制,并展望了固定化微生物技术的发展趋势,为固定化微生物技术在废水领域的普遍应用提供了指导。

镍盐前驱体对Ni/SBA-15催化剂上甲烷干重整反应性能的影响

研究了不同镍盐前驱体(硝酸镍、乙酸镍和氯化镍)制备的Ni/SBA-15催化剂对甲烷干重整反应催化性能的影响。与硝酸镍和氯化镍相比,以乙酸镍为前驱体制备的催化剂在不同反应温度下具有优异的催化活性,在700℃下,经过20 h连续的稳定性测试,催化剂仍表现出良好的稳定性和选择性。利用N_2吸附-脱附、XRD、XPS、H_2-TPR和TG对催化剂结构、表面物种和还原性等进行分析。结果表明,乙酸镍制备的Ni/SBA-15催化剂具有较低的NiO结晶度以及良好的分散度、优越的氧化还原性能和抗积碳性能。此外,活性组分Ni与载体SBA-15之间的相互作用有利于其良好的催化活性。

水相法制备Ce-W@TiO_2催化剂的氨选择性催化还原NO(NH_3-SCR)活性和抗SO_2性能研究

采用水相法制备了Ce、W、Ti复合氧化物催化剂并用于氨选择性催化还原NO(NH_3-SCR)过程。TiO_2包裹型Ce-W@TiO_2催化剂表现出最佳的催化活性。205-515℃NO转化率超过90%。SO_2的存在造成所有催化剂低温段NO催化转化率的降低和高温段(425-540℃)NO催化转化率的升高,TiO_2@Ce-W表现出优越的低温抗SO_2性能。通过普通共沉淀法向Ce-W复合氧化物中引入Ti会导致催化剂表面W丰度、酸性位点的减少和低温NO转化率、耐SO_2性能的降低。通过水相法制备的TiO_2包裹型的Ce-W@TiO_2型催化剂,有利于表面W丰度、酸性位点、低温抗SO_2性能和催化活性的提高。

不同WO_3含量对CeO_2-ZrO_2-WO_3催化剂在NH_3选择性催化还原NO中的影响

采用水热法制备了CeO2-ZrO2-WO3（CZW）催化剂,考察了WO3含量对CZW催化剂上NH3选择性催化还原NOx性能的影响,并利用X射线衍射、N2吸附-脱附、H2程序升温还原、NH3和NO程序升温脱附等方法对其进行了表征。结果表明,WO3以无定形的形式存在于催化剂中,添加WO3后显著提高了催化剂的表面酸性,并且在CZW催化剂上出现了强吸附的NO物种,从而有利于提高催化剂的活性。另外,适量的WO3引入将增大催化剂的比表面积,促进催化剂的氧化还原性能,这将有利于提高SCR的催化活性。和CeO2-ZrO2催化剂相比,当WO3的含量为20%时,CZW催化剂表现出良好的抗硫性能。此外,当空速为60000h-1时,在200~463℃,该催化剂显示出了大于90%NOx转化率。

SO_4^(2-)改性对Ce、Ti基催化剂NH_3-SCR脱硝性能的影响

采用共沉淀法制备了几种不同的金属氧化物催化剂(Ce-Pr-Ox、Ce-Y-Ox、Ti-PrOx、Ti-Y-Ox、Ti-Al-Ox),并对其进行了硫酸盐改性.实验同时考察了SO2-4改性对催化剂氨选择性催化还原(NH3-SCR)活性和催化剂结构组成的影响.经SO2-4改性的催化剂,NOx转化率在低温和高温均有显著提高,其中,活性最好的Ce-Pr-Ox在350~500℃范围内转化率接近100%.XRD、IR分析结果表明,催化剂经硫酸盐改性后,催化剂出现了结晶态硫酸盐;催化剂中存在M-SO2-4(M=Al,Pr和Y)键,表明了金属氧化物与硫酸盐发生了相互作用.而经SO2-4改性后催化剂优越的SCR脱硝性能与催化剂酸性位点增加密切相关.

磁性分子印迹麦秆炭吸附环丙沙星性能研究

通过原子转移自由基聚合法在乙烯基改性的磁性麦秆颗粒表面形成聚合层得到磁性分子印迹材料(MMIPs)。傅里叶红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)表征吸附剂表面印迹聚合层具有识别功能;pH变化、热力学和动力学的吸附实验表明25℃、pH 6时MMIPs在40 min内对环丙沙星呈Langmuir(R^(2)=0.999)单层吸附82.26 mg/g及拟二级动力学(R^(2)=0.999)化学主导的81.66 mg/g最大吸附容量,可循环吸附5次。MMIPs对四环素(TC)、磺胺二甲基嘧啶(SMZ)、恩诺沙星(ENR)竞争吸附表明MMIPs具有选择性吸附能力。

