超铀核素在某处置工程地下水中化学形态分析研究

超铀核素是放射性废物地质处置中重点关注核素,其在地下水中的化学形态是影响其迁移的重要因素,PHREEQC是由美国地质调查局开发的免费水文地球化学模拟软件,它是在PHREEQE的基础上发展而来的,与传统的水化学反应模型相比,目前的PHREEQC最新版不仅可以描述局部平衡反应,还具有模拟表面吸附、一维扩散、反应动力学计算、固体溶解、反应途径计算等功能,是目前比较完善的地化模式程序之一,在国内外广泛使用。采用PHREEQC程序分析超铀元素Np、Pu、Am在某处置工程地下水中的存在形态,并对影响因素进行分析。结果表明,地下水水化学成分是影响核素存在形态的重要因素,热力学数据库的差异和准确性会影响计算结果,p H对核素的存在形式和存在价态有着很重要的影响,在地下水的p H变化范围内,Np主要以Np O2+形式存在,Pu以Pu(OH)_4形式存在,Am主要以AmCO_3^+的形态存在。

基于广义积分变换法的放射性核素迁移计算

针对我国某铀矿尾库的风险评估需求,根据具体场地的水文地质条件,建立了包气带及饱和带中核素迁移的数学模型。在理论建模基础上,基于广义积分变换法对核素迁移方程进行求解,分析了铀尾矿库中^(238) U、^(234) U、^(230) Th、^(226) Ra、^(210) Pb在4种情景下的迁移规律。结果表明:广义积分变换法对于评估相对较复杂的地下污染物运移问题效果较好,尤其对于长时间尺度和污染物浓度非常小的情况,结果准确。进一步验证了较厚的包气带不仅能最低程度上减小核素在饱和带的迁移速率,而且浓度也低。吸附性能越强的介质,对核素迁移的阻滞作用越大。