2-甲基吡嗪分子激发态系间交叉过程的飞秒时间分辨光电子影像研究

飞秒时间分辨光电子影像技术和飞秒时间分辨质谱技术相结合,研究了2-甲基吡嗪分子电子激发态超快非绝热弛豫动力学.用323 nm光作为泵浦光,把2-甲基吡嗪分子激发到第一激发态S1,用400 nm光探测激发态演化过程.通过时间分辨质谱技术测得S1态的寿命为98 ps.实验中,实时观察到了单重态S1向三重态T1的系间交叉过程.通过分析发现,跟吡嗪分子S1态的动力学过程不同,2-甲基吡嗪分子激发到S1态后,不仅S1→T1系间交叉过程是S1态主要衰减通道,S1→S0内转换过程也是S1态另一个主要衰减通道.发挥飞秒时间分辨光电子影像技术的优点,实验上得到不同泵浦-探测时间延迟的光电子角分布,从角分布信息结合光电子能谱信息,尝试观察2-甲基吡嗪分子的非绝热无场准直,但由于2-甲基吡嗪分子对称性比吡嗪分子更低,对称性更低分子准直现象的观察更有挑战性,在实验中未能观察到非绝热准直动力学.本工作为2-甲基吡嗪分子S1态非绝热弛豫动力学提供了较清楚的物理图像.

用于生物分子内部电子转移过程研究的液体束光电子影像仪

水是生命之源,任何生物分子的生理化学反应都发生于水溶液环境之中.电子,是这些化学反应进行的驱动者,承载着化学反应过程的信息.因此,水溶液中生物分子内电子信息的直接测量,对于理解真实水溶环境中生物分子的生化反应机理至关重要.液体束光电子影像仪就是这样一种新型的溶液相电子测量装置,可以同时测量溶液相电子的能量分布和角度分布信息,获得分子结构信息.它通过与飞秒泵浦探测技术结合,可以获得时间分辨的光电子影像,并由此可实时观测与跟踪溶液中生物分子内部电子转移过程.液体束光电子影像仪具有电子收集率高、直接测量电子角度分布等优点.然而,液体束影像仪目前在国际上尚未见报道,这主要是因为研究者们没有攻克如何将速度影像技术与液体束技术有效兼容的技术瓶颈,如何在这方面获得突破,是我们面临的重大机遇与挑战.