氯化铁改性椰壳活性炭去除2,4-二氯苯酚的吸附性能研究

以椰壳活性炭为原料,进行氯化铁改性,探究其对2,4-二氯苯酚吸附性能影响的研究。通过静态吸附实验得到了最佳改性条件,使得对2,4-二氯苯酚吸附性能进一步得到提升,并结合实际水体酸碱性探究,对模拟废水实验进行了pH探究,进一步优化了材料对实际水体的适用性。研究表明,氯化铁浓度为0.8 mol/L、改性时间为24 h条件下改性得到的炭材料(BC-F)吸附性能最佳,吸附剂的最佳使用量应为0.04 g,吸附过程应在弱酸或碱性环境中进行,在实际水体中实用性较好;且该吸附过程符合准一级动力学和Freundlich等温吸附方程,以化学吸附为主。

甲壳素生物炭质对水体中Pb^(2+)的吸附特性

将处理过的废弃蟹壳在400℃、0.098 MPa下热解制备甲壳素生物炭质,对水体中的Pb2+进行吸附处理。应用红外吸收光谱技术表征生物炭质表面的功能基团,考察了吸附剂用量、Pb2+初始浓度、溶液pH和吸附时间对吸附性能的影响。结果表明,在溶液pH 5.5,吸附时间2 h,温度298 K条件下,0.15 g甲壳素生物炭质对100mL100 mg/L Pb2+溶液中Pb2+的去除效率达90.47%,平衡吸附量qe为60.30 mg/g。吸附反应符合准二级动力学方程(R2=0.998 1)。用Langmuir和Freundlich方程对吸附等温线进行拟合,发现Langmuir模型能更好地反映吸附过程特征。

Pd/Al2O3催化氧化苯性能研究:Al2O3制备方法的影响

文章将相同含量(w=0.05%,下同)的贵金属Pd以浸渍的方法负载到不同方法制备的Al2O3载体上,成功制备出系列不同Pd/Al2O3催化剂。通过对苯的催化去除评价了各催化剂的催化性能,并通过系列表征手段对其物化性质如织构性能和氧化还原性能进行了对比研究。结果表明,在苯的浓度为600 mg/L,空速为60 000 mL/(g?h)条件下,以共沉淀法制备的Al2O3载体负载0.05%贵金属Pd,展示出良好的活性,其T50和T90分别为190和240℃,具有较低的起燃温度和较好的催化氧化性能。这是因为其拥有良好的织构性能、还原性以及氧移动能力。

CeO2与WO3协同作用对CeO2-WO3催化剂脱硝性能影响的研究

采用原位自组装法分别制备纯CeO2、WO3和CeO2-WO3(CW)催化剂,并研究其NH3选择性催化还原NOx的催化活性。结果表明,WO3的加入使得CW催化剂以微孔为主且具有最大的孔容和较大的比表面积,提高了其催化性能。WO3的加入增强了Ce和W之间的相互作用,显著地提升了Ce^3+和Oα的含量。CW催化剂具有最多的酸性位点。因此,CW催化剂催化活性最好,在250-400℃温度下NOx转化率为100%。

CeO_2/ZrO_2物质的量比对CeO_2-ZrO_2-WO_3催化剂在NH_3选择性催化还原NO中的影响:氧化还原性能和表面酸性的探讨

采用水热法制备了一系列的催化剂用于NH3选择催化还原NO，通过不同的CeO2／ZrO2物质的量比考察催化剂的氧化还原性能和表面酸性对其催化活性的影响。采用XRD、H2-TPR、NH3TPD等表征手段对催化剂进行了表征，结果表明：当CeO2／ZrO2物质的量比为5：5时，催化剂拥有最强的氧化还原能力和较多的弱酸和中强酸，从而在200～430℃区间内该催化剂拥有90％以上的NOx去除率。此外，10％（体积分数）H2O对该催化剂低温活性有抑制作用，在213～500℃区间内，H2O对SCR活性没有影响，在225～500℃区间内，NOx的去除率达到100％。

黄磷尾气在烧石灰中的资源化利用

随着经济的发展,环境污染成为越来越严重的问题。由于不可再生资源的匮乏,寻找新的可再生资源是当前紧迫的任务。黄磷生产企业开展黄磷尾气资源化利用是实现污染减排、节能降耗最为直接最为有效的方式,而黄磷尾气做燃料利用是当前黄磷尾气资源化利用的主导方式。利用黄磷尾气烧石灰,减少了不可再生资源煤的燃烧,也为企业带来了巨大的经济效益,为社会带来了不可想象的环境效益。

新型离子印迹材料的制备及吸附重金属应用进展

离子印迹技术用于选择性吸附废水中痕量金属资源备受关注,采用新型材料组分制备离子印迹材料的研究取得了良好效果。文章以废水中金属资源提取及有毒金属去除为目的,简述了传统本体聚合法、悬浮聚合法、凝胶-溶胶法、表面接枝法的优缺点,阐述了天然矿物基、天然生物基、成品膜及混合铸膜基、温敏聚合层基、磁性硅基、磁性碳纳米管基、磁性氧化石墨烯基的制备应用进展;探讨了新型离子印迹复合材料的优势,最后指出离子印迹材料在自然水体、工业废水的应用及回收问题并提出建议,期望为制备新型离子印迹材料对复杂水相选择吸附应用研究提供参考。