表面Au修饰Pt纳米晶体电化学稳定性的第一性原理研究

利用密度泛函理论(DFT)对表面未/金修饰的截角八面体铂纳米粒子的电化学稳定性进行了对比研究。溶解电位计算结果表明:纯Pt纳米粒子的表面棱边位置配位高度不饱和,电化学稳定性较差;对于Pt_(177)Au_(24)、Pt_(141)Au_(60)和Pt_(135)Au_(66)三个表面金修饰的纳米粒子,发现Pt_(135)Au_(66)纳米粒子有更好的电化学稳定性且对其平整表面活性位点的催化性能没有影响。这些结果意味着以痕量Au表面掺杂提高Pt纳米粒子的电化学稳定性是可行的策略。

Pt/Au(111)表面合金电化学稳定性的第一性原理研究

利用密度泛函理论(DFT)对Pt/Au (111)表面合金的电化学稳定性进行了初步研究。形成能计算结果表明,Au与Pt不易在块体中形成合金,但能在Pt (111)面形成表面合金。溶解电位计算结果进一步表明,Pt/Au (111)面上Pt原子的溶解电位与其第一近邻Au原子数有很好的线性关系,而Au对第二近邻及更远近邻的Pt溶解电位的影响可忽略。这些结果意味着可建立表面配位环境与表面原子溶解电位间的标度关系,为揭示表面合金的"结构-电化学稳定性"构型关系奠定了基础。